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鉍系復合光催化劑的制備及其降解17β-雌二醇的研究

發(fā)布時間:2017-08-21 11:08

  本文關鍵詞:鉍系復合光催化劑的制備及其降解17β-雌二醇的研究


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【摘要】:雌二醇(E2)是雌激素效應最強的天然雌激素,研究表明當水體中E2的濃度達到1 ng/L時就會對生物的內分泌系統(tǒng)產生影響,內分泌干擾能力較高,同時其分布廣泛, E2對生物體帶來的危害不容忽視,因此尋找高效去除E2的方法刻不容緩。光催化技術是目前使用最廣且效果較突出的一種去除有機污染物的技術。本文分別利用元素修飾和構建異質結的策略抑制催化劑光生載流子的復合,從而明顯提升催化性能,制備了Fe修飾Bi2SiO5和鈦酸鉍/氧化鉍兩種催化劑并對其降解E2進行了研究。利用XRD、SEM、XPS、UV-Vis漫反射等對催化劑的物相、形貌和光學性能等進行了研究;利用熒光光譜和捕獲劑實驗對光催化劑的催化機理進行了探究。具體內容如下:1.采用水熱合成法和浸漬法兩步反應成功制備了Fe修飾的Bi2SiO5。結果表明,當Fe與Bi的摩爾比為5:100時,以20 W的汞燈為光源,光照60 min,E2的去除率為99.5%,5% Fe-Bi2SiO5催化劑的反應速率是P25的3.42倍,是純相Bi2SiO5的2.63倍。光催化捕獲劑實驗表明h+和·02-為5% Fe-Bi2SiO5光催化體系中的主要活性物種。對其反應機理進行分析,表明Bi2SiO5表面的Fe3+簇具有捕獲和再釋放電子的作用,能夠誘導產生超氧自由基·02-和·OH,提高了光生載流子的分離效率,從而有效提高催化劑的催化性能。實驗證明5% Fe-Bi2SiO5催化劑具有較好的催化穩(wěn)定性。2.采用溶膠凝膠一步法制備了Bi4Ti3O12/Bi2O3/Bii2Ti02o (6-BTO)三元復合異質結材料,研究制備的材料光催化降解內分泌干擾物E2的催化活性。當Bi:Ti的摩爾比為6:1時所得復合催化劑,在500 W的氙燈為模擬太陽光源,光照100min,E2的去除率高達97.4%。6-BTO三元復合催化劑的催化動力學擬合結果符合準二級動力學反應,反應速率是純相Bi2O3的7.76倍。光催化捕獲劑實驗表明h+和·02-為三元復合催化劑體系中的主要活性物種。復合催化劑中Bi203和Bi4Ti3O12的界面間形成p-n型異質結,Bi12Ti02o和Bi203的界面間形成p-p型異質結,p-n型和p-p型兩個異質結的存在明顯提高了光生載流子的分離效率,從而有效提高催化劑的催化性能。
【關鍵詞】:光催化降解 Bi_2SiO_5 表面修飾 異質結 復合光催化劑
【學位授予單位】:云南大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X52;O643.36
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-10
  • 第一章 緒論10-24
  • 1.1 環(huán)境內分泌干擾物簡介10
  • 1.2 雌二醇E210-13
  • 1.2.1 E2的理化性質及用途10-11
  • 1.2.2 E2的污染現(xiàn)狀及危害11-12
  • 1.2.3 E2的去除方法12-13
  • 1.3 光催化技術的簡介13-20
  • 1.3.1 光催化原理13-15
  • 1.3.2 二氧化鈦光催化劑15
  • 1.3.3 二氧化鈦光催化劑的發(fā)展方向15-17
  • 1.3.4 鉍系光催化劑的研究進展17-20
  • 1.4 課題設計20-24
  • 1.4.1 課題背景及意義20-21
  • 1.4.2 研究內容21-22
  • 1.4.3 創(chuàng)新點22-24
  • 第二章 實驗部分24-30
  • 2.1 實驗試劑及儀器設備24-25
  • 2.1.1 實驗試劑24-25
  • 2.1.2 儀器設備25
  • 2.2 光催化劑的制備25
  • 2.3 光催化劑的表征25-27
  • 2.3.1 X射線衍射(XRD)25-26
  • 2.3.2 掃描電鏡(SEM)26
  • 2.3.3 透射電鏡(TEM)26
  • 2.3.4 電子能譜(XPS)26
  • 2.3.5 N_2吸附-脫附26
  • 2.3.6 FT-IR26
  • 2.3.7 UV-vis漫反射光譜26-27
  • 2.3.8 熒光光譜(PL)27
  • 2.4 光催化劑的性能評價27-30
  • 2.4.1 光催化劑的性能測試27-28
  • 2.4.2 活性物種作用的評價方法28
  • 2.4.3 E2分析方法的建立28-29
  • 2.4.4 光催化降解污染物的評價方法29-30
  • 第三章 Fe修飾Bi_2SiO_5光催化劑的制備及其性能研究30-54
  • 3.1 引言30
  • 3.2 實驗部分30-31
  • 3.2.1 材料的制備30-31
  • 3.2.2 材料的表征31
  • 3.2.3 光催化劑的性能評價31
  • 3.3 結果與討論31-52
  • 3.3.1 催化劑制備條件的優(yōu)化31-38
  • 3.3.2 Fe修飾Bi_2SiO_5光催化劑的表征38-45
  • 3.3.3 光催化降解條件的影響45-47
  • 3.3.4 光催化降解機理47-50
  • 3.3.5 復合光催化劑的穩(wěn)定性50-51
  • 3.3.6 不同催化劑的催化性能比較51-52
  • 3.4 本章小結52-54
  • 第四章 Bi_4Ti_(3)O_(12)/Bi_2O_3/Bi_(12)TiO_(20)三元復合光催化劑的制備及其性能的研究54-80
  • 4.1 引言54
  • 4.2 實驗部分54-56
  • 4.2.1 材料的制備54-55
  • 4.2.2 材料的表征55-56
  • 4.2.3 光催化劑的性能評價56
  • 4.3 結果與討論56-78
  • 4.3.1 復合光催化劑制備條件的優(yōu)化56-65
  • 4.3.2 復合光催化劑的表征65-71
  • 4.3.3 光催化降解條件的影響71-73
  • 4.3.4 光催化降解機理73-76
  • 4.3.5 復合光催化劑的穩(wěn)定性76-77
  • 4.3.6 不同催化劑4的催化性能比較77-78
  • 4.4 本章小結78-80
  • 第五章 Fe修飾Bi_2SiO_5光催化劑和Bi_4Ti_3O_(12)/Bi_2O_3/Bi_(12)TiO_(20)三元復合光催化劑的催化性能的比較研究80-82
  • 第六章 結論82-84
  • 參考文獻84-94
  • 致謝94

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4 徐W,

本文編號:712514


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