本文關鍵詞：基于微孔礦物吸附和微波誘導降解耦合去除水體中亞硝基二甲胺（NDMA）

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【摘要】：亞硝基二甲胺(NDMA)作為氯化／氯胺及臭氧消毒后的副產物,存在于消毒處理后的飲用水和污水中。由于它的毒性和潛在致癌性,一些國家和地區(qū)及世界衛(wèi)生組織都制定了相關的NDMA飲用水標準。但是,由于NDMA的分子量和分子體積小、極性強、水溶性高且毒性大,導致傳統(tǒng)的物理、化學和生物方法難以將其有效徹底地清除,因此亟需研究開發(fā)處理水體中NDMA的新方法和新技術。本研究以NDMA為模型污染物,選擇多孔礦物材料作為吸附NDMA和微波誘導降解NDMA的載體,建立了一種基于微孔礦物吸附和微波誘導降解耦合去除水體中NDMA的新型處理方法。論文主要研究內容和結果如下：1.不同多孔礦物材料對NDMA吸附能力及微波誘導降解情況。選取一系列多孔礦物材料,包括ZSM-5 (Si/Al=12.5、25、40、130)、Cu-ZSM-5 (Si/Al=25)、 H-ZSM-5 (Si/Al=25)、Mg-ZSM-5 (Si/Al=25)、CBV-780、CBV-10A、4A、硅藻土和MCM-41,考察礦物材料的孔徑結構、表面性質對NDMA的吸附和降解情況。結果表明多孔材料從孔徑大小、表面陽離子密度和陽離子類型三個方面影響NDMA的吸附和降解,其中脫鋁Na-ZSM-5 (Si/Al=25)沸石由于具有合適的孔徑大小和陽離子類型及較高的表面陽離子密度,展示出對NDMA較強的吸附能力和較快的微波誘導NDMA降解速率。2.微波輸出功率和輻射過程中微孔礦物整體溫度對微波誘導降解NDMA的影響。調整磁控管輸出功率,并通過氣流冷卻控制樣品在輻照過程中的整體溫度,考察吸附在微孔內NDMA的降解情況。結果顯示,微波能量越高或微孔礦物整體溫度越高,所吸附的NDMA降解速率越快, 這可能由孔壁表面形成的“熱點”的密度增加及形成了更高溫度的“熱點”熱分解導致。3.吸附有NDMA和DMA的ZSM-5沸石在微波輻照過程中總碳和總氮含量的變化以及紅外光譜分析�？疾炝宋⒉ㄝ椪者^程中負載有NDMA和DMA的ZSM-5沸石的C、N含量變化以及相應的紅外光譜,C/N比值隨微波輻照時間的延長而逐漸降低,并有發(fā)生完全礦化的趨勢。紅外光譜化學鍵吸收峰的改變與后來檢測到的NDMA降解產物相一致,定性地證實NDMA的降解。4.礦物微孔中NDMA及其前驅體二甲胺(DMA)的微波誘導降解機理。以Na-ZSM-5 (Si/Al=25)作為吸附載體,考察NDMA和DMA在微波輻照過程中降解產物的生成。結果顯示,吸附到Na-ZSM-5 (Si/Al=25)上的NDMA和DMA在微波作用下迅速地降解,生成HCOOH、CH3COOH等中間產物,并且隨著照射時間的延長,中間產物會發(fā)生進一步的降解。所檢測到的降解產物與微波照射下微孔表面陽離子與極性分子選擇性吸收微波能量形成“熱點”而導致微孔中的NDMA和DMA發(fā)生熱裂解的機理相吻合。5.微波誘導NDMA降解的活化能。考察負載于ZSM-5的NDMA在不同微孔礦物整體溫度下的降解速率,結果表明,微波誘導降解NDMA的活化能(46 kJ/mol)低于傳統(tǒng)的熱解反應(60-250 kJ/mol),說明微波的“非熱效應”對NDMA的微波誘導降解也起著一定的作用。上述實驗結果證實微孔材料吸附與微波誘導降解耦合可以同時高效去除水體中的NDMA和它的前驅體DMA,并可最終實現(xiàn)它們的完全礦化而不產生毒害副產物。相比已有的NDMA控制技術,該方法具有高效節(jié)能等優(yōu)勢,是一項具有應用價值的處理方法。
【關鍵詞】：亞硝基二甲胺 二甲胺 微孔礦物吸附 微波照射 降解
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(廣州地球化學研究所)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X52
