本文關(guān)鍵詞：三峽庫區(qū)消落帶土壤中硫酸鹽還原菌對汞甲基化作用的研究

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【摘要】：汞(Hg)是一種普遍存在的有毒重金屬,其劇毒形式-甲基汞(Me Hg),是一種強(qiáng)親脂性、高神經(jīng)毒性的有機(jī)汞化合物,可以在生物體內(nèi)富集積累,進(jìn)而通過食物鏈進(jìn)入人體,具有極大危害性。生物和非生物因素都可以使環(huán)境中的無機(jī)汞發(fā)生甲基化,其中微生物對環(huán)境中甲基汞的含量起著至關(guān)重要的作用。研究表明,汞的甲基化作用主要發(fā)生在厭氧環(huán)境下,產(chǎn)甲烷菌(methanogenus)、硫酸鹽還原菌(sulfate-reducing bacteria,SRB)和鐵還原菌(dissimilation iron-reducing bacteria,Fe RB)中均發(fā)現(xiàn)有能使汞甲基化的菌株,其中SRB被認(rèn)為是水庫等環(huán)境中最主要的汞甲基化因子。三峽水庫是我國最大的年調(diào)節(jié)型水庫,其季節(jié)性蓄水、放水過程形成一個垂直高度30 m,面積為350 km2的水庫消落帶,是一個典型的“汞敏感生態(tài)系統(tǒng)”。一方面庫區(qū)被淹沒土壤和植物主動或被動的將汞釋放到水庫生態(tài)系統(tǒng)中,同時土壤有機(jī)質(zhì)和植物腐解釋放的大量營養(yǎng)物質(zhì),為微生物提供豐富食物來源,使厭氧生長的SRB等細(xì)菌大量生長,促進(jìn)無機(jī)汞向甲基汞轉(zhuǎn)化。目前對三峽庫區(qū)汞的環(huán)境化學(xué)特征研究主要集中在土壤、水體以及魚體汞的基礎(chǔ)含量調(diào)查,甲基化特征以及汞的遷移轉(zhuǎn)化方向,對其中與汞甲基化相關(guān)的微生物種類、生物汞甲基化過程及其影響因素的研究比較缺乏。本研究基于此,設(shè)計(jì)室內(nèi)模擬試驗(yàn):以接入汞甲基化模式菌株Desulfovibrio africanus(D.africanus,DSM-2603),接入量104cfu·g-1的滅菌消落帶土壤為研究對象,設(shè)計(jì)三個汞濃度梯度(0、1、5 mg·kg-1Hg),對SRB在不同汞濃度下對汞的釋放和甲基化的影響進(jìn)行研究(接菌試驗(yàn));以未滅菌原土為研究對象,設(shè)計(jì)三個汞濃度水平,對三峽庫區(qū)消落帶土壤淹水過程中汞的釋放和甲基化、SRB數(shù)量以及甲基化過程影響因素進(jìn)行研究(原土試驗(yàn))。主要結(jié)果如下:(1)接菌試驗(yàn)中,未接菌處理(CK)THg、Me Hg含量處于較低水平。不同汞濃度處理中土壤THg含量均有不同程度的下降,并且Hg含量越高的處理,釋放Hg的量越多。水體THg均先降后升,30 d時高Hg處理(A5)分別是未添加汞處理(A0)和低濃度汞處理(A1)的6.02倍、3.26倍。三個處理土壤Me Hg整體呈上升趨勢,在試驗(yàn)20~25 d內(nèi)較為明顯,最大值分別為初始值的12.85倍、92.74倍、122.47倍。同時添加外源Hg后,汞甲基化活動增強(qiáng),且在試驗(yàn)Hg濃度范圍內(nèi),Hg濃度越高,甲基化活動越強(qiáng);類似的,三個接菌處理的水體Me Hg含量整體呈上升趨勢,且Hg高的處理,水體MeHg含量明顯較高。(2)接菌試驗(yàn)中,處理CK中土壤D.africanus細(xì)菌數(shù)量先增后減,整體處于較低水平。