本文關(guān)鍵詞：胺基功能化二氧化硅尿醛骨架介孔材料合成與對(duì)鈾的吸附研究

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【摘要】：在核工業(yè)生產(chǎn)中,從核電站、鈾礦堆浸、鈾礦就地浸出等流程產(chǎn)生的含鈾廢水會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染,進(jìn)而危害人體健康和對(duì)其它生物造成嚴(yán)重?fù)p害。本文采用了將二氧化硅水溶膠微粒附著于尿醛樹脂并加以固化處理、灼燒去除尿醛骨架的方式制備了介孔二氧化硅材料。再通過采用三種不同的接枝方式,制備了三種不同的胺基功能化介孔二氧化硅吸附材料(APTES、TPDA和NNSO)。實(shí)驗(yàn)對(duì)獲得的三種吸附材料進(jìn)行了掃描電鏡分析、能譜分析、BET比表面吸附分析、X射線光電子分析、碳13固體核磁共振分析、Zeta表面電位分析。取得材料的結(jié)構(gòu)、表征、化學(xué)組成等一系列詳細(xì)參數(shù);數(shù)據(jù)表明,本實(shí)驗(yàn)首先成功制備了比表面積高達(dá)683.64m2/g的介孔二氧化硅吸附材料;然后通過化學(xué)接枝方式處理介孔二氧化硅吸附材料制備了三種具備不同表面元素含量胺基功能化二氧化硅材料。在研究合成吸附材料對(duì)鈾吸附性能的實(shí)驗(yàn)中,采用了紫外-可見分光光度測定法和電感耦合等離子體質(zhì)譜分析了各個(gè)樣品在不同p H條件、不同接觸時(shí)間、不同固液比等條件下對(duì)含鈾水溶液中鈾的吸附效果,并擬合了Langmuir吸附曲線。實(shí)驗(yàn)證明,所制備的三種材料能在1:2000固液比條件下對(duì)初始鈾濃度為3.6 mg/L,溶液pH為3.5-5.5的硫酸鈾酰和對(duì)初始鈾濃度為3.6 mg/L,溶液pH為6.5-9.5的碳酸鈾酰中的鈾達(dá)到99%以上的吸附去除率;吸附材料在與含鈾水溶液接觸時(shí)間為5 min即可達(dá)到較高吸附效果;吸附效果受固液比影響較小。通過用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)吸附曲線進(jìn)行擬合表明,該吸附過程以物理吸附為主;在p H=5.0左右時(shí),吸附材料的吸附容量達(dá)到最大。效果最好的樣品能將硫酸鈾酰溶液中的鈾濃度從初始的3.6 mg/L吸附降低至0.79μg/L,此時(shí)鈾去除率為99.98%。本實(shí)驗(yàn)還用制備的吸附材料與D201樹脂、介孔二氧化硅材料進(jìn)行了對(duì)鈾的吸附能力對(duì)比;結(jié)果表明本實(shí)驗(yàn)制備的三種吸附材料對(duì)低濃度的鈾溶液比D201樹脂有更好的去除能力,比介孔二氧化硅材料有更大的吸附容量。另外,吸附材料脫附實(shí)驗(yàn)表明,0.1 mol/L硝酸可以將吸附材料上吸附的鈾基本脫附完畢。經(jīng)過脫附并循環(huán)再生5次之后,三種材料的飽和容量仍然保持在60%左右。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,胺基功能化尿醛骨架二氧化硅介孔材料是一種對(duì)低濃度鈾溶液中的鈾有高效去除效果、應(yīng)用pH廣泛、低成本并且可以再生的新型鈾酰吸附材料。
【關(guān)鍵詞】：介孔二氧化硅 吸附 鈾 胺基功能化 二氧化硅
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X771;TQ424
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀10-16
• 1.1.1 有機(jī)吸附材料10-13
• 1.1.2 無機(jī)吸附材料13-15
• 1.1.3 生物吸附材料15-16
• 1.1.4 三種吸附材料的比較16
• 1.2 研究意義16-17
• 1.3 研究目標(biāo)、研究內(nèi)容和擬解決的關(guān)鍵問題17-18
• 1.3.1 研究目標(biāo)17
• 1.3.2 研究內(nèi)容17-18
• 1.3.3 擬解決的關(guān)鍵問題18
• 1.4 本項(xiàng)目設(shè)計(jì)方案18-22
• 1.4.1 研究方法18-19
• 1.4.2 實(shí)驗(yàn)方案19-20
• 1.4.3 技術(shù)路線20-22
• 第二章 胺基功能化二氧化硅介孔材料的合成與材料性質(zhì)分析22-48
• 2.1 主要試劑、材料、儀器22-23
• 2.2 儀器原理23-36
• 2.3 介孔二氧化硅材料合成36-37
• 2.4 二氧化硅吸附材料合成37-38
• 2.5 材料分析38-48
• 2.5.1 掃描電鏡和能譜分析38-41
• 2.5.2 氮?dú)馕?脫附實(shí)驗(yàn)41
• 2.5.3 X射線光電子能譜分析41-45
• 2.5.4 ~(13)C魔角旋轉(zhuǎn)核磁共振波譜(NMR MAS)分析45-47
• 2.5.5 材料表面電位測試47-48
• 第三章 胺基功能化二氧化硅介孔材料對(duì)鈾的吸附性能48-57
• 3.1 吸附與脫附實(shí)驗(yàn)48-51
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算48-49
• 3.1.2 對(duì)不同pH下的鈾溶液進(jìn)行吸附49
• 3.1.3 Langmuir吸附曲線擬合49
• 3.1.4 不同固液比對(duì)吸附的影響49-50
• 3.1.5 不同接觸時(shí)間對(duì)吸附的影響50
• 3.1.6 吸附能力對(duì)比50
• 3.1.7 脫附實(shí)驗(yàn)50-51
• 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論51-57
• 3.2.1 pH值對(duì)吸附的影響51-52
• 3.2.2 Langmuir吸附曲線擬合結(jié)果52-53
• 3.2.3 固液比變化對(duì)吸附的影響53-55
• 3.2.4 不同接觸時(shí)間對(duì)吸附的影響55-56
• 3.2.5 吸附能力對(duì)比結(jié)果56
• 3.2.6 吸附材料脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果56-57
• 第四章 結(jié)論57-59
• 參考文獻(xiàn)59-73
• 作者攻讀學(xué)位期間的科研成果73
• 致謝73

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