本文關鍵詞：Ag基催化劑的合成及其富氧條件下選擇催化還原NO的研究

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【摘要】：氮氧化物(NO_x)是大氣中的主要污染物之一,也是汽車尾氣的主要有害成分。氮氧化物不僅危害人體健康,還會造成光化學煙霧、酸雨等環(huán)境污染問題。因此,如何有效地減少氮氧化物的排放至關重要。烴類選擇性催化還原(SCR)NO_x技術因還原活性高、無二次污染,仍具有很大的研究應用前景。Ag/Al_2O_3催化劑具有壽命長、成本低的特點,是最具潛力的HC-SCR催化劑之一。但Ag/Al_2O_3催化劑的低中溫活性差的缺點仍未得到很好的解決,這于貧燃發(fā)動機不利。因此,本文擬研究富氧條件下不同催化劑的配方和不同的催化劑制備方法來提高其催化活性,并采用現(xiàn)代表征手段,分析催化劑的構(gòu)效關系。具體包括以下內(nèi)容:(1)首先,以Ag/Al_2O_3催化劑為基準,對常規(guī)浸漬法的制備條件(如:Ag含量、焙燒溫度)和催化降解NO的反應工藝條件(如催化劑用量、氣體流速、C_3H_6與NO的比、O_2含量)進行探索。結(jié)果表明,Ag/Al_2O_3催化劑的活性與Ag負載量密切相關,當Ag負載量為1.5%時,Ag/Al_2O_3催化劑具有最好的活性(NO的去除率達78%)。這歸因于適宜的負載量導致最佳的活性組分的分散度。焙燒溫度會影響催化劑整體結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性,優(yōu)化后的焙燒溫度為600℃。在優(yōu)化催化劑制備條件的基礎上,采用單因素變量法優(yōu)化后的反應工藝條件如下:催化劑用量為200mg,氣體流量為100ml/min,原料C_3H_6與NO的配比為1:1,O_2用量為4%。(2)其次,采用浸漬法對1.5%Ag/Al_2O_3-Imp催化劑進行改性,主要通過引入助劑和調(diào)變浸漬方式來提高催化劑的催化活性,優(yōu)化制備了Ag-Ti-Zr三元催化劑1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al_2O_3-Imp。研究結(jié)果表明,1.5%Ag/0.5%Ti/1%Zr/Al_2O_3-Imp催化劑催化性能優(yōu)異,400℃時NO轉(zhuǎn)化率可達62%,在450℃時NO去除率達到83%。與1.5%Ag/Al_2O_3-Imp催化劑相比,NO去除率在400℃增加14%。XRD表征結(jié)果表明Zr的摻雜可以增強催化劑活性組分的分散能力,Ti的摻雜使催化劑上所有的氧化物均呈無定形狀態(tài),有助于穩(wěn)定催化劑的結(jié)構(gòu);H2-TPR表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜有利于催化劑的H2-TPR低溫還原峰向低溫移動,提高催化劑的低溫活性;NH_3-TPD表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜增加了催化劑的弱酸和中等強度酸中心;O_2-TPD表征結(jié)果表明Zr、Ti的摻雜增加了催化劑儲氧能力。(3)最后,采用溶膠凝膠法對Ag/Al_2O_3催化劑進行改性,制備Ag-La-Ti三元催化劑4%Ag-0.75La-2%Ti/Al_2O_3-Sol。在對比分析溶膠凝膠法和浸漬法結(jié)果的基礎上,優(yōu)化了溶膠凝膠法的助劑用量和主活性組分及載體之間的關系,得到溶膠凝膠法最優(yōu)三元催化劑配方。與4%Ag/Al_2O_3-Sol催化劑相比,4%Ag-0.75%La-2%Ti/Al_2O_3-Sol催化劑在400℃時NO轉(zhuǎn)化率達59%,提高20%;450℃時NO轉(zhuǎn)化率達81%,提高14%。XRD表征表明La、Ti的摻雜使La、Ti氧化物與Al_2O_3之間存在較強的相互作用力,使得部分氧化物呈現(xiàn)無定形結(jié)構(gòu),有助于穩(wěn)定催化劑的結(jié)構(gòu);H2-TPR表征表明La、Ti的摻雜使H2-TPR還原峰的峰高和峰面積增加并向低溫方向移動,提高催化劑的低溫活性;NH_3-TPD表征表明La、Ti的摻雜降低了催化劑的弱酸中心和強酸中心,增加了催化劑的中等強度酸中心;O_2-TPD表征表明La、Ti的摻雜增加了催化劑對分子氧和化學吸附氧吸附強度。
【關鍵詞】：銀基催化劑 NO 選擇性催化還原 Ag-Ti-Zr三元催化劑 Ag-La-Ti三元催化劑
【學位授予單位】：重慶理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-27
• 1.1 課題研究的意義11-12
• 1.2 NO_x產(chǎn)生途徑12-13
• 1.3 NO_x在燃油中的特性13
• 1.4 NO_x的機內(nèi)凈化技術13-14
• 1.5 NO_x的機外凈化技術14-16
• 1.5.1 NO_x直接分解法14
• 1.5.2 NO_x儲存還原技術(NSR)14-15