處理A0、A1、A5土壤中D.africanus細(xì)菌數(shù)量均先增高后減,A5菌數(shù)前期受高濃度Hg抑制,后期達(dá)到三個處理中最大菌數(shù)3.70?104 cfu·g-1,整體表現(xiàn)為Hg越高,D.africanus細(xì)菌數(shù)量越大。土壤Me Hg含量和D.africanus細(xì)菌數(shù)量有顯著相關(guān)性。添加外源Hg促進(jìn)了D.africanus菌的生長,降低了其單位轉(zhuǎn)化MMHg的效率。(3)原土試驗(yàn)中,不同汞濃度處理中土壤THg含量同樣表現(xiàn)為不同程度的下降,并且Hg含量越高的處理,釋放Hg的量越多。與接菌試驗(yàn)比較,THg下降速率均小于同等汞處理。原土試驗(yàn)各處理中水體THg含量隨時間的延長而逐漸降低,Hg含量越高的處理,下降幅度越大。土壤Me Hg含量均先增后減,達(dá)到最大值時,高Hg處理(B5,土壤Me Hg含量0.55?104 ng·kg-1)增幅分別是未添加Hg處理(B0)、低Hg處理(B1)的2.20倍、1.34倍,表明外源高汞環(huán)境有利于土壤甲基汞的生成。水體Me Hg含量均先增后減,最大值為B5的39.94 ng·L-1。(4)原土試驗(yàn)中SRB數(shù)量整體處于較低水平,表現(xiàn)為“消-漲”的周期性變化特征,處理B5中SRB數(shù)量達(dá)最大值時是B0、B1的2.69倍、2.62倍,表明高Hg環(huán)境有利于“誘導(dǎo)”土壤總SRB數(shù)量的增加。原土試驗(yàn)中各處理土壤Me Hg含量的消漲與SRB數(shù)量不存在顯著的相關(guān)性(P0.05),其相關(guān)性系數(shù)(r2)分別為:0.01、0.36、0.02。推測SRB不是三峽庫區(qū)消落帶主要的汞甲基化微生物。(5)接菌試驗(yàn)各處理土壤p H總體呈先增高,后降低,土壤有機(jī)質(zhì)含量隨時間下降,電導(dǎo)率先減后增。土壤Me Hg含量與THg含量、電導(dǎo)率均無顯著相關(guān)性,p H值和有機(jī)質(zhì)含量均與Me Hg含量呈顯著負(fù)相關(guān)(P0.05)。原土試驗(yàn)各處理土壤p H總體呈下降趨勢,土壤有機(jī)質(zhì)含量隨時間呈下降趨勢,電導(dǎo)率先減后增。土壤Me Hg含量與THg含量、p H、有機(jī)質(zhì)和電導(dǎo)率均無顯著性關(guān)系。
【關(guān)鍵詞】：消落帶土壤 汞 甲基汞 生物甲基化 SRB
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X172
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRAC T10-13
• 符號及縮寫13-14
• 第一章 文獻(xiàn)綜述14-26
• 1.1 汞和甲基汞的物理化學(xué)性質(zhì)及危害14
• 1.2 環(huán)境汞污染與甲基化研究現(xiàn)狀14-16
• 1.2.1 土壤中汞及甲基汞的來源14-15
• 1.2.2 水體中汞及甲基汞的來源15-16
• 1.2.3 汞的遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制16
• 1.3 汞的生物甲基化16-23
• 1.3.1 汞甲基化生物類群16-19
• 1.3.2 汞微生物甲基化的機(jī)制19-20
• 1.3.3 汞微生物甲基化的影響因素20-22
• 1.3.4 汞微生物甲基化研究的主要技術(shù)方法22-23
• 1.4 國內(nèi)外水庫汞污染及甲基化過程研究進(jìn)展23-24
• 1.5 三峽水庫汞污染的研究意義24-26
