本文關(guān)鍵詞：鹵氧化鉍BiOX（X= Cl，Br，I）的制備及對有毒有機污染物降解機理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《三峽大學(xué)》 2013年

鹵氧化鉍BiOX（X= Cl，Br，I）的制備及對有毒有機污染物降解機理研究

王伶俐  

【摘要】：以納米TiO_2光催化劑為代表的光催化反應(yīng)是去除有機污染物的有效途徑，能快速去除在自然環(huán)境中難以降解的有毒有機物。但TiO_2存在太陽能利用率低和量子產(chǎn)率低的缺陷，從而限制了其實際應(yīng)用范圍，因而尋找有效的途徑克服上述缺陷成為當(dāng)今的研究熱點。除了傳統(tǒng)的摻雜、復(fù)合和修飾外，尋找新型的光催化劑，特別是能在太陽光下甚至是可見光下被激發(fā)的催化劑將很好的節(jié)約降解成本，具有較好的應(yīng)用潛力。鹵氧化鉍(BiOX，X=Cl, Br, I)是一類三元氧化物半導(dǎo)體材料，因同時存在開放式結(jié)構(gòu)和間接躍遷模式，將有利于空穴-電子對的有效分離和電荷轉(zhuǎn)移，從而使它具有較高的光催化活性。 本文系統(tǒng)研究了三種鹵氧化鉍的制備對其物理和化學(xué)性質(zhì)的影響，并通過X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、比表面積及孔徑分析儀(BET)、紫外-可見反射吸收光譜(UV-Vis)等表征手段對產(chǎn)物進(jìn)行物理表征，確定其物理微觀結(jié)構(gòu)；著重探討了三種催化劑的吸附特性，明確其吸附模型和吸附動力學(xué)曲線。另外比較了三種催化劑的光催化活性，探討了光催化反應(yīng)作用機理，特別是對微囊藻毒素MC-LR的催化反應(yīng)，從而為水污染處理及人類健康具有極大的意義。 1在水熱體系中引入表面活性劑十六烷基硫酸吡啶作為模板制備BiOX (X=Cl, Br,I)系列催化劑，通過水熱法制得片狀結(jié)構(gòu)的BiOX (X=Cl, Br, I)。以羅丹明B的降解反應(yīng)為探針反應(yīng)，探討了其吸附性能。實驗結(jié)果表明BiOX(X=Cl, Br, I)的吸附模型為Langumir吸附模型；BiOCl和BiOBr的吸附動力學(xué)模型為二級動力學(xué)模型，BiOI的吸附動力學(xué)模型為顆粒內(nèi)擴散模型。以產(chǎn)物BiOX(X=Cl, Br, I)為催化劑，在光照下降解了染料羅丹明B(Rhodamine B, RhB)，小分子4-氯苯酚(4-Dichlorophenol，4-CP)和藻毒素MC-LR。三種催化劑在可見光下都能快速降解染料，且BiOBr的降解效率最高；對于4-CP，只有BiOBr和BiOI在可見光下快速降解，且前者的催化效率高于后者；而對于藻毒素，在紫外光下，BiOX也能快速降解MC-LR，且反應(yīng)速率順序為BiOBr BiOCl BiOI；在可見光下，僅BiOBr和BiOI對藻毒素MC-LR進(jìn)行降解，且BiOBr的降解速率高于BiOI，BiOCl在可見光區(qū)無吸收，不能被可見光激發(fā)，因此不能降解MC-LR。 2通過水熱法利用不同的氯源制備了不同形貌結(jié)構(gòu)的BiOCl，通過比較產(chǎn)物對SRB的降解情況比較了不同產(chǎn)物的光催化活性，篩選出了制備BiOCl的最佳氯源和降解染料SRB的最佳反應(yīng)條件，跟蹤測定催化降解過程中的活性物種。結(jié)果表明，，十六烷基三甲基氯化銨(CTAC)是制備BiOCl的最佳氯源，得到的產(chǎn)物催化活性最高，且在溶液pH=2、催化劑投加量為1.0g/L時顯示出最好的催化效率。根據(jù)氧化過程中的氧化活性物種，從而推導(dǎo)出BiOCl可見光下降解染料的機理涉及到光敏化機理。 3分別以表面活性劑溴代十六烷基吡啶(CPB)和NaBr作為溴源，與Bi(NO3)3·5H2O反應(yīng)制備了兩種BiOBr催化劑。CPB不僅可以作為溴源，還可以作為模板在制備過程中形成具有特殊尺寸和形貌的微反應(yīng)器，從而在一定程度上控制顆粒的尺寸和形貌。通過在可見光下對有機染料酸性桃紅(SRB)和小分子污染物水楊酸(SA)進(jìn)行降解，比較了兩種催化劑的催化活性。結(jié)果顯示，相對于由NaBr作溴源合成的BiOBr，由CPB合成的BiOBr具有更高的可見光光催化活性，可快速降解SRB和SA。 4在水熱體系中引入了十六烷基硫酸吡啶作為模板，控制合成了BiOI納米片。在可見光照射下(＞420nm），研究了BiOI對RhB及4-CP光催化降解特性，跟蹤測定了光催化降解過程中氧化物種、紅外光譜(IR)和總有機碳(TOC)的變化。結(jié)果檢測到O_2.-和.OH兩種活性自由基的信號強度很弱，另外通過向光反應(yīng)體系中添加異丙醇(isopropanol)、苯醌(BQ)和KI溶液作為OH、O_2.-和h+的捕獲劑推斷BiOI光反應(yīng)機理，說明BiOI光催化降解有機污染物主要不是通過O_2.-和.OH的氧化，而是直接通過空穴氧化底物。 5在紫外光照射下，用鹵氧化鉍BiOX (X=Cl, Br, I)在相同的條件下降解藻毒素MC-LR。通過高效液相色譜(HPLC)跟蹤檢測降解過程MC-LR濃度變化，液質(zhì)連用技術(shù)(LC-MS)分析氧化反應(yīng)的初始中間副產(chǎn)物，從而推導(dǎo)出每種催化劑降解MC-LR的初始氧化反應(yīng)路線。通過H218O同位素標(biāo)記實驗和耗氧量實驗，分析出氧化反應(yīng)中氧的來源和轉(zhuǎn)化形式，比較各自降解機理的差異，篩選出降解藻毒素的運行參數(shù)。液質(zhì)實驗數(shù)據(jù)表明BiOX在紫外光下光降解藻毒素MC-LR的機理和TiO_2的氧化機理相同，都是通過羥基進(jìn)攻活性位點(Adda氨基酸部分中不飽和碳碳雙鍵和苯環(huán))從而降低藻毒素的毒性。同位素實驗和耗氧量實驗結(jié)果充分證明了BiOCl、BiOBr和BiOI有不同的降解機理，且產(chǎn)物中氧的來源與轉(zhuǎn)化都不相同，而這種差異性歸因于BiOX(X=Cl, Br, I)具有不同的價帶結(jié)構(gòu)。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：三峽大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O614.532;X505
【目錄】：

