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過硫酸鹽活化新方法及其降解阿特拉津特性的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-08-21 04:24

  本文關(guān)鍵詞:過硫酸鹽活化新方法及其降解阿特拉津特性的研究


  更多相關(guān)文章: 過硫酸鹽 抗壞血酸 磷酸緩沖液 硫酸根自由基 阿特拉津


【摘要】:水,是生命之源,是人類社會(huì)賴以生存的前提。水資源和水安全直接關(guān)系到人與社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,水污染問題越來越嚴(yán)重,水污染對(duì)環(huán)境和人類健康造成了威脅。水污染控制成為現(xiàn)代社會(huì)人們關(guān)注的焦點(diǎn)。一般來說,水污染處理方法包括生物法、物理法和化學(xué)法,其中高級(jí)氧化技術(shù)是研究較多的方法。近年來,基于硫酸根自由基(S04-)的高級(jí)氧化技術(shù)迅速發(fā)展并成為研究熱點(diǎn)。硫酸根自由基的來源是過硫酸鹽的活化,一般來說,活化過硫酸鹽的方式有熱活化、光活化、過渡金屬活化等。然而,這些方法都存在某些不足,目前,基于硫酸根自由基高級(jí)氧化技術(shù)的研究主要集中在如何綠色高效的活化過硫酸鹽。本論文,研究了兩種新穎的均相高效活化過硫酸鹽方法。本論文第一部分內(nèi)容研究了抗壞血酸促進(jìn)過硫酸鹽降解阿特拉津,并探討了不同濃度、溫度和pH值條件下抗壞血酸活化過硫酸鹽降解阿特拉津的效果。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在過硫酸鹽體系中加入抗壞血酸之后,阿特拉津的降解效率提高了20倍。捕獲實(shí)驗(yàn)表明,羥基自由基和硫酸根自由基是主要活性物種。我們采用ESR方法檢測體系中產(chǎn)生的活性氧物種,采用LC-MS、GC-MS檢測了抗壞血酸和阿特拉津降解過程中的中間產(chǎn)物。通過對(duì)比幾種還原性物質(zhì)和類似抗壞血酸結(jié)構(gòu)物質(zhì)活化過硫酸鹽的效果發(fā)現(xiàn),抗壞血酸活化過硫酸鹽的關(guān)鍵原因是其分子中所含有的二烯醇式結(jié)構(gòu)。最后,我們提出了抗壞血酸活化過硫酸鹽的機(jī)理。這個(gè)體系提供了一種簡單高效的污染物去除方法,同時(shí)為烯醇式結(jié)構(gòu)物質(zhì)在環(huán)境污染轉(zhuǎn)化方面提供了新思路。本論文第二部分內(nèi)容采用磷酸根活化過一硫酸鹽,研究了不同物質(zhì)比例對(duì)體系降解污染物性能的影響。通過軟件模擬出不同pH值條件下磷酸根和過一硫酸鹽存在形式,考察了不同pH值條件下PBS/PMS降解阿特拉津的效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,磷酸根活化過一硫酸鹽機(jī)理與PBS與PMS結(jié)構(gòu)密切相關(guān),兩者可能形成氫鍵從而導(dǎo)致過一硫酸鹽氧氧鍵的活化。我們還研究了PBS/PMS體系活性氧物種的生成及其在污染物降解過程中的作用,結(jié)果表明,體系中產(chǎn)生了硫酸根自由基和羥基自由基兩種活性氧物種,這兩者共同作用于阿特拉津使其礦化降解?紤]到磷酸根對(duì)水體的二次污染,我們采用氯化鈣沉淀法去除磷酸根。PBS/PMS體系為富磷廢水中有機(jī)污染物的去除提供了可能的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】:過硫酸鹽 抗壞血酸 磷酸緩沖液 硫酸根自由基 阿特拉津
【學(xué)位授予單位】:華中師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X52
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第一章 緒論10-20
  • 1.1 水資源現(xiàn)狀10-11
  • 1.1.1 水污染原因10-11
  • 1.1.2 水污染危害11
  • 1.2 有機(jī)氯污染物11-12
  • 1.2.1 持久性有機(jī)氯污染物分類及危害11-12
  • 1.3 水污染的治理12-13
  • 1.3.1 水體自凈12
  • 1.3.2 水污染處理方法12-13
  • 1.4 過硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)13-19
  • 1.4.1 熱活化13-14
  • 1.4.2 光輻射活化14-15
  • 1.4.3 過渡金屬活化15-16
  • 1.4.4 堿活化16
  • 1.4.5 復(fù)合方式活化16-18
  • 1.4.6 新穎方式活化18-19
  • 1.5 本論文的選題特色和主要內(nèi)容19-20
  • 第二章 抗壞血酸活化過硫酸鹽降解阿特拉津的研究20-36
  • 2.1 引言20-21
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-23
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器21
  • 2.2.3 溶液配制21-22
  • 2.2.4 降解Atrazine的實(shí)驗(yàn)22
  • 2.2.5 活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)22-23
  • 2.2.6 活性氧物種的測定23
  • 2.2.7 過硫酸鹽濃度的測定23
  • 2.2.8 抗壞血酸濃度的測定23
  • 2.3 結(jié)果與討論23-35
  • 2.3.1 Atrazine的降解23-27
  • 2.3.2 活性氧物種捕獲實(shí)驗(yàn)27
  • 2.3.3 活性氧物種的測定27-29
  • 2.3.4 抗壞血酸活化過硫酸鹽機(jī)理探究29-34
  • 2.3.5 AA/PS體系中影響污染物降解效率的因素34-35
  • 2.4 本章小結(jié)35-36
  • 第三章 磷酸鹽緩沖液活化過一硫酸鹽降解阿特拉津的研究36-50
  • 3.1 引言36-37
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-39
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑37
  • 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器37
  • 3.2.3 溶液配制37-38
  • 3.2.4 Atrazine的降解實(shí)驗(yàn)38
  • 3.2.5 活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)38
  • 3.2.6 活性氧物種的測定38
  • 3.2.7 過一硫酸鹽濃度的測定38-39
  • 3.3 結(jié)果與討論39-49
  • 3.3.1 Atrazine的降解39-41
  • 3.3.2 活性氧物種捕獲實(shí)驗(yàn)41-42
  • 3.3.3 PBS/PMS體系機(jī)理探究42-47
  • 3.3.4 Atrazine降解過程中TOC變化47-48
  • 3.3.5 磷酸根的回收去除48-49
  • 3.4 本章小結(jié)49-50
  • 第四章 總結(jié)及展望50-51
  • 參考文獻(xiàn)51-57
  • 致謝57

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前5條

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2 賈紹鳳,何希吾,夏軍;中國水資源安全問題及對(duì)策[J];中國科學(xué)院院刊;2004年05期

3 蘇麗敏,袁星;持久性有機(jī)污染物(POPs)及其生態(tài)毒性的研究現(xiàn)狀與展望[J];重慶環(huán)境科學(xué);2003年09期

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5 崔玉川,傅濤;我國水污染及飲用水源中有機(jī)污染物的危害[J];城市環(huán)境與城市生態(tài);1998年03期

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本文編號(hào):710813

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