• 第二章 研究背景與內(nèi)容26-30
• 2.1 立題背景26-27
• 2.2 研究內(nèi)容27-28
• 2.2.1 庫區(qū)不同汞濃度淹沒土壤接種硫酸鹽還原菌D. africanus后對汞的釋放及甲基化作用影響的模擬27
• 2.2.2 庫區(qū)不同汞濃度淹沒土壤對汞的釋放及甲基化作用影響的模擬27
• 2.2.3 庫區(qū)淹水土壤汞的甲基化的影響因素27-28
• 2.3 技術(shù)路線28-30
• 第三章 材料與方法30-34
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料30-32
• 3.1.1 土樣、水樣的準(zhǔn)備30
• 3.1.2 菌株的制備30-31
• 3.1.3 汞溶液的配制31-32
• 3.1.4 添加外源汞和接種菌株D. africanus土樣的制備32
• 3.2 試驗(yàn)方法32
• 3.3 樣品采集與測定32-33
• 3.3.1 樣品采集32-33
• 3.4 質(zhì)量控制和數(shù)據(jù)處理33
• 3.5 數(shù)據(jù)分析33-34
• 第四章 庫區(qū)不同汞濃度淹沒土壤接種硫酸鹽還原菌D. africanus后對汞的釋放及甲基化作用影響的模擬34-44
• 4.1 接菌試驗(yàn)中總汞的變化特征34-36
• 4.1.1 土壤中的總汞34-35
• 4.1.2 水體中的總汞35-36
• 4.2 接菌試驗(yàn)中甲基汞的變化特征36-40
• 4.2.1 土壤中的甲基汞36-37
• 4.2.2 水體中的甲基汞37-38
• 4.2.3 土壤、水體甲基汞占總汞比例變化38-40
• 4.3 D. africanuS菌數(shù)變化以及其與土壤甲基汞相關(guān)性分析40-41
• 4.3.1 接菌試驗(yàn)D .africanus菌數(shù)變化特征40-41
• 4.3.2 D.africanus菌數(shù)與土壤甲基汞相關(guān)性分析41
• 4.4 D.africanus菌汞甲基化效率41-42
• 4.5 小結(jié)42-44
• 第五章 庫區(qū)不同汞濃度淹沒土壤對汞的釋放及甲基化作用影響的模擬44-54
• 5.1 原土試驗(yàn)中總汞的變化特征44-46
• 5.1.1 土壤中的總汞44-45
• 5.1.2 水體中的總汞45-46
• 5.2 原土試驗(yàn)中甲基汞的變化特征46-50
• 5.2.1 土壤中的甲基汞46-47
• 5.2.2 水體中的甲基汞47-48
• 5.2.3 土壤、水體甲基汞占總汞比例變化48-50
• 5.3 原土試驗(yàn)中硫酸鹽還原菌變化特征以及其與土壤甲基汞含量相關(guān)性分析50-51
• 5.3.1 原土試驗(yàn)中硫酸鹽還原菌變化特征50-51
• 5.3.2 原土試驗(yàn)中硫酸鹽還原菌菌數(shù)與土壤甲基汞相關(guān)性分析51
• 5.4 小結(jié)51-54
• 第六章 庫區(qū)淹水土壤汞的甲基化的影響因素54-58
• 6.1 土壤理化性質(zhì)隨時間變化特征54-56
• 6.1.1 pH54-55
• 6.1.2 有機(jī)質(zhì)55
• 6.1.3 電導(dǎo)率55-56
• 6.2 土壤理化性質(zhì)對汞甲基化的影響56-57
• 6.3 小結(jié)57-58
• 第七章 結(jié)論與建議58-60
• 7.1 結(jié)論58
• 7.2 建議58-60
• 參考文獻(xiàn)60-70
• 致謝70-72
• 發(fā)表論文及參加課題72

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