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高級(jí)氧化技術(shù)在修復(fù)多環(huán)芳烴污染土壤中的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-09-29 00:36

  本文關(guān)鍵詞:高級(jí)氧化技術(shù)在修復(fù)多環(huán)芳烴污染土壤中的研究


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【摘要】:高級(jí)氧化技術(shù)因其降解污染物的高效性、徹底性被廣泛應(yīng)用在降解土壤污染物中。本文采用的二氧化氯催化氧化法是高級(jí)氧化技術(shù)中的一種。本文以二氧化氯作氧化劑,以不同工藝制備的三種含銅的氧化物作催化劑,對(duì)多環(huán)芳烴污染物的代表物蒽進(jìn)行降解研究。本文主要包括以下研究?jī)?nèi)容:1)碳酸鈉沉淀法制備CuO-蒙脫土復(fù)合材料。采用X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)和X射線能量色散譜儀(EDS)對(duì)CuO-蒙脫土復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行表征。將碳酸鈉沉淀法制備CuO-蒙脫土的復(fù)合材料作為催化劑,催化二氧化氯降解土壤中的蒽。2)制備了Fe_3O_4-CuO@蒙脫土,采用磁分離,對(duì)其回收,避免二次污染。采用XRD、TEM、FTIR及EDS對(duì)催化劑進(jìn)行表征。Fe_3O_4-CuO@蒙脫土作為二氧化氯催化氧化反應(yīng)的催化劑。利用磁鐵將催化劑進(jìn)行回收,循環(huán)利用8次后催化降解效果穩(wěn)定。3)以水熱法合成的Fe_3O_4作為磁載體,合成了具有核殼結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4@CuO復(fù)合材料作為二氧化氯催化氧化反應(yīng)的催化劑。采用XRD、TEM對(duì)Fe_3O_4@CuO復(fù)合材料進(jìn)行表征。結(jié)果表明制得的催化劑中含有Cu O和Fe_3O_4。CuO均勻地包覆在中空結(jié)構(gòu)納米Fe_3O_4顆粒表面,形成核殼結(jié)構(gòu)。利用磁鐵將催化劑進(jìn)行回收,循環(huán)利用8次后催化降解效果穩(wěn)定。使用以上合成的三種復(fù)合材料作催化劑,研究其催化二氧化氯降解土壤中蒽的效果時(shí),通過(guò)實(shí)驗(yàn)探索了氧化反應(yīng)的水土比,氧化劑的濃度,催化劑用量,反應(yīng)初始pH,溫度等條件對(duì)蒽降解效果的影響,確定了最佳降解操作工藝條件。1)以CuO-蒙脫土復(fù)合材料做催化劑降解最佳條件,在室溫蒽污染物濃度為89.8mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時(shí),反應(yīng)時(shí)間30 min,當(dāng)ClO_2用量為1.0 mol/kg,催化劑的用量為1g/kg條件下,降解率可達(dá)到90%。2)以Fe_3O_4-CuO@蒙脫土作為催化劑,在室溫蒽污染物濃度為89.8 mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時(shí),反應(yīng)時(shí)間30min,當(dāng)ClO_2用量為1.0 mol/kg,催化劑(Fe_3O_4-CuO@蒙脫土)的用量為0.5 g/kg條件下,降解率可達(dá)到95%。3)Fe_3O_4@CuO復(fù)合材料作催化劑降解最佳條件,在室溫蒽污染物濃度為89.8 mg/kg,土壤pH為中性,水土比為3時(shí),反應(yīng)時(shí)間30 min,當(dāng)ClO_2用量為0.7 mol/kg,催化劑的用量為0.3 g/kg條件下,降解率可達(dá)到96%。此外,采用氣相色譜-質(zhì)譜技術(shù)對(duì)二氧化氯催化氧化蒽的降解產(chǎn)物進(jìn)行了鑒定,并對(duì)其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究。對(duì)于二氧化氯三種催化劑催化二氧化氯氧化蒽的反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
【關(guān)鍵詞】:高級(jí)氧化技術(shù) 二氧化氯 催化氧化 土壤修復(fù)
【學(xué)位授予單位】:河北科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X53;O643.36
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-10
  • 第1章 緒論10-18
  • 1.1 多環(huán)芳烴10-11
  • 1.1.1 多環(huán)芳烴的污染現(xiàn)狀10
  • 1.1.2 多環(huán)芳烴的危害及來(lái)源10-11
  • 1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀11-14
  • 1.2.1 物理修復(fù)技術(shù)11-12
  • 1.2.2 生物修復(fù)技術(shù)12
  • 1.2.3 植物修復(fù)技術(shù)12-13
  • 1.2.4 化學(xué)修復(fù)技術(shù)13-14
  • 1.3 催化劑載體蒙脫土14-15
  • 1.3.1 蒙脫土作為催化劑載體的可行性14-15
  • 1.3.2 蒙脫土負(fù)載型催化劑的研究進(jìn)展15
  • 1.4 課題研究意義及內(nèi)容15-18
  • 1.4.1 研究意義15
  • 1.4.2 研究?jī)?nèi)容15-18
  • 第2章 CuO-蒙脫土催化ClO_2降解土壤中蒽的研究18-32
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和藥品18-19
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器18
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品18-19
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)方法19-20
  • 2.2.1 催化劑的制備19
  • 2.2.2 污染土樣的制備19
  • 2.2.3 氧化降解實(shí)驗(yàn)19-20
  • 2.3 CuO-蒙脫土的結(jié)構(gòu)與表征20-22
  • 2.3.1 X射線衍射20
  • 2.3.2 IR分析20-21
  • 2.3.3 透射電鏡分析21-22
  • 2.3.4 X射線能量色散譜儀(EDS)分析22
  • 2.4 蒽氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論22-27
  • 2.4.1 水土比對(duì)降解效果的影響22-23
  • 2.4.2 ClO_2的濃度對(duì)降解效果的影響23-24
  • 2.4.3 催化劑的用量對(duì)降解效果的影響24-25
  • 2.4.4 pH對(duì)降解效果的影響25-26
  • 2.4.5 反應(yīng)時(shí)間降解效果的影響26-27
  • 2.4.6 溫度降解效果的影響27
  • 2.5 動(dòng)力學(xué)研究27-29
  • 2.6 本章小結(jié)29-32
  • 第3章 Fe_3O_4-CuO@蒙脫土催化ClO_2降解蒽32-44
  • 3.1 Fe_3O_4-CuO@蒙脫土催化劑的制備32
  • 3.2 催化劑的表征32-35
  • 3.2.1 X射線衍射32-33
  • 3.2.2 IR分析33-34
  • 3.2.3 透射電鏡的分析34-35
  • 3.2.4 X射線能量色散譜儀(EDS)分析35
  • 3.3 氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論35-39
  • 3.3.1 ClO_2的濃度對(duì)降解效果的影響35-36
  • 3.3.2 不同催化劑的用量對(duì)降解效果的影響36
  • 3.3.3 不同pH對(duì)降解效果的影響36-37
  • 3.3.4 不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)降解效果的影響37-38
  • 3.3.5 不同溫度對(duì)降解效果的影響38
  • 3.3.6 催化劑Fe_3O_4-CuO@蒙脫土再生及循環(huán)使用38-39
  • 3.4 動(dòng)力學(xué)研究39-41
  • 3.5 本章小結(jié)41-44
  • 第4章 核殼結(jié)構(gòu)Fe_3O_4@CuO催化ClO_2降解土壤中的蒽44-56
  • 4.1 四氧化三鐵空心微球的制備44
  • 4.2 核殼結(jié)構(gòu)Fe_3O_4@CuO的制備44
  • 4.3 Fe_3O_4@CuO的表征44-46
  • 4.3.1 X射線衍射44-45
  • 4.3.2 空心Fe_3O_4球和核殼結(jié)構(gòu)CuO-Fe_3O_4的透射電鏡表征45-46
  • 4.4 核殼結(jié)構(gòu)Fe_3O_4@CuO催化氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論46-51
  • 4.4.1 二氧化氯的用量對(duì)降解效果的影響46-47
  • 4.4.2 殼核結(jié)構(gòu)Fe_3O_4@CuO催化劑的用量對(duì)降解效果的影響47-48
  • 4.4.3 初始pH值降解效果的影響48-49
  • 4.4.4 不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)降解效果的影響49-50
  • 4.4.5 不同反應(yīng)溫度對(duì)降解效果的影響50
  • 4.4.6 催化劑殼核結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4@CuO催化劑的再生及循環(huán)利用50-51
  • 4.5 殼核結(jié)構(gòu)Fe_3O_4@CuO動(dòng)力學(xué)研究51-53
  • 4.6 本章小結(jié)53-56
  • 第5章 二氧化氯催化氧化的反應(yīng)機(jī)理研究56-60
  • 5.1 二氧化氯的強(qiáng)氧化性56
  • 5.2 二氧化氯催化氧化的反應(yīng)機(jī)理56-57
  • 5.3 羥基自由基的捕獲57
  • 5.4 降解產(chǎn)物的分析57-60
  • 結(jié)論60-62
  • 參考文獻(xiàn)62-66
  • 攻讀碩士期間發(fā)表的論文66-68
  • 致謝68

