本文關鍵詞：高級氧化技術在修復多環(huán)芳烴污染土壤中的研究

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【摘要】：高級氧化技術因其降解污染物的高效性、徹底性被廣泛應用在降解土壤污染物中。本文采用的二氧化氯催化氧化法是高級氧化技術中的一種。本文以二氧化氯作氧化劑,以不同工藝制備的三種含銅的氧化物作催化劑,對多環(huán)芳烴污染物的代表物蒽進行降解研究。本文主要包括以下研究內容:1)碳酸鈉沉淀法制備CuO-蒙脫土復合材料。采用X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)和X射線能量色散譜儀(EDS)對CuO-蒙脫土復合材料的結構和性質進行表征。將碳酸鈉沉淀法制備CuO-蒙脫土的復合材料作為催化劑,催化二氧化氯降解土壤中的蒽。2)制備了Fe_3O_4-CuO@蒙脫土,采用磁分離,對其回收,避免二次污染。采用XRD、TEM、FTIR及EDS對催化劑進行表征。Fe_3O_4-CuO@蒙脫土作為二氧化氯催化氧化反應的催化劑。利用磁鐵將催化劑進行回收,循環(huán)利用8次后催化降解效果穩(wěn)定。3)以水熱法合成的Fe_3O_4作為磁載體,合成了具有核殼結構的Fe_3O_4@CuO復合材料作為二氧化氯催化氧化反應的催化劑。采用XRD、TEM對Fe_3O_4@CuO復合材料進行表征。結果表明制得的催化劑中含有Cu O和Fe_3O_4。CuO均勻地包覆在中空結構納米Fe_3O_4顆粒表面,形成核殼結構。利用磁鐵將催化劑進行回收,循環(huán)利用8次后催化降解效果穩(wěn)定。使用以上合成的三種復合材料作催化劑,研究其催化二氧化氯降解土壤中蒽的效果時,通過實驗探索了氧化反應的水土比,氧化劑的濃度,催化劑用量,反應初始pH,溫度等條件對蒽降解效果的影響,確定了最佳降解操作工藝條件。1)以CuO-蒙脫土復合材料做催化劑降解最佳條件,在室溫蒽污染物濃度為89.8mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時,反應時間30 min,當ClO_2用量為1.0 mol/kg,催化劑的用量為1g/kg條件下,降解率可達到90%。2)以Fe_3O_4-CuO@蒙脫土作為催化劑,在室溫蒽污染物濃度為89.8 mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時,反應時間30min,當ClO_2用量為1.0 mol/kg,催化劑(Fe_3O_4-CuO@蒙脫土)的用量為0.5 g/kg條件下,降解率可達到95%。3)Fe_3O_4@CuO復合材料作催化劑降解最佳條件,在室溫蒽污染物濃度為89.8 mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時,反應時間30 min,當ClO_2用量為0.7 mol/kg,催化劑的用量為0.3 g/kg條件下,降解率可達到96%。此外,采用氣相色譜-質譜技術對二氧化氯催化氧化蒽的降解產物進行了鑒定,并對其反應動力學進行研究。對于二氧化氯三種催化劑催化二氧化氯氧化蒽的反應符合一級反應動力學。
【關鍵詞】：高級氧化技術 二氧化氯 催化氧化 土壤修復 蒽
【學位授予單位】：河北科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X53;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-18
• 1.1 多環(huán)芳烴10-11
• 1.1.1 多環(huán)芳烴的污染現狀10
• 1.1.2 多環(huán)芳烴的危害及來源10-11
• 1.2 國內外研究現狀11-14
• 1.2.1 物理修復技術11-12
• 1.2.2 生物修復技術12
• 1.2.3 植物修復技術12-13
• 1.2.4 化學修復技術13-14
