本文關(guān)鍵詞：微生物燃料電池電極的改性及在廢水處理中的應(yīng)用研究

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【摘要】：微生物燃料電池提供了全新的生化能提取技術(shù),伴隨著產(chǎn)電微生物的生化處理把有機(jī)類質(zhì)所含有的化學(xué)能部分轉(zhuǎn)變成電能,與生物柴油、生物產(chǎn)氧、燃料乙醇等生物質(zhì)利用方式相比,有其獨(dú)到的優(yōu)勢(shì)和特點(diǎn),是一類優(yōu)化采集可再生清潔能源的技術(shù)。本文以微生物燃料電池為研究對(duì)象,利用分析化學(xué)和電化學(xué)等研究方法,研究了以不同催化材料的制備及其對(duì)MFC電極的改性,考察了其在微生物燃料電池產(chǎn)電過(guò)程中的作用與影響。通過(guò)研究,主要結(jié)論如下:(1)采用改性的Hummers法制備氧化石墨和氨-肼復(fù)合還原法制備的石墨烯經(jīng)XRD、SEM、TEM、FTIR分析測(cè)定得出,石墨烯制備成功,石墨在氧化的過(guò)程中,層間距由0.337nm變?yōu)?.816nm,氧化石墨經(jīng)過(guò)還原后層間距減小為0.379nm,石墨烯層間距大于石墨,說(shuō)明氨-肼還原不徹底,含有少量的含氧基。所得到的石墨烯較薄且層數(shù)較多,表面為片狀褶皺結(jié)構(gòu)。吸附試驗(yàn)表明,石墨烯對(duì)甲基橙有較好的吸附性能,當(dāng)pH=2,投加量=15mg、溫度=45℃時(shí)為最佳吸附條件,此時(shí)吸附量高達(dá)56.49mg/g;等溫吸附結(jié)果表明,Langmuir和Freundlich等溫吸附方程都可以較好地描述石墨烯對(duì)甲基橙的吸附等溫線,但Langmuir等溫吸附方程的相關(guān)性更好。吸附焓變和熵變分別為1427.3J/mol和28.93 J/mol·K,吸附是自發(fā)的吸熱過(guò)程;對(duì)石墨烯吸附對(duì)甲基橙的動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行擬合時(shí),偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)的擬合度較高,用偽二級(jí)反應(yīng)模型更能真實(shí)地描述石墨烯對(duì)甲基橙的吸附過(guò)程。利用PTFE乳液作為粘合劑,將石墨烯粘合到碳布上,制備出石墨烯改性電極。然后對(duì)不同含量的石墨烯制成的改性電極進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試,測(cè)試結(jié)果表明石墨烯改性電極的電化學(xué)氧化性能得到改善,且石墨烯含量越高產(chǎn)電性能越強(qiáng),電子傳遞速率最高,導(dǎo)電性最好。(2)通過(guò)一步氧化還原法成功制得納米二氧化錳顆粒,電鏡結(jié)果表明納米二氧化錳顆粒分散性比較好,粒徑為10~20nm。表面積存在大量活性-OH。將其應(yīng)用于與活性艷藍(lán)做吸附試驗(yàn),結(jié)果表明:當(dāng)納米二氧化錳用量為0.15g,活性艷藍(lán)KN-R廢水濃度為20mg/L,溶液pH值為3,處理時(shí)間為1.5h,溫度為30℃時(shí)溶液去除率最高,即處理效果最佳,吸附效果最好。利用PTFE乳液作為粘合劑,將5%的Nafion溶液和納米二氧化錳顆粒粘合到碳布上,制備出改性電極。然后對(duì)不同含量的改性電極進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試,測(cè)試結(jié)果表示混合制成的MnO_2/Pt/C比Pt/C具有更高的電流密度以及更好的輸出動(dòng)力。(3)在MFC的運(yùn)行中,混合制成的MnO_2/Pt/C比Pt/C具有更高的電流密度以及更好的輸出動(dòng)力。MnO_2引入Pt/C可以促進(jìn)陰極上的氧用更少的活化過(guò)電壓來(lái)進(jìn)行還原反應(yīng),從而增加了MFC的產(chǎn)電性。在使用MnO_2/Pt/C催化劑的MFC中產(chǎn)生的最大功率為360mW·m-2,比使用Pt/C作為陰極催化劑的MFC增加了104%的輸出功率。并且從pH值的變化中可以看出,三個(gè)不同陰極的MFC經(jīng)過(guò)處理后的生活廢水的pH值由原來(lái)的6.15變成8.75、9.43、9.75,處理后的PH值相近,說(shuō)明反應(yīng)過(guò)程中進(jìn)行了相似的電化學(xué)反應(yīng)。且處理后COD降解率與MFC的產(chǎn)電功率向?qū)?yīng),產(chǎn)電能力越高則廢水COD降解率越高,廢水處理效果越好。(4)MFC在處理低濃度焦化廢水中,鉑電極COD的處理率達(dá)82.9%,四氧化三鐵電極的COD處理效率達(dá)72.5%,二氧化錳電極的COD處理效率達(dá)73.4%。說(shuō)明利用MFC處理低濃度焦化廢水的可行性很大。鉑電極所產(chǎn)的電流最大值為0.0015A,最大電流密度為2.40A/m~2。二氧化錳電極,最大電流為0.0012A,最大電流密度為2.06A/m~2。四氧化三鐵電極產(chǎn)生的最大電流為0.0011A,最大電流密度為1.79A/m~2,且與COD降解率相對(duì)應(yīng),產(chǎn)電量越高廢水COD降解率越高,廢水處理效果越好,復(fù)合理論要求。通過(guò)這三種陰極制作材料的對(duì)比,鉑電極確實(shí)在處理廢水效果上都優(yōu)于其他的電極,但是鉑電極成本太高,廉價(jià)材料四氧化三鐵、二氧化錳相對(duì)于鉑來(lái)說(shuō)在產(chǎn)電能力上比鉑電極遜色,但對(duì)污水的處理效果較為接近,說(shuō)明廉價(jià)材料對(duì)于MFC處理低濃度焦化廢水的研究具有一定的價(jià)值。綜上所述,石墨烯本身具有較強(qiáng)的吸附能力,和較高的電化學(xué)性能,能用于MFC的運(yùn)用,是一種良好的導(dǎo)電材料。納米二氧化錳顆粒改性電極在MFC運(yùn)行時(shí)不僅能夠提高產(chǎn)電性能,增加污水的處理效率,并且在處理特種廢水的條件下處理效果與鉑相接近,說(shuō)明納米二氧化錳作為陰極催化劑完全能滿足MFC的運(yùn)行要求。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 納米二氧化錳 改性電極 微生物燃料電池