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8 劉娜;地下水中阿特拉津污染的原位生物修復(fù)研究[D];吉林大學(xué);2006年

9 郭永學(xué);丹酚酸B的降解機理及純化工藝研究[D];大連理工大學(xué);2007年

10 武茂成;Br(?)nsted酸性離子液體、氨基酸離子液體的合成、性質(zhì)和應(yīng)用研究[D];吉林大學(xué);2012年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 王伶俐;鹵氧化鉍BiOX（X= Cl，Br，I）的制備及對有毒有機污染物降解機理研究[D];三峽大學(xué);2013年

2 蘇玲;R-H-Y（Y=F，Cl，Br，OH）氫鍵體系的電子密度拓?fù)溲芯縖D];河北師范大學(xué);2010年

3 曾曉曉;五元體系Na~+，K~+//Cl~-，Br~-，SO_4~(2-)-H_2O及含硼體系323K相平衡研究[D];成都理工大學(xué);2012年

4 陳艷麗;CH_3X（X=OH，Cl，Br，I）解離反應(yīng)機理的DFT研究[D];山東師范大學(xué);2007年

5 李婷;Na~+， K~+//Cl~-，Br~-，B_4O_7~(2-)-H_2O五元體系及其子體系多溫相平衡研究[D];成都理工大學(xué);2013年

6 張凱杰;五元體系Na~+//Cl~-，Br~-，So_4~（2-），B_4O_7~(2-)-H_2O及含鉀體系多溫相平衡研究[D];成都理工大學(xué);2013年

7 劉琪;小麥秸稈的厭氧生物降解性能和降解機理研究[D];陜西科技大學(xué);2012年

8 黃鯉嫻;BR相關(guān)基因轉(zhuǎn)化水稻及轉(zhuǎn)基因植株的耐鹽性分析[D];福建農(nóng)林大學(xué);2012年

9 曹云斌;GaX（X=F，Cl，Br）分子勢能函數(shù)和光譜性質(zhì)的研究[D];魯東大學(xué);2013年

10 朱娜;CL壽險公司全面預(yù)算管理優(yōu)化對策研究[D];蘭州大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：鹵氧化鉍BiOX（X= Cl，Br，I）的制備及對有毒有機污染物降解機理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：199812