• 1.5.3 NO_x選擇性催化還原技術(SCR)15-16
• 1.6 NO_x選擇性催化還原（SCR）的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀16-22
• 1.6.1 碳材料為載體的催化劑17-18
• 1.6.2 金屬氧化物為載體的催化劑18-19
• 1.6.3 分子篩為載體的催化劑19-21
• 1.6.4 貴金屬催化劑21-22
• 1.7 Ag基催化劑選擇性催化還原NO_x的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀22-24
• 1.7.1 助劑的影響22-23
• 1.7.2 制備方法的影響23-24
• 1.8 本課題的主要研究內(nèi)容和創(chuàng)新點24-27
• 1.8.1 課題的主要研究內(nèi)容24-25
• 1.8.2 課題的創(chuàng)新點25-27
• 2 實驗部分27-35
• 2.1 實驗試劑及設備27-28
• 2.1.1 化學試劑27
• 2.1.2 實驗所用氣體27-28
• 2.1.3 實驗儀器28
• 2.2 催化劑的制備28-32
• 2.2.1 浸漬法28-29
• 2.2.2 溶膠凝膠法29-32
• 2.3 催化劑的活性評價32-33
• 2.4 催化劑表征33-35
• 2.4.1 催化劑的X射線粉末衍射分析(XRD)33
• 2.4.2 催化劑的程序升溫還原(TPR)33
• 2.4.3 催化劑的程序升溫脫附(NH_3-TPD和O_2-TPD)33-35
• 3 NO催化降解用Ag/Al_2O_3催化劑制備條件及反應工藝初探35-41
• 3.1 引言35
• 3.2 Ag/Al_2O_3催化劑制備條件的優(yōu)化35-37
• 3.2.1 Ag含量對NO催化降解的影響35-36
• 3.2.2 焙燒溫度對催化降解NO的影響36-37
• 3.3 Ag/Al_2O_3催化降解NO反應工藝條件的優(yōu)化37-40
• 3.3.1 催化劑用量對催化降解NO的影響37-38
• 3.3.2 氣體總流量對催化降解NO的影響38
• 3.3.3 探索C_3H_6與NO的配比對催化降解NO的影響38-39
• 3.3.4 探索O_2含量對催化降解NO的影響39-40
• 3.4 本章小結(jié)40-41
• 4 浸漬法制備Ag-Zr-Ti三元催化劑及其催化性能研究41-59
• 4.1 引言41
• 4.2 不同助劑添加的二元催化劑合成及其對催化降解NO的影響41-44
• 4.2.1 不同Zr含量的添加對催化降解NO的影響41-42
• 4.2.2 不同Mg含量的添加對催化降解NO的影響42-43
• 4.2.3 不同La含量的添加對催化降解NO的影響43
• 4.2.4 不同Ti含量的添加對催化降解NO的影響43-44
• 4.3 最優(yōu)的Ag-Zr二元催化劑合成及其對催化降解NO的影響44-51
• 4.3.1 不同浸漬順序?qū)Υ呋到釴O的影響44-46
• 4.3.2 不同Zr源對催化降解NO的影響46-47
• 4.3.3 二元Ag-Zr催化劑的表征47-51
• 4.4 Ag-Zr-Ti三元催化劑合成及其對催化降解NO的影響51-57
• 4.4.1 Ti的浸漬順序?qū)Υ呋到釴O的影響51-52
• 4.4.2 Ti添加含量對催化降解NO的影響52-53
• 4.4.3 三元Ag-Zr-Ti催化劑的表征53-57
• 4.5 本章小結(jié)57-59
• 5 溶膠凝膠法制備Ag-La-Ti三元催化劑及其催化性能研究59-77
• 5.1 引言59
• 5.2 浸漬法與溶膠凝膠法對催化降解NO的影響59-66
• 5.2.1 制備方法對催化降解NO的影響59-60
• 5.2.2 表征60-64
• 5.2.3 探索Ag含量對溶膠凝膠法制備催化劑催化降解NO的影響64-66
• 5.3 不同助劑改性的二元催化劑合成及其對NO催化降解的影響66-69
• 5.3.1 不同Zr含量的添加對催化降解NO的影響66-67
• 5.3.2 不同Mg含量的添加對催化降解NO的影響67-68
• 5.3.3 不同La含量的添加對催化降解NO的影響68
• 5.3.4 不同Ti含量的添加對催化降解NO的影響68-69
• 5.4 Ag-La-Ti三元催化劑合成及其對催化降解NO的影響69-75
• 5.4.1 溶膠凝膠法三元催化劑的復配69-70
• 5.4.2 Ti添加的含量對催化降解NO的影響70-71
• 5.4.3 La添加的含量對催化降解NO的影響71-72
• 5.4.4 三元Ag-Zr-Ti催化劑的表征72-75
• 5.5 本章小結(jié)75-77
• 6 總結(jié)與展望77-79
• 6.1 總結(jié)77-78
• 6.2 展望78-79
• 致謝79-81
• 參考文獻81-89
• 個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術論文及取得的研究成果89-90

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本文編號：795274