發(fā)布時(shí)間：2017-08-17 20:38

  本文關(guān)鍵詞：FeOOH對(duì)重金屬和富營(yíng)養(yǎng)元素的吸附研究

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【摘要】：鐵礦物FeOOH作為一種非金屬礦物廣泛存在于土壤與水體環(huán)境中,通常以施威特曼石(Schwertmannite)、針鐵礦(Goethite)、四方纖鐵礦(Akaganeite)、纖鐵礦(Lepidocrocite)等多種形式存在,它們可以通過共沉淀、離子交換、吸附等作用,有效地去除環(huán)境介質(zhì)中的重金屬和富營(yíng)養(yǎng)元素等。采礦、電鍍、電子和制革等行業(yè)產(chǎn)生的廢水中常含有As(Ⅲ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)等重金屬,若未經(jīng)處理就排入水體,易引起地表水和地下水的污染。As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的毒性都非常強(qiáng),都具有“三致”性,對(duì)人類危害很大。水體富營(yíng)養(yǎng)化是由氮、磷等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)超標(biāo)引起的,淡水中磷的含量的控制至關(guān)重要。近年來,生物與非金屬礦物去除重金屬和富營(yíng)養(yǎng)元素的研究受到廣泛關(guān)注。FeOOH具有較穩(wěn)定的理化性質(zhì),較大的比表面積,較細(xì)的顆粒結(jié)構(gòu)等特點(diǎn),作為吸附材料是較好的選擇,在環(huán)境治理中日益受到重視。鐵礦物的礦相轉(zhuǎn)化及環(huán)境功能與顆粒物的形貌結(jié)構(gòu)、界面性質(zhì)、合成條件和方法密切相關(guān),因此,有必要對(duì)FeOOH的結(jié)構(gòu)界面特性進(jìn)行表征,為礦物與污染物間發(fā)生的相互作用機(jī)理提供理論依據(jù)。各種晶型鐵礦物常可由不同方法合成,不同方法合成的同相礦物的環(huán)境功能與結(jié)構(gòu)界面特性的關(guān)系還少有報(bào)道。為此,本文系統(tǒng)研究了兩組鐵礦物(第一組為化學(xué)水解中和方法合成的同分異構(gòu)體FeOOH即針鐵礦Gthl與Gth2、四方纖鐵礦Aka1與Aka2、纖鐵礦Lep；第二組為化學(xué)／生物合成的孔道結(jié)構(gòu)含陰離子SO4的施威特曼石Sch-Chem與Sch-Bio和含陰離子C1的四方纖鐵礦Aka-Chem與Aka-Bio)對(duì)水中重金屬元素As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)以及富營(yíng)養(yǎng)元素磷的吸附去除效果,同時(shí)對(duì)鐵礦物吸附污染物前后的結(jié)構(gòu)界面特性、顆粒粒徑分布進(jìn)行了表征分析,以探討和揭示兩組鐵礦物中不同晶型鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)和磷的去除效果與作用機(jī)理的異同,其結(jié)果可為環(huán)境材料的研發(fā)與擴(kuò)展應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。本論文主要研究結(jié)果如下：XRD與FTIR結(jié)果證實(shí)了同分異構(gòu)體FeOOH樣品、含孔道結(jié)構(gòu)的施威特曼石與四方纖鐵礦產(chǎn)物均為粉末結(jié)晶型鐵礦物相；FESEM形貌結(jié)構(gòu)觀察到合成的所有鐵礦物的單一顆粒均為納米結(jié)構(gòu)�；瘜W(xué)和生物合成的含孔道結(jié)構(gòu)施威特曼石,其晶型差異不明顯,但顆粒形貌結(jié)構(gòu)明顯不同；化學(xué)和生物合成的含孔道結(jié)構(gòu)四方纖鐵礦的晶型、顆粒形貌結(jié)構(gòu)均有明顯差異。樣品懸浮顆粒粒徑分布證實(shí)了鐵礦物產(chǎn)物的單一顆粒粒徑越小,團(tuán)聚越明顯。兩組鐵礦物對(duì)重金屬As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的動(dòng)力學(xué)吸附均符合Lagergren擬二級(jí)速率方程。其中同分異構(gòu)體FeOOH中鐵礦物對(duì)各重金屬的等溫飽和吸附量(mg/g)如下,As(Ⅲ):12.6 (Gthl),7.73 (Gth2),6.40 (Akal),24.5 (Aka2),18.2 (Lep);Cr(Ⅵ):15.1 (Gthl),12.7 (Gth2),14.6 (Akal),30.3 (Aka2),13.6 (Lep);Cr(Ⅲ):11.1 (Gthl),3.18 (Gth2),14.7(Akal),11.7 (Aka2),18.7 (Lep)。含孔道結(jié)構(gòu)的施威特曼石和四方纖鐵礦對(duì)各重金屬的等溫飽和吸附量(mg/g)如下,As(Ⅲ):102(Sch-Chem),110(Sch-Bio),6.40(Aka-Chem),30.3(Aka--Bio);Cr(Ⅵ):119(Sch-Chem),133(Sch-Bio),14.6(Aka-Chem),83.6(Aka-Bio)；Cr(Ⅲ):17.3(Sch-Chem),38.3(Sch-Bio),14.7 (Aka-Chem),13.1 (Aka-Bio)。同分異構(gòu)體FeOOH及含孔道結(jié)構(gòu)施威特曼石和四方纖鐵礦吸附重金屬As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)與Cr(Ⅲ)的最佳pH范圍為pH3-8；陰離子對(duì)鐵礦物吸附去除重金屬作用效果為：Cl-、NO3-和C032-幾乎沒有影響,SO42-的影響較小,H2P04-的影響最大。兩組鐵礦物吸附除As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)易被專性離子SO42-、H2PO4-代換,不易被非專性離子Cl-、NO3、CO32-代換。