發(fā)布時間：2017-08-23 08:18

  本文關鍵詞：包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球去除水中六價鉻研究

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【摘要】：現(xiàn)代制造行業(yè)中,六價鉻化合物廣泛應用于制革、紡織品生產、印染、顏料以及汽車等行業(yè),對社會經濟發(fā)展起到重要作用。但是部分工廠企業(yè)不合理排放含鉻廢水引起嚴重的環(huán)境污染。六價鉻是“三致”物質,嚴重危害人類以及動植健康,因此有效解決六價鉻污染問題成為時下環(huán)保主義者的工作焦點。近些年來,環(huán)境納米材料迅速發(fā)展,尤其是納米零價鐵。納米鐵制備簡單,廉價易得,且具有較高的反應活性等特點,因此成為目前環(huán)境污染修復技術中一個非常活躍的研究領域。但是在實際應用中納米鐵極易團聚,空氣穩(wěn)定性差,因此給納米鐵材料的應用提出了嚴峻的挑戰(zhàn)。針對以上問題,本文采用羧甲基殼聚糖作為包覆劑,制備出包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球材料并用于水體中六價鉻污染的修復。論文研究了包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的制備條件,并在靜態(tài)條件下考察了其對水體中六價鉻的去除能力,探討了包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球去除六價鉻的動力學和機理。論文的主要研究內容如下:(1)制備了包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球,并探討了羧甲基殼聚糖濃度、納米鐵投加量、交聯(lián)劑(Ca Cl2)濃度以及固化時間對六價鉻去除率的影響,以5wt%羧甲基殼聚糖濃度、1.0g的納米鐵、9wt%的交聯(lián)劑(Ca Cl2)、1h固化時間為較優(yōu)的制備參數(shù)。同時對制備好的包覆納米鐵凝膠球進行了表征分析,表明包覆納米鐵凝膠球中納米鐵粒徑分布范圍為7~58nm,平均粒徑為25.35±7.11nm;包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的比飽和磁化強度為23.5emu/g,低于單質納米鐵的67.8emu/g,但其仍可被磁鐵分離。(2)通過批實驗研究探討了投加量、六價鉻初始濃度、溶液p H值以及反應溫度對六價鉻去除效率的影響,并對各種影響因素導致的對六價鉻去除率的變化進行了初步分析。研究發(fā)現(xiàn)增加投加量、升高反應溫度均可以提高六價鉻的去除效率;納米鐵投加量為0.2g/L~0.8g/L對應的六價鉻去除率分別為86.32%、95.89%、100%、100%、100%;在25、40、50℃條件下,反應2h六價鉻去除率分別達到92.10%、97.05%、98.80%。而六價鉻初始濃度、溶液p H值則對六價鉻的去除產生抑制作用。六價鉻初始濃度越高、溶液p H值越大越不利于六價鉻的去除。當污染液中六價鉻初始濃度由5mg/L增大到50mg/L時,反應達到平衡時去除率由100%降低至65.46%。當溶液初始p H由3增大到11時,六價鉻去除率則由100%降低至91.33%。(3)考察了包覆納米鐵凝膠球去除六價鉻的動力學,探討了投加量、六價鉻初始濃度、反應溫度以及溶液p H與表觀速率常數(shù)(kobs)的關系。結果表明,投加量、反應溫度與kobs正相關關系;當投加量由0.04g/L增加到0.28g/L時,kobs增加了約8倍。當反應溫度由25℃提高到50℃時kobs提高了1.73倍,而半衰期由0.65 h降低至0.37 h。而六價鉻初始濃度、溶液p H則與kobs呈負相關關系;當六價鉻濃度依次為15、25、50mg/L時,相應的kobs分別為0.58639 h-1、0.3276h-1、0.08479 h-1;當p H值由3升高到11時,kobs由3.50789 h-1降低至0.3566 h-1,半衰期則由0.2 h升高1.94 h。同時動力學研究表明包覆納米鐵凝膠球去除六價鉻符合準一級反應動力學模型。(4)包覆納米鐵凝膠球去除六價鉻是吸附、還原、螯合共同作用的結果。反應過程中,少量六價鉻被吸附于包覆納米鐵凝膠球表面。XPS分析表明反應后三價鐵離子較反應前增多,且反應后檢測到Cr2p的存在,說明了六價鉻被納米鐵還原,同時XRD分析表明反應后零價鐵的特征峰消失,并新增鐵鉻氧化物特征峰,也說明存在氧化還原反應;FT-IR分析表明羧甲基殼聚糖中羧基、氨基以及羥基均不同程度與鐵離子和鉻離子發(fā)生了螯合反應,并且XPS分析也表明包覆納米鐵凝膠球中氨基對鐵鹽或鉻鹽也存在螯合作用。
【關鍵詞】：羧甲基殼聚糖 納米鐵 凝膠球 六價鉻
【學位授予單位】：成都理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第1章 緒論11-22
