本文關(guān)鍵詞：改性煙草秸稈對(duì)陰離子污染物的吸附性能研究

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【摘要】：我國(guó)農(nóng)業(yè)秸稈量多價(jià)廉,秸稈改性制備吸附劑逐漸成為一種研究秸稈高效利用的方式。但目前市場(chǎng)上所售的吸附劑多屬于針對(duì)性不強(qiáng)的混合應(yīng)用型,對(duì)特定污染物不能達(dá)到理想的吸附效果。因此,針對(duì)于同一類型的污染物研究相應(yīng)的專屬吸附劑是非常必要的。本研究以煙草秸稈為原材料,采用NaOH+H2O2堿法預(yù)處理脫除秸稈中木質(zhì)素和半纖維素,然后以二甲基二烯丙基氯化銨(DADMAC)(?)Al2(SO4)3為改性劑對(duì)秸稈纖維素進(jìn)行陽(yáng)離子化改性,制備出針對(duì)陰離子污染物的專屬吸附劑(AD-MTS)。由單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)優(yōu)化出最佳改性條件。通過(guò)對(duì)吸附條件的控制考察對(duì)比AD-MTS對(duì)兩種陰離子污染物(剛果紅、PO_4~(3-))和兩種陽(yáng)離子污染物(亞甲基藍(lán)、Cu~(2+))的吸附效果,印證AD-MTS的陰離子專屬吸附性。并通過(guò)IR和SEM等表征手段,吸附動(dòng)力學(xué)、吸附等溫線等試驗(yàn)研究AD-MT S對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)的吸附行為,探討吸附機(jī)理。主要研究結(jié)果如下。(1)AD-MTS的最佳改性條件為：TS:DADMAC(g/mL)為12,TS:Al2(SO4)3(g/g)為1：2,反應(yīng)溫度80℃、時(shí)間為2h,TS:CAN(g/g)為6：1。(2) AD-MTS的比表面積為90.76 m2/g,較TS增大了約1倍,可提供更多的吸附位點(diǎn)。此外,TS和AD-MTS的Zeta電位分別為-10.9mV和24.7mV,正電性加強(qiáng)了AD-MTS與陰離子污染物間的電中和作用。(3)AD-MTS和TS的IR表明預(yù)處理已脫除TS中木質(zhì)素和半纖維素,改性反應(yīng)成功將DADMAC和Al(或聚鋁基團(tuán))引入到纖維素上,生成具有Al鹽特性的陽(yáng)離子高聚物。AD-MTS吸附水中陰離子污染物(剛果紅和PO_4~(3-))的過(guò)程中,同時(shí)發(fā)揮陽(yáng)離子有機(jī)物的電荷中和、吸附橋架、氫鍵作用以及無(wú)機(jī)鋁鹽的空間網(wǎng)捕和絡(luò)合作用等。SEM照片顯示,AD-MTS表面有許多整齊均勻的片狀交錯(cuò)重疊,相擁呈花朵狀,形成許多細(xì)小的孔隙；TS呈不規(guī)則的塊狀重疊結(jié)構(gòu),較AD-MTS密實(shí)。吸附剛果紅飽和的改性秸稈(G-MTS)和吸附磷飽和的改性秸稈(P-MTS)與AD-MTS的紅外圖譜差異是由于吸附過(guò)程中各種物理、化學(xué)作用影響了AD-MTS中相應(yīng)官能團(tuán)的紅外吸收所致。G-MTS和P-MTS的結(jié)構(gòu)較AD-MTS緊實(shí)。(4)剛果紅和PO_4~(3-)的去除率均隨pH的增大而降低,亞甲基藍(lán)和Cu~(2+)則表現(xiàn)出相反趨勢(shì)。無(wú)論處在何種吸附條件,AD-MTS對(duì)兩種陰離子污染物廢水(剛果紅和PO_4~(3-))的去除效果都明顯優(yōu)于兩種陽(yáng)離子污染物廢水(亞甲基藍(lán)和Cu~(2+))。表明AD-MTS實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中陰離子污染物的高效去除,可作為陰離子污染物的專屬吸附劑而應(yīng)用,電荷中和是其主要吸附作用之一。(5)擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能夠很好地描述剛果紅在AD-MTS上的吸附過(guò)程,表明AD-MTS對(duì)剛果紅的吸附主要依靠化學(xué)吸附。擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)PO_4~(3-)的擬合結(jié)果表明AD-MTS對(duì)PO_4~(3-)的吸附是由化學(xué)吸附和物理吸附聯(lián)合控制的,其中,化學(xué)吸附占主導(dǎo)。顆粒內(nèi)擴(kuò)散方程擬合結(jié)果表明顆粒內(nèi)擴(kuò)散是限制AD-MTS對(duì)剛果紅的吸附速率的過(guò)程,但不是限制PO_4~(3-)的吸附速率的過(guò)程。在20～40℃溫度下,AD-MTS對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)的吸附都符合Langmuir等溫模型,擬合計(jì)算出的最大吸附量分別為537.63～549.45 mg/g和26.10～27.16 mg/g,證明二者在AD-MTS上的吸附行為屬于單層吸附,溫度對(duì)吸附的影響不大。由Freundlich模型擬合剛果紅和PO_4~(3-)得到的n值均在5左右,表明AD-MTS對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)的吸附過(guò)程均為優(yōu)惠吸附。(6)在酸性溶液中,Cl~-、NO_3~-和SO42-均會(huì)對(duì)AD-MTS吸附PO_4~(3-)起抑制作用,但在堿性環(huán)境中,三種離子都表現(xiàn)出一定的促進(jìn)作用,其中,NO_3~-的促進(jìn)效果最佳�；旌蠌U水的實(shí)際應(yīng)用中,可根據(jù)污染物種類調(diào)節(jié)廢水PH值來(lái)提高P的吸附率(7)相同處理?xiàng)l件下,AD-MTS對(duì)水中剛果紅和PO_4~(3-)的吸附性能較煙草秸稈、預(yù)處理后煙草秸稈以及常用吸附劑(活性炭)都要好,且處理后廢水中殘留Al~(3+)量小于國(guó)家生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)。(8)實(shí)際應(yīng)用中,NaO H對(duì)G-MTS和P-MTS的適宜解吸條件為：常溫下,NaOH濃度分別為0.05mol/L(G-MTS)和0.1 mol/L (P-MTS),解吸時(shí)間為30-60min。 AD-MTS對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)分別進(jìn)行吸附-解吸循環(huán)三次后,去除率仍可達(dá)到30～40%,表明AD-MTS具有一定的再生循環(huán)利用性。
【關(guān)鍵詞】：煙草秸稈 陽(yáng)離子改性 剛果紅 磷 吸附動(dòng)力學(xué) 等溫吸附 解吸
【學(xué)位授予單位】：四川農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O647.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 緒論12-22
• 1.1 引言12-13
• 1.2 秸稈預(yù)處理13-15
• 1.3 秸稈纖維化學(xué)改性15-18
• 1.3.1 醚化反應(yīng)15
• 1.3.2 酯化反應(yīng)15
• 1.3.3 酰化反應(yīng)15-16
• 1.3.4 接枝共聚反應(yīng)16-18
• 1.4 影響秸稈改性產(chǎn)物應(yīng)用特性的因素18-19
• 1.4.1 制備原料和改性試劑18
• 1.4.2 改性反應(yīng)條件18-19
• 1.5 改性秸稈在水處理方面的應(yīng)用19-20
• 1.5.1 用作吸附劑19
• 1.5.2 用作離子交換劑19-20
• 1.5.3 用作絮凝劑20
• 1.6 研究目的及主要內(nèi)容20-22
• 1.6.1 研究目的20-21
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容21-22
• 2 材料與方法22-33
• 2.1 改性煙草秸稈的制備22-25
• 2.1.1 煙草秸稈基本組成分析22-23
