本文選題：金納米粒子　切入點：溫度響應(yīng)性聚合物　出處：《東北師范大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：納米雜化材料由于可以集多種材料的性能于一體,因此在光電、生物醫(yī)藥、能源、環(huán)境和催化等領(lǐng)域引起了科研工作者的極大興趣。金納米粒子由于其特殊的性質(zhì)也被廣泛地引入到納米雜化材料當(dāng)中。而眾所周知金納米粒子的主要問題之一是其在溶液介質(zhì)中的膠體穩(wěn)定性。經(jīng)過大量研究表明,利用聚合物來穩(wěn)定金納米粒子的方法,可以有效提高金納米粒子在溶液中的膠體穩(wěn)定性。金納米粒子雜化材料是將金納米粒子上修飾不同的材料,利用它們之間可能存在的協(xié)同作用,提高納米雜化材料現(xiàn)有性能、賦予其新的性質(zhì)并改進材料某些性質(zhì)上的不足,從而在實際應(yīng)用中發(fā)揮更大的作用。近年來將氧化石墨烯、磁性Fe_3O_4材料與金納米粒子復(fù)合構(gòu)筑的納米雜化材料更是備受大家青睞,而近年來受到廣泛關(guān)注的“環(huán)境響應(yīng)性”材料也被應(yīng)用到納米雜化材料的合成中�！碍h(huán)境響應(yīng)性”材料是指一類能夠?qū)ν饨绱碳?溫度、pH、磁場、光照等)做出智能響應(yīng)從而改變自身的物理或化學(xué)性質(zhì)的材料。這類材料無論在性能還是實際應(yīng)用方面都具有很好的應(yīng)用前景。本論文選擇金納米微粒為構(gòu)筑基元之一,利用具有配位作用的含環(huán)硫單元的熱響應(yīng)聚合物大分子配體為穩(wěn)定劑,并集成還原氧化石墨烯和磁性Fe_3O_4材料于一體,旨在構(gòu)筑一類組裝形態(tài)可控、具有熱敏響應(yīng)以及可循環(huán)利用的多功能集成的新型金納米雜化材料體系并研究其在催化方面的應(yīng)用。本論文的主要研究內(nèi)容包括以下兩個部分工作:一、首次采用可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合(RAFT)方法將含有環(huán)硫官能團的甲基丙烯酸環(huán)硫丙酯(ETMA)和具有熱敏性質(zhì)的異丙基丙烯酰胺(NIPAM)以及水溶性的聚乙二醇甲基丙烯酸酯(PEGMA)共聚制備了溫敏性嵌段共聚物P(NIPAM-co-ETMA)-b-P(PEGMA)(P),并研究了它們的膠束組裝行為。以嵌段聚合物中的環(huán)硫基團為配體,通過原位(in-situ)還原法在配位膠束中制備了不同尺寸和形貌的金納米微粒(Au NPs@P)。我們還探究了聚合物對原位合成金納米微粒的尺寸和形貌的影響,并以NaBH4還原對硝基苯酚為模型反應(yīng)探究所構(gòu)筑的Au NPs@P雜化材料的催化性能。主要研究了金納米粒子的尺寸效應(yīng)、還原劑和催化劑的用量對催化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明大分子配體P的引入改善了Au NPs@P雜化催化劑的穩(wěn)定性,對NaBH4還原對硝基苯酚的反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,并且催化活性隨著雜化催化劑中Au NPs尺寸的增大而提高。此外,所利用的熱敏性大分子配體還賦予金納米微粒在催化還原硝基苯酚時具有熱“開關(guān)”的智能可控特性。二、發(fā)展了一種用于有機催化反應(yīng)的溫度響應(yīng)性聚合物功能化的還原氧化石墨烯(RGO)@Fe_3O_4@Au NPs磁性納米復(fù)合材料(Au NPs@GFDP)的構(gòu)筑新方法。我們首先通過一步法化學(xué)合成了RGO/超順磁性Fe_3O_4納米粒子雜化材料(RGO@Fe_3O_4),然后利用貽貝靈感化學(xué)通過多巴胺在弱堿性水溶液中的自聚合在RGO@Fe_3O_4表面修飾上聚多巴胺(PDA)層得到RGO@Fe_3O_4@PDA復(fù)合物(GFD)。我們還利用可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合(RAFT)法合成了含有環(huán)硫官能團的甲基丙烯酸環(huán)硫丙酯(ETMA)和具有熱敏性質(zhì)的異丙基丙烯酰胺(NIPAM)的共聚物配體P(NIPAM-co-ETMA)(P),然后通過簡單的邁克爾加成反應(yīng)(Michael addition reaction)成功地將共聚物接枝到GFD表面(GFDP)。最后利用共聚物中的環(huán)硫基團作為配體,通過在GFDP的溶液中原位還原HAuCl4構(gòu)筑了Au NPs/GFDP納米雜化材料(Au NPs@GFDP)。Au NPs@GFDP在水溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的分散性和穩(wěn)定性。我們研究了Au NPs@GFDP對不同硝基苯酚的催化還原實驗。結(jié)果表明:Au NPs@GFDP作為催劑在NaBH4還原硝基苯酚的反應(yīng)過程中展現(xiàn)了較高的催化性能;更重要的是,由于磁性Fe_3O_4納米顆粒的存在使得Au NPs@GFDP納米雜化材料很容易進行磁性分離回收和循環(huán)利用,并且催化劑的重復(fù)利用的效率較理想。由于Au NPs@GFDP催化劑表面帶有溫敏性的PNIPAM鏈段,因此在硝基苯酚的催化還原過程中表現(xiàn)出較好的溫度響應(yīng)行為。本工作所發(fā)展的構(gòu)筑溫度響應(yīng)性納米雜化材料的方法對于各種工業(yè)催化具有潛在的應(yīng)用價值。
[Abstract]:Nano - hybrid materials have been widely used in the synthesis of nano - hybrid materials because of their special properties .

【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TB383.1

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 ;Self-organization of Gold Nanoparticles Protected by 9-(5-Thiopentyl)-carbazole[J];Chinese Chemical Letters;2001年12期

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本文編號：1682232