• 1.1 鉻的概述11-13
• 1.1.1 鉻的理化性質11
• 1.1.2 鉻污染的來源及危害11-13
• 1.2 含鉻廢水的處理技術13-16
• 1.2.1 物理法13-14
• 1.2.2 化學法14-15
• 1.2.3 生物法15-16
• 1.3 零價鐵及納米鐵去除水體中六價鉻研究進展16-17
• 1.3.1 零價鐵去除六價鉻的研究16
• 1.3.2 納米鐵去除六價鉻的研究16-17
• 1.4 常見的包覆納米鐵凝膠球17-19
• 1.4.1 包覆納米鐵殼聚糖凝膠球簡介17-18
• 1.4.2 包覆納米鐵海藻酸鈣凝膠球簡介18-19
• 1.5 課題的提出及意義19-20
• 1.6 研究內容及技術路線20-21
• 1.7 本章小結21-22
• 第2章 包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的制備22-31
• 2.1 實驗材料與方法22-23
• 2.1.1 實驗試劑22
• 2.1.2 實驗儀器22-23
• 2.2 六價鉻溶液的配制及檢測23-25
• 2.2.1 六價鉻污染液的配制23
• 2.2.2 六價鉻污染液的檢測23-24
• 2.2.3 標準曲線的測定24
• 2.2.4 數(shù)據處理24-25
• 2.3 實驗方法25-26
• 2.3.1 包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的制備25
• 2.3.2 羧甲基殼聚糖濃度對凝膠球去除Cr~(6+)的影響25
• 2.3.3 納米鐵用量對凝膠球去除Cr~(6+)的影響25-26
• 2.3.4 交聯(lián)劑濃度對包覆凝膠球去除Cr~(6+)的影響26
• 2.3.5 固化時間對凝膠球去除Cr~(6+)的影響26
• 2.4 結果與討論26-29
• 2.4.1 羧甲基殼聚糖濃度的影響26-27
• 2.4.2 納米鐵用量的影響27-28
• 2.4.3 交聯(lián)劑濃度的影響28-29
• 2.4.4 固化時間的影響29
• 2.5 本章小結29-31
• 第3章 包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的表征31-38
• 3.1 實驗材料與方法31
• 3.1.1 實驗試劑31
• 3.1.2 實驗儀器31
• 3.2 實驗方法31
• 3.3 包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球的表征條件31-32
• 3.3.1 透射電鏡（TEM）31-32
• 3.3.2 掃描電鏡（SEM）32
• 3.3.3 磁滯回線（VSM）32
• 3.3.4 X射線衍射（XRD）32
• 3.4 結果與討論32-36
• 3.4.1 透射電鏡（TEM）32-34
• 3.4.2 掃描電鏡（SEM）34-35
• 3.4.3 磁滯回線（VSM）35-36
• 3.4.4 X射線衍射（XRD）36
• 3.5 本章小結36-38
• 第4章 包覆納米鐵羧甲基殼聚糖凝膠球去除水體中六價鉻的研究38-44
• 4.1 實驗儀器及試劑38
• 4.2 實驗方法38-39
• 4.2.1 包覆納米羧甲基殼聚糖凝膠球的制備38
• 4.2.2 實驗過程38-39
• 4.3 結果與討論39-43
• 4.3.1 投加量對Cr~(6+)去除的影響39-40
• 4.3.2 初始濃度對Cr~(6+)去除的影響40-41
• 4.3.3 初始pH對Cr~(6+)去除的影響41-42
• 4.3.4 反應溫度對Cr~(6+)去除的影響42-43
• 4.4 本章小結43-44
• 第5章 反應動力學及機理分析44-56
• 5.1 實驗儀器與試劑44
• 5.2 實驗方法44-45
• 5.2.1 掃描電鏡（SEM）44-45
• 5.2.2 傅立葉變換紅外光譜儀（FT-IR）45
• 5.2.3 X射線光電子能譜（XPS）45
• 5.2.4 X射線衍射（XRD）45
• 5.3 結果與討論45-49
• 5.3.1 投加量與表觀速率常數(shù)的關系45-46
• 5.3.2 反應溫度與表觀速率常數(shù)的關系46-47
• 5.3.3 Cr~(6+)初始濃度與表觀速率常數(shù)的關系47-48
• 5.3.4 反應pH與表觀速率常數(shù)的關系48-49
• 5.4 反應機理初探49-54
• 5.4.1 掃描電鏡（SEM）49-50
• 5.4.2 紅外光譜（FT-IR）50-51
• 5.4.3 X射線光電子能譜（XPS）51-54
• 5.4.4 X射線衍射（XRD）54
• 5.5 本章小結54-56
• 結論56-58
• 致謝58-59
• 參考文獻59-66
• 攻讀學位期間取得學術成果66

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