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 引言11-23
• 第一節(jié) 亞硝基二甲胺(NDMA)及其去除方法11-16
• 一、NDMA的研究背景11-12
• 二、水中NDMA的去除方法12-16
• 第二節(jié) 微孔礦物對有機污染物的吸附16-19
• 一、微孔礦物吸附材料16
• 二、微孔礦物吸附有機物的機理16-17
• 三、微孔礦物對有機物吸附的影響因素17-18
• 四、吸附在微孔中有機物的去除方法18-19
• 第三節(jié) 微波19-21
• 一、微波概述19
• 二、微波作用機理19-20
• 三、微波誘導催化及其應用20-21
• 第四節(jié) 本研究的意義、內容和目標21-23
• 第二章 材料與方法的建立和優(yōu)化23-37
• 第一節(jié) 實驗材料和儀器23-26
• 一、多孔材料23
• 二、化學試劑23
• 三、實驗儀器23-26
• 第二節(jié) 實驗內容26-31
• 一、吸附實驗26-29
• 二、微波作用下NDMA在礦物微孔上的降解實驗29-31
• 三、微孔礦物材料中NDMA和DMA的萃取方法31
• 第三節(jié) 方法的建立和優(yōu)化31-37
• 一、微孔礦物材料中NDMA微波輔助萃取方法的優(yōu)化31-34
• 二、LC-MS/MS儀器分析方法的優(yōu)化34-35
• 三、NDMA降解產物和二甲胺(DMA)離子色譜(IC)分析法35
• 四、礦物材料的表征35-37
• 第三章 吸附和降解NDMA的微孔礦物材料的優(yōu)化37-49
• 第一節(jié) 吸附富集NDMA的多孔礦物材料的優(yōu)化37-42
• 一、多孔礦物孔道大小對NDMA吸附的影響37-39
• 二、多孔礦物親疏水性對NDMA吸附的影響39-41
• 三、多孔礦物內陽離子類型對NDMA吸附的影響41-42
• 第二節(jié) 吸附富集DMA的多孔礦物材料的優(yōu)化42-43
• 第三節(jié) 多孔材料對微波誘導降解NDMA的影響43-49
• 一、孔徑大小對微波誘導降解NDMA的影響44
• 二、陽離子密度對微波誘導降解NDMA的影響44-46
• 三、表面陽離子類型對微波誘導降解NDMA的影響46-49
• 第四章 微波誘導NDMA及前驅體(DMA)在微孔Na-ZSM-5中的降解49-61
• 第一節(jié) 影響微波誘導吸附在微孔上NDMA的降解因素49-54
• 一、微波輸出功率對NDMA微波誘導降解的影響49-50
• 二、溫度對微波誘導降解NDMA的影響50-54
• 第二節(jié) 間接論證微波誘導吸附在Na-ZSM-5上NDMA的降解54-57
• 一、紅外光譜表征54-55
• 二、微波作用下負載NDMA和DMA的沸石結構中C/N的變化55-57
• 第三節(jié) 微波誘導吸附在ZSM-5沸石上的NDMA降解機理研究57-61
• 第五章 微孔吸附-微波誘導技術在降解NDMA的技術優(yōu)勢61-67
• 第一節(jié) 微波技術對降解NDMA活化能的影響61-63
• 第二節(jié) 微波輻射下水體和微孔中NDMA的轉化63-67
• 一、對比微波照射液相和固相中NDMA的降解63-64
• 二、微孔吸附-微波誘導降解技術在去除NDMA上的潛在應用64-67
• 第六章 結論與展望67-69
• 第一節(jié) 主要結論67-68
• 第二節(jié) 創(chuàng)新之處68
• 第三節(jié) 研究展望68-69
• 參考文獻69-79
• 作者簡介及在學期間發(fā)表的學術論文與研究成果79-81

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本文編號：951295