• 2.1.2 主要試劑和儀器23
• 2.1.3 試驗(yàn)廢水及指標(biāo)計(jì)算方法23-24
• 2.1.4 改性煙草秸稈的制備24-25
• 2.2 TS和AD-MTS的理化特性測(cè)定25-26
• 2.2.1 試驗(yàn)儀器25-26
• 2.2.2 元素分析(Ultimate analysis)26
• 2.2.3 比表面積(Surface area,SA)26
• 2.2.4 Zeta電位(Zeta potential,ZP)26
• 2.3 TS和AD-MTS的表征分析26-27
• 2.3.1 主要儀器26
• 2.3.2 TS和AD-MTS的紅外光譜26
• 2.3.4 TS和AD-MTS的掃描電鏡26-27
• 2.4 AD-MTS的吸附性能研究27-32
• 2.4.1 實(shí)驗(yàn)原料、試劑與儀器27
• 2.4.2 試驗(yàn)廢水配備27
• 2.4.3 各種污染物的測(cè)定方法27
• 2.4.4 AD-MTS對(duì)四種廢水的批量吸附試驗(yàn)27-29
• 2.4.5 AD-MTS對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)的吸附動(dòng)力學(xué)29
• 2.4.6 AD-MTS對(duì)剛果紅和PO_4~(3-)的等溫吸附29-30
• 2.4.7 AD-MTS在吸附飽和前后的表征對(duì)比30-31
• 2.4.8 AD-MTS對(duì)PO_4~(3-)的競(jìng)爭(zhēng)吸附31
• 2.4.9 不同吸附材料的吸附效果對(duì)比試驗(yàn)31
• 2.4.10 不同AD-MTS投量下處理廢水后水中殘留Al~(3+)量31-32
• 2.5 AD-MTS的解吸再生性研究32-33
• 2.5.1 解吸劑與溫度對(duì)解吸效果的影響32
• 2.5.2 解吸劑濃度對(duì)解吸效果的影響32
• 2.5.3 解吸時(shí)間對(duì)解吸效果的影響32
• 2.5.4 再生次數(shù)的研究32-33
• 3 結(jié)果與討論33-65
• 3.1 煙草秸稈改性條件優(yōu)化33-39
• 3.1.1 改性條件單因素試驗(yàn)33-37
• 3.1.2 改性條件的正交試驗(yàn)37-39
• 3.2 TS和AD-MTS的理化特性和表征分析39-43
• 3.2.1 TS和AD-MTS的理化特性測(cè)定結(jié)果39-40
• 3.2.2 TS和AD-MTS的表征分析40-43
• 3.3 吸附試驗(yàn)43-61
• 3.3.1 AD-MTS對(duì)四種廢水的批量吸附試驗(yàn)43-47
• 3.3.2 AD-MTS對(duì)剛果紅的吸附動(dòng)力學(xué)47-50
• 3.3.3 AD-MTS對(duì)剛果紅的等溫吸附50-52
• 3.3.4 AD-MTS對(duì)PO_4~(3-)的吸附動(dòng)力學(xué)52-54
• 3.3.5 AD-MTS對(duì)PO_4~(3-)的等溫吸附54-56
• 3.3.6 AD-MTS在吸附飽和前后的表征對(duì)比56-57
• 3.3.7 AD-MTS對(duì)PO_4~(3-)的競(jìng)爭(zhēng)吸附57-59
• 3.3.8 不同吸附材料的吸附效果對(duì)比59-60
• 3.3.9 不同AD-MTS投量下處理廢水后水中殘留Al~(3+)量60-61
• 3.4 AD-MTS的解吸再生性研究61-65
• 3.4.1 解吸劑與溫度對(duì)解吸效果的影響61-62
• 3.4.2 解吸劑濃度對(duì)解吸效果的影響62-63
• 3.4.3 解吸時(shí)間對(duì)解吸效果的影響63-64
• 3.4.4 再生次數(shù)的研究64-65
• 4 結(jié)論與展望65-68
• 4.1 主要結(jié)論65-66
• 4.2 展望66-68
• 參考文獻(xiàn)68-76
• 致謝76-77
• 攻讀碩士期間取得的科研成果和榮譽(yù)77

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7 董聲雄;鄭f，

本文編號(hào)：827198