【學(xué)位授予單位】：景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;TM911.45
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第一章 緒論11-22
• 1.1 引言11
• 1.2 微生物燃料電池的應(yīng)用11-21
• 1.2.1 微生物燃料電池的定義和工作原理11-12
• 1.2.2 微生物燃料電池的發(fā)展歷史12-13
• 1.2.3 微生物燃料電池的種類13-14
• 1.2.4 微生物燃料電池的構(gòu)件及材料14-16
• 1.2.5 微生物燃料電池產(chǎn)電性能的影響因素16-17
• 1.2.6 微生物燃料電池處理有機(jī)廢水的現(xiàn)狀17-19
• 1.2.7 微生物燃料電池的發(fā)展前景和研究方向19-21
• 1.3 本課題的研究?jī)?nèi)容、目的和意義21-22
• 1.3.1 本課題的研究目的及意義21
• 1.3.2 本課題的主要研究?jī)?nèi)容21-22
• 第二章 石墨烯的制備及表征22-42
• 2.1 引言22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分22-29
• 2.2.1 主要試劑和儀器22-24
• 2.2.2 石墨烯的制備24-25
• 2.2.3 石墨烯改性電極的制備25
• 2.2.4 石墨烯的表征25-26
• 2.2.5 石墨烯吸附性能測(cè)試26-28
• 2.2.6 石墨烯改性電極的電化學(xué)測(cè)試28-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-40
• 2.3.1 石墨烯XRD分析29-30
• 2.3.2 石墨烯SEM分析30
• 2.3.3 透射電子顯微電鏡（TEM）分析30-31
• 2.3.4 石墨烯FTIR分析31-32
• 2.3.5 石墨烯吸附性能的測(cè)定32-40
• 2.3.6 石墨烯改性電極的電化學(xué)性能40
• 2.4 小結(jié)40-42
• 第三章 納米MnO_2的制備與表征42-53
• 3.1 引言42
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分42-46
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備42-43
• 3.2.2 納米二氧化錳及改性電極的制備43
• 3.2.3 吸附活性艷藍(lán)實(shí)驗(yàn)43-46
• 3.2.4 納米二氧化錳的表征46
• 3.2.5 納米二氧化錳改性電極的電化學(xué)測(cè)試46
• 3.3 結(jié)果與討論46-52
• 3.3.1 納米二氧化錳的制備46-47
• 3.3.2 納米二氧化錳吸附活性艷藍(lán)正交結(jié)果分析47-50
• 3.3.3 SEM、TEM分析50-51
• 3.3.4 XED分析51
• 3.3.5 FT-IR分析51-52
• 3.3.6 納米二氧化錳改性電極的電化學(xué)性能52
• 3.4 小結(jié)52-53
• 第四章 納米MnO_2改性電極在MFC中的應(yīng)用研究53-59
• 4.1 引言53
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分53-56
• 4.2.1 主要儀器和試劑53-54
• 4.2.2 微生物燃料電池的組裝及啟動(dòng)54-55
• 4.2.3 微生物燃料電池的性能測(cè)定55-56
• 4.3 結(jié)果與討論56-58
• 4.3.1 輸出電壓56-57
• 4.3.2 極化曲線和功率密度57-58
• 4.3.3 COD去除效率與pH值變化58
• 4.4 小結(jié)58-59
• 第五章 MFC處理低濃度焦化廢水的試驗(yàn)研究59-65
• 5.1 引言59
• 5.2 試驗(yàn)部分59-61
• 5.2.1 化學(xué)藥劑、電極材料及設(shè)備59
• 5.2.2 電極的選擇與制作59-60
• 5.2.3 微生物的培養(yǎng)60
• 5.2.4 MFC的組裝和運(yùn)行60
• 5.2.5 性能測(cè)試60-61
• 5.3 結(jié)果與討論61-64
• 5.3.1 微生物培養(yǎng)61
• 5.3.2 MFC的電壓變化61
• 5.3.3 MFC電流密度與電壓的關(guān)系61-62
• 5.3.4 MFC電流密度與功率密度的關(guān)系62-63
• 5.3.5 COD去除率63-64
• 5.4 小結(jié)64-65
• 第六章 結(jié)論與展望65-67
• 6.1 結(jié)論65-66
• 6.2 展望與建議66-67
• 致謝67-68
• 參考文獻(xiàn)68-76
• 攻讀碩士學(xué)位期間科研成果76

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本文編號(hào)：982393