本文關(guān)鍵詞：含Sn水滑石基材料對(duì)有機(jī)廢水污染物的光催化降解性能

  更多相關(guān)文章： 含Sn水滑石 復(fù)合氧化物 光催化 降解 混合染料 密度泛函理論

【摘要】：工業(yè)化進(jìn)程的加快,使排放的有機(jī)廢水污染物日益增加,給生態(tài)環(huán)境造成了巨大的威脅。因此,對(duì)有機(jī)廢水污染物的有效處理已經(jīng)引起了人們的高度重視。傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料雖有一定的光催化性能,但其僅能利用太陽光中的紫外光區(qū),量子產(chǎn)率低,且穩(wěn)定性差,不利于拓展應(yīng)用。本論文基于水滑石材料的特殊構(gòu)造,一方面,成功將Sn合入層板中,得到含Sn的水滑石光催化材料;另一方面,引入過渡金屬氧化物CeO_2與ZnSn-LDHs前驅(qū)體進(jìn)行復(fù)合,而后經(jīng)焙燒得多金屬氧化物復(fù)合的光催化材料。同時(shí),以含Sn的水滑石和多金屬氧化物的復(fù)合物為光催化劑,擇優(yōu)選擇了多種具有代表性的有機(jī)物(對(duì)氯苯酚、亞甲基藍(lán)、甲基橙和羅丹明B)為降解對(duì)象,研究了材料的光催化性能;并利用液-質(zhì)聯(lián)用、氣-質(zhì)聯(lián)用和密度泛函理論計(jì)算推斷了光催化反應(yīng)路徑。綜上所述,本論文主要的研究內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)采用共沉淀法和濕法浸漬法合成了兩種類型的含Sn水滑石包括ZnSn-LDHs和SnO_2/ZnAl-LDHs,以及作對(duì)比的ZnAl-LDHs,通過X射線粉末衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、比表面積測量(BET)等技術(shù)對(duì)樣品進(jìn)行分析表征。以可見光催化降解對(duì)氯苯酚(4-CP)為模型,詳細(xì)研究了不同類型含Sn水滑石的光催化活性。結(jié)果表明:ZnSn-LDHs具有窄的禁帶寬度和高比表面積等有利因素,在可見光照射下,表現(xiàn)出更高的光催化活性,對(duì)4-CP的降解率達(dá)到92.4%(去除量34.6 mg/g)。此外,光催化降解機(jī)理的研究表明,該降解反應(yīng)的中間產(chǎn)物主要是對(duì)苯二酚和4-氯鄰苯二酚。(2)以不同量CeO_2復(fù)合的ZnSn-LDHs為基體,經(jīng)不同溫度焙燒得到光催化活性較高的CeO_2/ZnO/SnO_2復(fù)合氧化物。對(duì)材料進(jìn)行了X射線粉末衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和紫外-可見漫反射圖譜(UV-Vis DRS)等分析表征,并聯(lián)合密度泛函理論(DFT)對(duì)樣品的態(tài)密度進(jìn)行了計(jì)算。以甲基橙(MO)和亞甲基藍(lán)(MB)的混合溶液(CMO:CMB=1:1)為目標(biāo)降解物,探究了CeO_2含量和焙燒溫度對(duì)材料光催化性能的影響。結(jié)果表明:隨著CeO_2含量和焙燒溫度的增加,復(fù)合氧化物對(duì)MO和MB的去除率也增加。當(dāng)CeO_2含量為20%,焙燒溫度為700℃時(shí),復(fù)合氧化物呈現(xiàn)出最高的光催化活性,對(duì)MO和MB的降解率均高達(dá)95%以上。同時(shí),結(jié)合實(shí)驗(yàn)檢測結(jié)果和理論計(jì)算,推測了混合染料中MO和MB可能的降解路徑。(3)以CeO_2含量為20%,焙燒溫度為700℃時(shí)的CeO_2/ZnO/SnO_2復(fù)合氧化物為光催化材料,進(jìn)一步用于降解羅丹明B(RhB)和亞甲基藍(lán)(MB)混合染料溶液(CRhB:CMB=3:1)的研究,并詳細(xì)探討了催化劑用量、初始pH值、反應(yīng)溫度等因素對(duì)材料光催化性能的影響。復(fù)合材料的晶型、表面形貌和光學(xué)特性分別由X射線粉末衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)和紫外-可見漫反射圖譜(UV-Vis DRS)進(jìn)行表征。由實(shí)驗(yàn)結(jié)果得:在CeO_2/ZnO/SnO_2用量為30 mg,溶液初始pH值6.09,反應(yīng)溫度35℃,RhB初始濃度12 mg/L,MB初始濃度4 mg/L,光照時(shí)間420 min的最佳實(shí)驗(yàn)條件下,CeO_2/ZnO/SnO_2表現(xiàn)出很高的光催化活性,對(duì)RhB和MB的降解率均超過98%。此外,基于RhB和MB分子的FED計(jì)算結(jié)果,初探了CeO_2/ZnO/SnO_2對(duì)RhB和MB的降解路徑。
