本文關鍵詞：非均相CWPO催化劑的制備及其催化性能研究

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【摘要】：本課題采用等體積浸漬法,利用粉煤灰作為載體制備了負載銅離子以及同時負載銅離子和錳離子的非均相CWPO催化劑,實驗研究了兩種非均相CWPO催化劑的制備條件及其對亞甲基藍氧化降解的催化性能。并初步對粉煤灰負載銅錳雙金屬離子的催化劑進行了反應機理和動力學研究。首先,以粉煤灰為載體,以Cu(NO_3)_2溶液和Mn(NO_3)_2溶液為浸漬液,采用等體積浸漬法分別制備了銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰CWPO催化劑。實驗確定了銅/粉煤灰的最佳制備條件為:浸漬時間18h、Cu~(2+)濃度為0.1mol/L、煅燒溫度400℃、煅燒時間1.5h;銅錳/粉煤灰的最佳制備條件為:浸漬時間16h、Cu~(2+)/Mn~(2+)=1:2、煅燒溫度600℃、煅燒時間1.5h。采用XRD、SEM對最佳條件下制備的催化劑進行了表征分析,結果證明催化劑活性組分(Cu~(2+)、Mn~(2+))分散負載在粉煤灰載體表面。其次,分別研究了最佳條件下制備的銅/粉煤灰和銅錳/粉煤灰非均相CWPO催化劑對亞甲基藍氧化降解的催化性能。通過正交實驗確定了銅/粉煤灰催化劑的最佳催化條件為:催化劑用量25g/L、H_2O_2濃度15m L/L、p H值=9、催化時間4h,溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為98.25%;催化劑重復利用8次時的脫色率為76.20%,仍有較高活性。銅錳/粉煤灰的最佳催化條件為:催化劑用量30g/L、H_2O_2濃度15m L/L、p H值=8、催化時間1h,當亞甲基藍溶液初始濃度為30mg/L時脫色率為99.28%;催化劑重復利用6次時亞甲基藍溶液的脫色率為51.76%,催化劑仍有較高活性。最后,將催化劑加過氧化氫體系與粉煤灰、過氧化氫、粉煤灰加過氧化氫三個體系進行了對比實驗,實驗結果表明:當催化劑和H_2O_2同時加入時,亞甲基藍的脫色率最大,而且脫色率大于粉煤灰加過氧化氫體系,說明該反應機理中既有吸附作用、氧化作用,同時催化劑對H_2O_2產生催化作用,H_2O_2在催化劑的作用下產生具有更強氧化能力的·OH,使脫色率大幅提高。并初步對催化機理進行了研究,粉煤灰負載的活性物質(Cu~(2+)、Mn~(2+))能在粉煤灰表面激發(fā)H_2O_2產生具有強氧化能力的羥基自由基(·OH),·OH攻擊亞甲基藍染料分子中的發(fā)色團,并最終將亞甲基藍分子氧化為CO_2和H_2O。催化反應動力學研究表明,催化反應符合一級反應動力學模型,隨著反應溫度從20℃升到50℃,反應動力學表觀速率常數(shù)從0.0079min-1(20℃)增加至0.0265min-1(50℃),表觀活化能Ea為32.03k J·mol-1,為化學反應控制。粉煤灰價格低廉,來源廣泛,作為載體制備非均相CWPO催化劑,催化性能好。利用其處理工業(yè)廢水,解決環(huán)境污染問題未來具有良好的發(fā)展的前景。
【關鍵詞】：催化劑 銅/粉煤灰 銅錳/粉煤灰 亞甲基藍 脫色率
【學位授予單位】：華北電力大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-19
• 1.1 印染廢水概述12-14
• 1.1.1 印染廢水來源12
• 1.1.2 印染廢水的特點12
• 1.1.3 印染廢水的處理方法12-14
• 1.2 催化濕式過氧化氫氧化（CWPO）技術14-18
• 1.2.1 CWPO技術研究進展14-15
• 1.2.2 CWPO技術催化劑15-16
• 1.2.3 CWPO技術常用載體16-17
• 1.2.4 CWPO技術在廢水中的應用17-18
• 1.2.5 CWPO技術優(yōu)勢及其存在問題18
• 1.3 本章小結18-19
