本文關(guān)鍵詞：含鐵SCR脫硝催化劑的制備及性能研究

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【摘要】：氮氧化物是主要的大氣污染物,也是酸雨的主要成分。為了保持科學(xué)技術(shù)的持續(xù)長(zhǎng)久發(fā)展以及更廣大范圍內(nèi)的人們生活水平的改善,我國(guó)每年NOx的排放量呈越來(lái)越多的趨勢(shì)。若不采用一系列方法對(duì)NOx排放量進(jìn)行控制,人們的生產(chǎn)和生活將會(huì)受到嚴(yán)重的影響。選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是工業(yè)上控制NOx排放量的重要手段,催化劑是整個(gè)SCR技術(shù)的關(guān)鍵。鐵及其氧化物因具有催化活性高、經(jīng)濟(jì)成本低、無(wú)毒性等特點(diǎn),最近幾年開(kāi)始在低溫氨選擇性催化還原反應(yīng)中得到了研究者的廣泛關(guān)注。本文采用不同的方法制備了一系列含鐵的脫硝催化劑,主要內(nèi)容如下:通過(guò)浸漬的方法,在堇青石基體上負(fù)載上TiO_2溶膠作為載體,然后再采用浸涂方式負(fù)載上Fe、Ce等活性成分,最終制得負(fù)載型整體式蜂窩堇青石陶瓷催化劑。借助XRD、BET等多種表征手段對(duì)催化劑的制備工藝(包括基體酸洗濃度和時(shí)間、載體溶膠涂覆次數(shù)和時(shí)間、活性組分浸漬次數(shù)和時(shí)間)對(duì)載體涂層和活性組分負(fù)載量、催化劑結(jié)構(gòu)形貌、氧化還原性能及催化活性等的影響進(jìn)行了詳細(xì)的研究。研究了活性組分和煅燒溫度對(duì)制備負(fù)載型蜂窩陶瓷催化劑催化活性的影響。對(duì)制備的負(fù)載型整體式蜂窩堇青石陶瓷催化劑用XRD、H_2-TPR、NH3-TPD、BET等方法進(jìn)行了表征。并考察了老化溫度對(duì)該負(fù)載型催化劑在低溫段和高溫段的脫硝活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在涂覆過(guò)程中,涂覆時(shí)間會(huì)影響鈦溶膠在堇青石基體表面的涂覆,涂覆3 h后溶膠顆�？梢栽诨w表面達(dá)到吸附飽和。隨著涂覆次數(shù)的增加,載體涂層上的活性組分總載荷量增加,但其載荷增量呈逐漸下降趨勢(shì)。涂覆3次后載荷達(dá)到飽和。質(zhì)量濃度為10%草酸處理12 h后的堇青石基體的比表面積增加最大,表明酸處理可以使得負(fù)載型堇青石蜂窩陶瓷催化劑的比表面積變大,從而有利于活性組分與氣體分子充分接觸,提高脫硝效果,制得的催化劑的脫硝活性優(yōu)異。在浸漬活性組分的過(guò)程中,浸漬時(shí)間會(huì)影響活性組分在堇青石基體表面的浸漬,浸漬1.5 h后溶膠顆粒可以在基體表面達(dá)到吸附飽和;增加活性組分浸漬次數(shù),活性組分負(fù)載量增量并沒(méi)有隨浸漬次數(shù)的增加而增加,而是在第一次浸漬增加之后呈現(xiàn)快速下降的態(tài)勢(shì)。所以考慮活性組分浸漬次數(shù)為一次為宜。對(duì)不同鈰鐵比的負(fù)載型整體式蜂窩堇青石陶瓷催化劑的表征比較發(fā)現(xiàn),鈰鐵摩爾比為4時(shí)的催化劑具有相對(duì)比較高的催化活性�？疾炝私饘傺趸锓N類、金屬氧化物組成等因素對(duì)無(wú)堇青石做基底的多金屬氧化物催化劑脫硝的影響。對(duì)催化劑采用XRD、H_2-TPR、NH3-TPD、BET等方法進(jìn)行了表征,并對(duì)其活性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:復(fù)合金屬氧化物催化劑的最佳配比為Mn-Ce-Fe摩爾含量比為0.5:4:1;以最佳的配比制備出的復(fù)合金屬氧化物催化劑脫硝性能及抗硫性能都很優(yōu)異。摻雜后的催化劑可以獲得更大的比表面積,使得氨氣的吸附得以更充分地進(jìn)行,進(jìn)而促進(jìn)了SCR反應(yīng),最終使得脫硝活性在整體上得以提高,脫硝活性溫窗得以拓寬。
【關(guān)鍵詞】：氧化鐵 脫硝 選擇性催化還原 堇青石
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701;O643.36
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-10
• 1 緒論10-26
• 1.1 課題背景10-12
• 1.1.1 氮氧化物的形成10-12
• 1.1.2 氮氧化物污染與危害12
• 1.2 氮氧化物的控制技術(shù)12-14
• 1.2.1 燃燒中脫硝技術(shù)12-13
