本文關(guān)鍵詞：重度風(fēng)化溢油中多環(huán)芳烴風(fēng)化規(guī)律及應(yīng)用

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【摘要】：經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速,石油需求量增大,隨之而來的石油勘探及輸送,使溢油事故頻頻發(fā)生。準(zhǔn)確進(jìn)行溢油溯源是客觀評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn),制定應(yīng)急措施方案和環(huán)境修復(fù)的前提條件,同時(shí)是客觀公正劃分責(zé)任、解決糾紛的科學(xué)依據(jù)。海上由于輪船碰撞等引發(fā)溢油事故后,溢油將伴隨著化學(xué)、生物和物理變化,主要有輸運(yùn)、擴(kuò)散及風(fēng)化。多環(huán)芳烴大部分具有大分子量,高穩(wěn)定性,抗風(fēng)化等特點(diǎn),在石油溯源中可作為重要指示物,其在石油中的分布模式因油而異,在實(shí)際溢油鑒別中已總結(jié)出多項(xiàng)多環(huán)芳烴指標(biāo)。芳烴中低環(huán)PAHs,具有穩(wěn)定性好,含量豐富等特點(diǎn),因此,可利用其分布來鑒別油源,及風(fēng)化后溢油的污染源。因此,篩選多環(huán)芳烴的診斷比值及驗(yàn)證其在實(shí)際中的適用性具有重大意義。本文通過室外模擬石油重度風(fēng)化,對(duì)石油中的PAHs包括EPA優(yōu)控的16PAHs及PAHs同系物的風(fēng)化規(guī)律進(jìn)行研究,并通過在實(shí)際重度風(fēng)化石油中的驗(yàn)證應(yīng)用,篩選并建立適用于重度風(fēng)化石油鑒定的的新多環(huán)芳烴診斷比值,以此來完善溢油溯源識(shí)別參數(shù)體系。要研究?jī)?nèi)容及成果如下:首先,列舉了國(guó)內(nèi)外重大溢油事故;其次,對(duì)溢油的組成、危害、風(fēng)化過程進(jìn)行了簡(jiǎn)單描述;最后,對(duì)溢油鑒別技術(shù)的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了闡述,其中包括溢油的分析技術(shù):gc-fid、gc-ms、和ir,以及溢油鑒別技術(shù):圖譜對(duì)比、pah分布模式、診斷比值(包括t檢驗(yàn)、重復(fù)性限)等方法。隨之引出本論文的創(chuàng)新點(diǎn)和研究意義。其次,本文通過應(yīng)用gc-ms對(duì)不同模擬風(fēng)化條件下的油品(風(fēng)化采樣時(shí)間均為未風(fēng)化、3個(gè)月、6個(gè)月和12個(gè)月)進(jìn)行分析,通過圖譜對(duì)比、pahs分布模式、診斷比值等對(duì)石油中五大類pahs和16pahs進(jìn)行研究,并將篩選出的診斷比值應(yīng)用至實(shí)際風(fēng)化油品中進(jìn)行驗(yàn)證,主要結(jié)論歸納如下:(1)淺盤模擬實(shí)驗(yàn)中黃島溢油風(fēng)化3個(gè)月后pahs已發(fā)生重度風(fēng)化,輕組分丟失嚴(yán)重;在風(fēng)化6個(gè)月后,輕組分pahs丟失更多,但已不太明顯;在風(fēng)化12個(gè)月后,pahs各組分與風(fēng)化6個(gè)月相比差異已不是很大,但輕組分還是有部分丟失。水面模擬試驗(yàn)中黃島溢油風(fēng)化3個(gè)月的風(fēng)化程度不及淺盤中風(fēng)化嚴(yán)重;在風(fēng)化6個(gè)月后風(fēng)化程度較于淺盤中嚴(yán)重,這是由于油品在水中的溶解等風(fēng)化因素所致,隨著風(fēng)化時(shí)間的變長(zhǎng)才愈加明顯;在風(fēng)化12個(gè)月后,pahs各組分與風(fēng)化6個(gè)月相比差異已不是很大,但還有部分丟失,較于淺盤中對(duì)應(yīng)時(shí)間的風(fēng)化,組分丟失比淺盤中的嚴(yán)重。(2)兩種不同的風(fēng)化模擬實(shí)驗(yàn)中,各組分隨時(shí)間變化并非完全一致,但差異不大。淺盤模擬實(shí)驗(yàn)中,風(fēng)化3個(gè)月后各組分所占比例與原油差異很大,風(fēng)化6個(gè)月后各組分與風(fēng)化3個(gè)月的各組分所占比例差異也很大,風(fēng)化12個(gè)月與風(fēng)化6個(gè)月各組分所占比例也存在差異;水面風(fēng)化實(shí)驗(yàn)中,風(fēng)化3個(gè)月的風(fēng)化程度不如淺盤模擬實(shí)驗(yàn)中的風(fēng)化嚴(yán)重,風(fēng)化12個(gè)月的風(fēng)化程度與較風(fēng)化個(gè)月差異較小,風(fēng)化趨勢(shì)趨于穩(wěn)定。(3)16PAHs中各組分的變化趨勢(shì)是2-3環(huán)PAHs化合物風(fēng)化3個(gè)月后,在總PAHs中含量變化最大,后期又略有回升,這種趨勢(shì)極有可能是2-3環(huán)類PAHs化合物在發(fā)生重度風(fēng)化的初期已有較大一部分化合物已丟失,隨著后期風(fēng)化過程中其他化合物的風(fēng)化丟失而致使2-3環(huán)PAHs化合物所占化合物有所上升。