• 第2章 實驗試劑、儀器及分析方法19-21
• 2.1 實驗試劑及實驗儀器19-20
• 2.1.1 實驗試劑19
• 2.1.2 實驗儀器19-20
• 2.2 實驗方法20
• 2.2.1 非均相CWPO催化劑的制備20
• 2.2.2 非均相CWPO催化劑的催化性能研究20
• 2.3 分析方法20-21
• 第3章 粉煤灰改性實驗21-23
• 3.1 HCl濃度對粉煤灰酸改性的影響21
• 3.2 酸改性時間對粉煤灰改性的影響21-22
• 3.3 本章小結22-23
• 第4章 負載Cu~(2+)CWPO催化劑的制備及其催化性能研究23-34
• 4.1 負載Cu~(2+)CWPO催化劑的制備23-26
• 4.1.1 浸漬時間對制備效果的影響23
• 4.1.2 Cu~(2+)濃度對制備效果的影響23-24
• 4.1.3 煅燒溫度對制備效果的影響24-25
• 4.1.4 煅燒時間對制備效果的影響25-26
• 4.2 催化劑的表征26-28
• 4.2.1 X-衍射26-27
• 4.2.2 SEM27-28
• 4.3 負載Cu~(2+)CWPO催化劑催化性能研究28-33
• 4.3.1 過氧化氫濃度對催化效果的影響28
• 4.3.2 催化劑的用量對催化效果的影響28-29
• 4.3.3 催化時間對催化效果的影響29-30
• 4.3.4 亞甲基藍溶液濃度對催化效果的影響30
• 4.3.5 催化pH值對催化效果的影響30-31
• 4.3.6 正交實驗31-33
• 4.4 催化劑穩(wěn)定性33
• 4.5 本章小結33-34
• 第5章 負載Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化劑的制備及其催化性能研究34-45
• 5.1 負載Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化劑的制備34-37
• 5.1.1 浸漬時間對制備效果的影響34-35
• 5.1.2 Cu~(2+)/Mn~(2+)對制備效果的影響35
• 5.1.3 煅燒溫度對制備效果的影響35-36
• 5.1.4 煅燒時間對制備效果的影響36-37
• 5.2 催化劑的表征37-39
• 5.2.1 X-衍射37-38
• 5.2.2 SEM38-39
• 5.3 負載Cu~(2+)CWPO催化劑催化性能研究39-43
• 5.3.1 過氧化氫濃度對催化效果的影響39
• 5.3.2 催化劑的用量對催化效果的影響39-40
• 5.3.3 催化時間對催化效果的影響40-41
• 5.3.4 亞甲基藍溶液濃度對催化效果的影響41
• 5.3.5 催化pH值對催化效果的影響41-42
• 5.3.6 正交實驗42-43
• 5.4 催化劑穩(wěn)定性43-44
• 5.5 本章小結44-45
• 第6章 兩種催化劑催化效果比較45-49
• 6.1 過氧化氫濃度對兩種催化劑催化效果的比較45
• 6.2 不同催化時間催化劑催化效果的比較45-46
• 6.3 不同催化劑用量催化效果的比較46-47
• 6.4 不同亞甲基藍濃度條件下催化效果比較47
• 6.5 不同pH值條件下催化效果的比較47-48
• 6.6 本章小結48-49
• 第7章 反應機理和動力學研究49-55
• 7.1 反應機理49-51
• 7.1.1 對比實驗49-50
• 7.1.2 自由基的測定50-51
• 7.2 動力學研究51-53
• 7.3 本章小結53-55
• 第8章 結論55-56
• 參考文獻56-60
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文及成果60-61
• 致謝61

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

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本文編號：924315