• 1.2.2 燃燒后脫硝13-14
• 1.3 SCR煙氣脫硝技術(shù)14-16
• 1.3.1 SCR脫硝基本原理14-15
• 1.3.2 SCR技術(shù)反應(yīng)機(jī)理15
• 1.3.3 SCR脫硝催化劑15-16
• 1.4 鐵基脫硝催化劑16-22
• 1.4.1 鐵基脫硝催化劑研究進(jìn)展16-17
• 1.4.2 鐵基催化劑脫硝機(jī)理17-22
• 1.5 催化劑制備工藝研究22-24
• 1.5.1 蜂窩狀SCR脫硝催化劑制備22-23
• 1.5.2 整體式SCR脫硝催化劑構(gòu)造23-24
• 1.6 研究目的及主要研究?jī)?nèi)容24-26
• 1.6.1 研究目的24
• 1.6.2 主要研究?jī)?nèi)容24-26
• 2 實(shí)驗(yàn)部分26-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與方法26-27
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑26-27
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備27
• 2.2 催化劑活性評(píng)價(jià)27-29
• 2.2.1 催化劑活性評(píng)價(jià)裝置27-28
• 2.2.2 催化劑活性測(cè)試28-29
• 2.3 催化劑的表征方法29-32
• 2.3.1 晶型結(jié)構(gòu)分析29
• 2.3.2 X射線光電子能譜（XPS)分析29
• 2.3.3 BET比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析29-30
• 2.3.4 表面酸性及氧化還原特性分析30-32
• 3 以堇青石蜂窩陶瓷為基底的涂覆型催化劑的制備32-46
• 3.1 引言32
• 3.2 鈦溶膠改性32-34
• 3.2.1 鈦溶膠的制備32-33
• 3.2.2 鈦溶膠的浸漬33
• 3.2.3 涂覆時(shí)間對(duì)鈦溶膠表面改性的影響33-34
• 3.2.4 涂覆次數(shù)對(duì)負(fù)載量的影響34
• 3.3 堇青石基體表面的酸洗處理34-36
• 3.3.1 催化劑元素XRD測(cè)試35-36
• 3.4 酸處理對(duì)堇青石基體性能的影響36-39
• 3.4.1 酸處理時(shí)間對(duì)脫硝性能的影響38-39
• 3.5 活性組分負(fù)載39-43
• 3.5.1 活性組分浸漬時(shí)間對(duì)負(fù)載量的影響40-41
• 3.5.2 活性組分浸漬次數(shù)對(duì)負(fù)載量的影響41-43
• 3.6 成型催化劑焙燒后掃面電鏡(SEM)圖43
• 3.7 本章小結(jié)43-46
• 4 堇青石蜂窩陶瓷涂覆型催化劑脫硝性能的研究46-60
• 4.1 引言46
• 4.2 催化劑的脫硝活性46-52
• 4.2.1 鈰鐵比對(duì)Ce(x)-Fe/ TiO_2/CC催化劑SCR脫硝性能的影響46-47
• 4.2.2 煅燒溫度對(duì)Ce(x)-Fe/ TiO_2/CC催化劑SCR脫硝的影響47-48
• 4.2.3 Ce(x)-Fe/ TiO_2/CC催化劑的XRD譜圖48-49
• 4.2.4 Ce(x)-Fe/ TiO_2/CC催化劑的N_2吸附測(cè)試49-50
• 4.2.5 Ce(4)-Fe/ TiO_2/CC催化劑的表面形貌分析50-51
• 4.2.6 氧化還原性能分析(H_2-TPR)51
• 4.2.7 X射線光電子能譜分析(XPS)51-52
• 4.3 Ce(4)-Fe/TiO_2/CC催化劑的老化實(shí)驗(yàn)52-58
• 4.4 本章小結(jié)58-60
• 5 多組分金屬氧化物脫硝催化劑的性能的研究60-68
• 5.1 催化劑的脫硝活性60-63
• 5.1.1 單組份金屬氧化物催化劑的脫硝活性60-61
• 5.1.2 雙組份金屬氧化物催化劑的脫硝活性61-62
• 5.1.3 三組分金屬氧化物催化劑的脫硝活性62-63
• 5.2 催化劑的性能表征63-64
• 5.2.1 BET比表面積分析63
• 5.2.2 Mn(0.5)-Fe（1）-Ce(4)/TiO_2催化劑的物相分析63-64
• 5.2.3 Mn(0.5)-Fe（1）-Ce(4)/TiO_2催化劑的表面形貌分析64
• 5.3 抗硫性能測(cè)試64-66
• 5.4 本章小結(jié)66-68
• 6 結(jié)論68-70
• 致謝70-72
• 參考文獻(xiàn)72-78
• 附錄78
• A. 作者在攻讀碩士學(xué)位期間取得的科研成果78

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