本文關(guān)鍵詞：粉煤灰基沸石對(duì)Sr、Cs的吸附及其固化研究

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【摘要】：隨著核工業(yè)的快速發(fā)展,放射性廢液對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康的危害逐步得到重視;粉煤灰作為我國(guó)年產(chǎn)量最大的工業(yè)廢物,其對(duì)環(huán)境的壓力越來越大,如何資源化處置粉煤灰引起廣泛關(guān)注。本論文利用粉煤灰可合成高離子交換容量沸石并且具有膠凝性能這兩個(gè)特點(diǎn),以模擬核素(Sr2+、Cs+)為對(duì)象,在采用粉煤灰基沸石對(duì)其進(jìn)行分離、富集后,使用粉煤灰地聚物對(duì)粉煤灰基沸石吸附體進(jìn)行固化,在安全處理處置放射性廢液的同時(shí),達(dá)到以廢治廢的目的。首先,本論文在傳統(tǒng)的堿熔法合成沸石的基礎(chǔ)上,提出了脫硅工藝,建立了堿熔-脫硅同步制備兩種不同品位A型沸石的工藝技術(shù)體系。通過研究不同Na OH濃度、晶化時(shí)間、晶化溫度等參數(shù)對(duì)合成的影響,得到在Na OH濃度為2mol/L,晶化時(shí)間12小時(shí),晶化溫度90℃條件下合成沸石品質(zhì)最高。采用XRD、SEM、FT-IR、TG-DTA等檢測(cè)手段對(duì)制備的I型沸石和II型沸石進(jìn)行了詳細(xì)的表征,確定了合成沸石的品質(zhì)。結(jié)果表明,II型沸石具有結(jié)晶度高、晶粒小、離子交換容量大、雜質(zhì)少等特點(diǎn),可用于洗滌劑等商業(yè)用途;I型沸石含有較多雜質(zhì),但仍具有較大的離子交換能力,可用于廢水的處理中。然后,基于兩種不同品位A型沸石的品質(zhì),將I型沸石應(yīng)用于模擬放射性核素的污染處置中,通過靜態(tài)平衡實(shí)驗(yàn)考察了合成沸石對(duì)模擬放射性核素Sr、Cs的吸附性能,結(jié)果表明,合成沸石對(duì)Sr、C s都有著優(yōu)秀的吸附能力,理論最大吸附量分別達(dá)到8 7.2 0 mg/g、10 6.10 m g/g。當(dāng)沸石投加量超過5 g/L時(shí),S r2+、Cs+的去除率超過95%,投加量達(dá)到10g/L時(shí),去除率接近100%。當(dāng)離子強(qiáng)度從0增加到0.1M,吸附量仍保持較高水準(zhǔn)。通過XRD、FT-IR對(duì)吸附前后的沸石進(jìn)行檢測(cè)并結(jié)合吸附模型擬合分析,認(rèn)為合成沸石對(duì)Sr2+、Cs+的吸附主要是物理吸附,并伴隨著化學(xué)吸附。最終,將合成A型沸石應(yīng)用于最終核素固化中,以原狀粉煤灰、合成沸石、模擬核素和水玻璃等添加劑依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)制備固化體,并檢測(cè)固化體的固化性能,結(jié)果表明,沸石摻量為10%和50%時(shí),固化體的抗壓強(qiáng)度不達(dá)標(biāo),在摻量為20~30%時(shí),抗壓強(qiáng)度符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。固化體的Sr2+、Cs+浸出率隨著沸石摻量的增大而減小,針對(duì)S r2+、Cs+的浸出率比較,Sr2+的42天浸出率為1.87~8.75×10-6 cm·d-1,C s+的42天浸出率為3.44~8.63×10-5 c m·d-1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于放射性廢物固化體性能的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限值,表現(xiàn)出優(yōu)異的抗浸出性能�？疾鞌�(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),固化體對(duì)Sr2+、Cs+的抗浸出性能存在差異,固化體中Sr2+的浸出率明顯小于Cs+的浸出率,可見,固化體對(duì)Sr2+的阻滯效果優(yōu)于C s+。
【關(guān)鍵詞】：粉煤灰 沸石 吸附 固化 鍶 銫
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X771
【目錄】：

• 摘要4-6
• abstract6-10
• 1 緒論10-33
• 1.1 放射性廢液研究現(xiàn)狀11-23
• 1.1.1 放射性廢液的產(chǎn)生及分類11-12
• 1.1.2 放射性廢液的特點(diǎn)12-13
• 1.1.3 放射性廢液的處理方法13-20
• 1.1.4 放射性廢物固化處置20-23
• 1.2 粉煤灰合成沸石現(xiàn)狀23-29
• 1.2.1 粉煤灰的來源與特性23-24
• 1.2.2 粉煤灰的綜合利用24-25
• 1.2.3 沸石的結(jié)構(gòu)與特性25-26
• 1.2.4 沸石生成機(jī)理26-27
• 1.2.5 粉煤灰制備沸石方法27-29
• 1.3 選題依據(jù)與研究?jī)?nèi)容29-33
• 1.3.1 選題依據(jù)29-30
• 1.3.2 研究?jī)?nèi)容30-31
• 1.3.3 研究技術(shù)路線31-32
• 1.3.4 創(chuàng)新點(diǎn)32-33
• 2 粉煤灰堿熔 - 脫硅制備兩種不同品位A型 沸石33-48
• 2.1 材料與方法34-37
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料、藥品和設(shè)備34
• 2.1.2 制備方法34-36
• 2.1.3 表征方法36-37
• 2.2 結(jié)果與討論37-46
• 2.2.1 粉煤灰基本物相表征37
• 2.2.2 堿熔 - 脫硅產(chǎn)物表征37-38
• 2.2.3 不同因素對(duì)合成沸石的影響38-41
• 2.2.4 兩種不同品位A型 沸石對(duì)比41-46
• 2.3 本章小結(jié)46-48
• 3 合成沸石對(duì)模擬核素S r、C s的 吸附特性研究48-67
• 3.1 材料與方法48-49
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料、藥品和設(shè)備48
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)方法48-49
• 3.2 結(jié)果與討論49-66
• 3.2.1 合成沸石與粉煤灰吸附性能比較49-50
• 3.2.2 合成沸石對(duì)S r、C s的 吸附特性研究50-56
• 3.2.3 合成沸石對(duì)S r、C s的 吸附機(jī)制探究56-66
• 3.3 本章小結(jié)66-67
• 4 粉煤灰基地聚合物固化S r、C s研 究67-79
• 4.1 材料與方法68-69
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)材料、藥品和設(shè)備68
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)方法68-69
• 4.1.3 表征方法69
• 4.2 結(jié)果與討論69-77
• 4.2.1 固化體配方優(yōu)選69-71
• 4.2.2 固化體抗壓強(qiáng)度71-72
• 4.2.3 浸出液性質(zhì)變化72-74
• 4.2.4 固化體浸出性能研究74-75
• 4.2.5 固化體表征與固化機(jī)理探討75-77
• 4.3 本章小結(jié)77-79
• 結(jié)論 與展望79-81
• 結(jié)論79-80
• 展望80-81
• 致謝81-82
• 參考文獻(xiàn)82-90
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果90

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：694935