本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯負(fù)載席夫堿金屬配合物的制備、表征及其環(huán)氧化催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《吉林大學(xué)》 2015年

氧化石墨烯負(fù)載席夫堿金屬配合物的制備、表征及其環(huán)氧化催化性能研究

蘇海亮  

【摘要】：烯烴環(huán)氧化反應(yīng)在有機(jī)化學(xué)合成工業(yè)中，提供了重要的且具有高經(jīng)附加值有機(jī)中間產(chǎn)物烯烴環(huán)氧化物，這類有機(jī)反應(yīng)在精細(xì)品、醫(yī)藥和農(nóng)藥工業(yè)中都具有非常重要的應(yīng)用。席夫堿配體是由胺和醛縮合形成的一種雙齒配體，具有突出的化學(xué)性質(zhì)和一定的生物活性，能和過渡金屬形成穩(wěn)定的配合物。席夫堿金屬配合物具有較好的的催化活性，可以作為一種高效的催化劑催化烯烴化環(huán)氧化。 近些年來，均相催化劑的多相化在研究領(lǐng)域成為十分熱門的方向。多相催化劑使用成本往往比均相催化劑更低，回收利用時(shí)，更加環(huán)保。目前很多方法可以將均相催化劑多相化，例如共價(jià)鍵法、靜電力法等。碳材料、介孔硅、粘土、有機(jī)高分子聚合物和金屬有機(jī)骨架材料可以作為負(fù)載均相催化劑的材料。這些材料負(fù)載催化劑后催化活性大幅度提高，且可以重復(fù)利用，而且成本較低。 石墨烯由于獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)和突出的物理性質(zhì)，如特殊的電子性質(zhì)、較大的比表面積和較高的導(dǎo)熱率，在光學(xué)、傳感器、藥物傳遞、電池等方面有著廣泛的應(yīng)用前景。氧化石墨烯作為合成石墨烯的前驅(qū)體，可以通過石墨的氧化成氧化石墨，繼續(xù)剝離烯剝離制備出石墨烯。由于氧化石墨烯片層之間存在大量的羥基和環(huán)氧基，邊緣懸掛著羥基和羰基，因此氧化石墨烯可以為不同均相催化劑的負(fù)載提供活性點(diǎn)位。本實(shí)驗(yàn)主要做了以下工作; （1）我們在預(yù)先氨基功能化的氧化石墨烯上負(fù)載了Fe2+, Co2+, VO2+和Cu2+的席夫堿配合物用來催化苯乙烯環(huán)氧化。通過對比實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，負(fù)載Cu（II）的催化活性要比其他金屬離子的高，該催化材料在以叔丁基過氧化氫為氧化劑，催化反應(yīng)7個(gè)小時(shí)后，，測得苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為93%以上，環(huán)氧化物的選擇性為99%以上，連續(xù)四次重復(fù)試驗(yàn)測定，材料催化活性降低較小。 （2）將水楊醛亞胺過渡金屬配合物負(fù)載到了預(yù)先經(jīng)過氨基功能化的氧化石墨烯上。向反應(yīng)體系中泵入空氣作為為氧化劑，用來催化苯乙烯，反應(yīng)8個(gè)小時(shí)后，得到Co-GO和Fe-GO的轉(zhuǎn)化率分別為90.8%和86.7%，選擇性為63.7%和51.4%，催化劑經(jīng)過4次重復(fù)使用實(shí)驗(yàn)后，其催化活性沒有明顯的降低。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

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10 廖旭;石墨烯摩擦性質(zhì)研究[D];電子科技大學(xué);2011年

  本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯負(fù)載席夫堿金屬配合物的制備、表征及其環(huán)氧化催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：202878