【關(guān)鍵詞】：含Sn水滑石 復(fù)合氧化物 光催化 降解 混合染料 密度泛函理論
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 緒論13-26
• 1.1 有機(jī)廢水污染物的概述13-19
• 1.1.1 有機(jī)廢水污染物的現(xiàn)有治理技術(shù)14-19
• 1.1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀19
• 1.2 光催化技術(shù)的研究概況19-21
• 1.2.1 光催化過程的基本原理19-20
• 1.2.2 光催化材料的現(xiàn)存問題及性能優(yōu)化20-21
• 1.3 水滑石基光催化劑在降解污染物方面的應(yīng)用21-24
• 1.3.1 水滑石基光催化劑21-23
• 1.3.2 含Sn水滑石基材料降解有機(jī)污染物的現(xiàn)狀23-24
• 1.4 本課題的研究內(nèi)容、目的和意義24-26
• 1.4.1 研究內(nèi)容24
• 1.4.2 研究目的和意義24-26
• 第二章 含Sn水滑石對(duì) 4-CP光催化性能的研究26-38
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-29
• 2.2.1 試劑來源27
• 2.2.2 含Sn水滑石的制備27-28
• 2.2.3 樣品的表征28
• 2.2.4 光催化實(shí)驗(yàn)28-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-37
• 2.3.1 材料的表征分析29-32
• 2.3.2 可見光降解 4-CP的性能32-33
• 2.3.3 ZnSn-LDHs的再生利用33-34
• 2.3.4 4-CP降解機(jī)理的研究34-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 第三章 Sn基水滑石復(fù)合氧化物對(duì)MO和MB混合染料的降解性能38-53
• 3.1 引言38-39
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分39-41
• 3.2.1 CeO_2/ZnO/SnO_2復(fù)合氧化物的制備39-40
• 3.2.2 樣品的表征40
• 3.2.3 光催化實(shí)驗(yàn)40-41
• 3.3 結(jié)果與討論41-52
• 3.3.1 材料的表征分析41-46
• 3.3.2 光催化降解MO和MB混合染料的性能46-48
• 3.3.3 CeO_2/ZnO/SnO_2的再生實(shí)驗(yàn)48
• 3.3.4 MO和MB的降解機(jī)理研究48-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第四章 CeO_2/ZnO/SnO_2對(duì)RhB和MB混合染料的光催化性能53-65
• 4.1 引言53-54
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分54-55
• 4.2.1 CeO_2/ZnO/SnO_2樣品的制備54
• 4.2.2 樣品的表征54-55
• 4.2.3 光催化實(shí)驗(yàn)55
• 4.3 結(jié)果與討論55-64
• 4.3.1 材料的表征分析55-58
• 4.3.2 不同因素對(duì)降解RhB和MB混合染料的影響58-60
• 4.3.4 最佳實(shí)驗(yàn)條件下CeO_2/ZnO/SnO_2的光催化性能60-61
• 4.3.5 RhB和MB降解機(jī)理的探討61-64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 第五章 結(jié)論與展望65-68
• 5.1 結(jié)論65-67
• 5.2 展望67-68
• 參考文獻(xiàn)68-80
• 致謝80-81
• 攻讀學(xué)位期間撰寫的學(xué)術(shù)論文目錄81

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