• 1.3 催化劑載體蒙脫土14-15
• 1.3.1 蒙脫土作為催化劑載體的可行性14-15
• 1.3.2 蒙脫土負載型催化劑的研究進展15
• 1.4 課題研究意義及內容15-18
• 1.4.1 研究意義15
• 1.4.2 研究內容15-18
• 第2章 CuO-蒙脫土催化ClO_2降解土壤中蒽的研究18-32
• 2.1 實驗儀器和藥品18-19
• 2.1.1 實驗儀器18
• 2.1.2 實驗藥品18-19
• 2.2 實驗方法19-20
• 2.2.1 催化劑的制備19
• 2.2.2 污染土樣的制備19
• 2.2.3 氧化降解實驗19-20
• 2.3 CuO-蒙脫土的結構與表征20-22
• 2.3.1 X射線衍射20
• 2.3.2 IR分析20-21
• 2.3.3 透射電鏡分析21-22
• 2.3.4 X射線能量色散譜儀(EDS)分析22
• 2.4 蒽氧化實驗結果與討論22-27
• 2.4.1 水土比對降解效果的影響22-23
• 2.4.2 ClO_2的濃度對降解效果的影響23-24
• 2.4.3 催化劑的用量對降解效果的影響24-25
• 2.4.4 pH對降解效果的影響25-26
• 2.4.5 反應時間降解效果的影響26-27
• 2.4.6 溫度降解效果的影響27
• 2.5 動力學研究27-29
• 2.6 本章小結29-32
• 第3章 Fe_3O_4-CuO@蒙脫土催化ClO_2降解蒽32-44
• 3.1 Fe_3O_4-CuO@蒙脫土催化劑的制備32
• 3.2 催化劑的表征32-35
• 3.2.1 X射線衍射32-33
• 3.2.2 IR分析33-34
• 3.2.3 透射電鏡的分析34-35
• 3.2.4 X射線能量色散譜儀(EDS)分析35
• 3.3 氧化實驗結果與討論35-39
• 3.3.1 ClO_2的濃度對降解效果的影響35-36
• 3.3.2 不同催化劑的用量對降解效果的影響36
• 3.3.3 不同pH對降解效果的影響36-37
• 3.3.4 不同反應時間對降解效果的影響37-38
• 3.3.5 不同溫度對降解效果的影響38
• 3.3.6 催化劑Fe_3O_4-CuO@蒙脫土再生及循環(huán)使用38-39
• 3.4 動力學研究39-41
• 3.5 本章小結41-44
• 第4章 核殼結構Fe_3O_4@CuO催化ClO_2降解土壤中的蒽44-56
• 4.1 四氧化三鐵空心微球的制備44
• 4.2 核殼結構Fe_3O_4@CuO的制備44
• 4.3 Fe_3O_4@CuO的表征44-46
• 4.3.1 X射線衍射44-45
• 4.3.2 空心Fe_3O_4球和核殼結構CuO-Fe_3O_4的透射電鏡表征45-46
• 4.4 核殼結構Fe_3O_4@CuO催化氧化實驗結果與討論46-51
• 4.4.1 二氧化氯的用量對降解效果的影響46-47
• 4.4.2 殼核結構Fe_3O_4@CuO催化劑的用量對降解效果的影響47-48
• 4.4.3 初始pH值降解效果的影響48-49
• 4.4.4 不同反應時間對降解效果的影響49-50
• 4.4.5 不同反應溫度對降解效果的影響50
• 4.4.6 催化劑殼核結構的Fe_3O_4@CuO催化劑的再生及循環(huán)利用50-51
• 4.5 殼核結構Fe_3O_4@CuO動力學研究51-53
• 4.6 本章小結53-56
• 第5章 二氧化氯催化氧化的反應機理研究56-60
• 5.1 二氧化氯的強氧化性56
• 5.2 二氧化氯催化氧化的反應機理56-57
• 5.3 羥基自由基的捕獲57
• 5.4 降解產物的分析57-60
• 結論60-62
• 參考文獻62-66
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文66-68
• 致謝68

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