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 鄭元昌;使用催化氧化工藝從工廠廢水中回收醋酸[J];化工生產(chǎn)與技術(shù);2003年02期

2 韓東;陳孟林;黃智;何星存;;吸附-催化氧化再生技術(shù)處理廢水的研究進(jìn)展[J];化工技術(shù)與開(kāi)發(fā);2011年08期

3 羅貴昌;;多元催化氧化處理化纖廢水的研究[J];河南化工;2011年15期

4 羅忠鑒 ,楊盛書(shū) ,桂正良;化學(xué)演示實(shí)驗(yàn)的研究和改革Ⅲ氨的催化氧化[J];四川師院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1981年01期

5 張紹芳;對(duì)氨的催化氧化演示實(shí)驗(yàn)的改進(jìn)[J];西南師范學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1984年03期

6 徐永福;二氧化硫在大氣含水體系中的催化氧化[J];應(yīng)用化學(xué);1987年05期

7 張福芝;杭道耐;;苯和丁烷催化氧化制順酐的氣相色譜分析[J];化學(xué)工業(yè)與工程;1988年02期

8 宮寶安;王孝昒;李長(zhǎng)海;;含硫脫毛堿膨脹廢水的催化氧化治理[J];環(huán)境污染與防治;1989年04期

9 陳先明,胡寶妹,程衛(wèi)平,孟小玲;催化氧化葡萄糖制備葡萄糖酸鈉和D-葡萄糖酸δ-內(nèi)酯[J];化學(xué)世界;1990年05期

10 郭國(guó)瑞;袁們,

本文編號(hào):939026


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