4環(huán)PAHs化合物在風(fēng)化3個(gè)月時(shí)所占比例上升最多,隨著后期風(fēng)化其所占比例越來越低,這種趨勢(shì)有可能是因?yàn)樵谥囟蕊L(fēng)化初期其他化合物丟失較嚴(yán)重,而4環(huán)PAHs化合物丟失速度緩慢,致使4環(huán)PAHs化合物所占比例驟升,隨著后期風(fēng)化過程中,4環(huán)PAHs化合物也逐漸發(fā)生風(fēng)化,其所占比例也逐漸降低。而5-6環(huán)PAHs化合物在原油中所占比例本就少,后期風(fēng)化過程中其所占比例的變化有自身風(fēng)化和其他化合物組分共同變化所致。(4)通過對(duì)兩種不同模擬實(shí)驗(yàn)的風(fēng)化油樣進(jìn)行溯源分析,篩選出15種五大類PAHs的診斷比值指標(biāo)和11種16PAHs的診斷比值指標(biāo),篩選的診斷比值適用在風(fēng)化條件不同而種類相同的油品中。同時(shí)將新篩選出的診斷比值對(duì)同種風(fēng)化條件下不同種油品進(jìn)行驗(yàn)證,鑒別可見來自不同油源,因此,對(duì)于不同油品也具有適用性。綜合以上研究,得出不同風(fēng)化條件下石油中PAHs的變化規(guī)律,篩選出了受風(fēng)化作用影響小的PAHs診斷比值,對(duì)完善溢油鑒別體系具有深遠(yuǎn)影響。
【關(guān)鍵詞】：多環(huán)芳烴 風(fēng)化 診斷比值 適用性
【學(xué)位授予單位】：上海海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X55
【目錄】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-14
• 第一章 引言14-31
• 1.1 溢油污染現(xiàn)狀14-24
• 1.1.1 國(guó)內(nèi)外重大溢油事故15-16
• 1.1.2 溢油的組成16-17
• 1.1.3 溢油的危害17-22
• 1.1.4 溢油的風(fēng)化過程22-24
• 1.2 溢油鑒別技術(shù)研究現(xiàn)狀24-28
• 1.2.1 溢油的分析技術(shù)24-26
• 1.2.2 溢油的鑒別技術(shù)26-28
• 1.3 研究意義28-29
• 1.4 研究?jī)?nèi)容29-30
• 1.5 技術(shù)路線30
• 1.6 創(chuàng)新點(diǎn)30-31
• 第二章 重度風(fēng)化溢油中五大類PAHs的風(fēng)化規(guī)律31-56
• 2.1 材料與方法31-33
• 2.1.1 儀器與試劑31
• 2.1.2 模擬實(shí)驗(yàn)31
• 2.1.3 樣品采集與前處理31-32
• 2.1.4 樣品分析32
• 2.1.5 多環(huán)芳烴的定性與定量分析32-33
• 2.2 重度風(fēng)化過程中原油PAHs總離子色譜圖變化規(guī)律33-35
• 2.3 重度風(fēng)化溢油中五大類PAHs分布模式變化規(guī)律35-46
• 2.3.1 重度風(fēng)化溢油中萘系列分布模式變化規(guī)律36-38
• 2.3.2 重度風(fēng)化溢油中芴系列分布模式變化規(guī)律38-40
• 2.3.3 重度風(fēng)化溢油中二苯并噻吩系列分布模式變化規(guī)律40-42
• 2.3.4 重度風(fēng)化溢油中菲系列分布模式變化規(guī)律42-44
• 2.3.5 重度風(fēng)化溢油中屈系列分布模式變化規(guī)律44-46
• 2.4 重度風(fēng)化溢油中五大類PAHs診斷比值的風(fēng)化規(guī)律46-55
• 2.4.1 淺盤模擬實(shí)驗(yàn)條件下診斷比值變化規(guī)律46-49
• 2.4.2 水面模擬實(shí)驗(yàn)條件下診斷比值變化規(guī)律49-51
• 2.4.3 相同風(fēng)化條件下不同油品的新診斷比值驗(yàn)證51-55
• 2.5 小結(jié)55-56
• 第三章 重度風(fēng)化溢油 16PAHs的風(fēng)化規(guī)律56-71
• 3.1 材料與方法56
• 3.2 重度風(fēng)化過程中原油 16PAHs總離子色譜圖變化規(guī)律56-57
• 3.3 重度風(fēng)化溢油中 16PAHs分布模式變化規(guī)律57-61
• 3.4 重度風(fēng)化溢油中 16PAHs診斷比值的風(fēng)化規(guī)律61-69
• 3.4.1 淺盤模擬實(shí)驗(yàn)條件下 16PAHs診斷比值變化規(guī)律61-64
• 3.4.2 水面模擬實(shí)驗(yàn)條件下 16PAHs 診斷比值變化規(guī)律64-66
• 3.4.3 相同風(fēng)化條件下不同油品的新診斷比值驗(yàn)證66-69
• 3.5 小結(jié)69-71
• 第四章 新診斷比值在現(xiàn)場(chǎng)風(fēng)化中的應(yīng)用71-77
• 4.1 材料與方法71
• 4.2 五大類PAHs診斷比值的實(shí)際應(yīng)用71-73
• 4.3 16PAHs診斷比值的實(shí)際應(yīng)用73-75
• 4.4 小結(jié)75-77
• 第五章 結(jié)論77-80
• 參考文獻(xiàn)80-85
• 附錄85-86
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文、參加的會(huì)議及項(xiàng)目86-87
• 致謝87

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