同分異構(gòu)體組與含孔道結(jié)構(gòu)組鐵礦物對(duì)磷的動(dòng)力學(xué)吸附均符合Lagergren擬二級(jí)速率方程,兩組鐵礦物對(duì)磷的等溫飽和吸附量(mg/g)依次為：8.86 (Gthl),8.10 (Gth2),4.66 (Akal),33.4 (Aka2),8.84 (Lep);227 (Sch-Chem),323 (Sch-Bio),4.66 (Aka-Chem),68.5 (Aka-Bio)。樣品吸附P的最佳pH范圍為pH3-8；陰離子對(duì)鐵礦物吸附除磷作用效果為：Cl-、NO3-和C032-幾乎不產(chǎn)生影響,S042-有較小影響。兩組鐵礦物吸附除磷易被專性離子S042-代換,不易被非專性離子Cl、NO3-、CO32-代換。同分異構(gòu)體FeOOH及含孔道結(jié)構(gòu)的施威特曼石和四方纖鐵礦吸附污染物As(Ⅲ)、 Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)、磷后的IR吸收峰的強(qiáng)度與吸附前的相比差異不明顯。
【關(guān)鍵詞】：重金屬 富營(yíng)養(yǎng)化元素 吸附 羥基氧化鐵(FeOOH) 鐵礦物
【學(xué)位授予單位】：揚(yáng)州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-13
• 第一章 鐵礦物FeOOH對(duì)重金屬和富營(yíng)養(yǎng)元素的吸附研究(綜述)13-21
• 1.1 鐵礦物FeOOH的化學(xué)合成與生物礦化13-16
• 1.1.1 FeOOH的化學(xué)合成13-14
• 1.1.2 鐵礦物的生物礦化14-16
• 1.2 水體環(huán)境中重金屬鉻和砷的危害及污染特點(diǎn)16
• 1.3 不同晶型結(jié)構(gòu)FeOOH對(duì)污染環(huán)境中重金屬的去除及機(jī)制16-18
• 1.4 水體富營(yíng)養(yǎng)化造成的危害及其污染治理方法18
• 1.5 不同晶型結(jié)構(gòu)FeOOH對(duì)水體富營(yíng)養(yǎng)元素磷的去除及機(jī)制18-19
• 1.6 本研究的目的、內(nèi)容和技術(shù)路線19-21
• 1.6.1 研究目的19
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容19-20
• 1.6.3 技術(shù)路線20-21
• 第二章 不同晶型結(jié)構(gòu)鐵礦物(FeOOH)的合成21-31
• 引言21
• 2.1 材料和方法21-24
• 2.1.1 試驗(yàn)用試劑、儀器設(shè)備21-22
• 2.1.2 鐵礦物材料的合成22-23
• 2.1.3 合成鐵礦物的表征方法23-24
• 2.2 結(jié)果與討論24-30
• 2.2.1 鐵礦物的顏色24-25
• 2.2.2 鐵礦物的XRD譜線及其礦相25-26
• 2.2.3 鐵礦物的FTIR及其表面基團(tuán)26-27
• 2.2.4 鐵礦物的電鏡形貌27-29
• 2.2.5 鐵礦物顆粒的粒徑分布29-30
• 2.3 結(jié)論30-31
• 第三章 不同晶型結(jié)構(gòu)的鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)的去除31-44
• 引言31
• 3.1 材料和方法31-33
• 3.1.1 鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)31-32
• 3.1.2 鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)的等溫吸附試驗(yàn)32
• 3.1.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)32
• 3.1.4 吸附質(zhì)As(Ⅲ)濃度對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)32
• 3.1.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)32
• 3.1.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)32-33
• 3.2 結(jié)果與討論33-43
• 3.2.1 鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)特征33-35
• 3.2.2 鐵礦物對(duì)As(Ⅲ)的等溫吸附驗(yàn)35-38
• 3.2.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響38-39
• 3.2.4 吸附質(zhì)As(Ⅲ)濃度對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響39-40
• 3.2.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)40
• 3.2.6 陰離子種類對(duì)鐵礦物吸附As(Ⅲ)的影響試驗(yàn)40-43
• 3.3 結(jié)論43-44
• 第四章 不同晶型結(jié)構(gòu)鐵礦物對(duì)Cr(Ⅵ)的去除44-57
• 引言44
• 4.1 材料和方法44-45
• 4.1.1 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)44-45
• 4.1.2 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅵ)的等溫吸附試驗(yàn)45
• 4.1.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)45
• 4.1.4 吸附質(zhì)Cr(Ⅵ)含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)45
• 4.1.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)45
• 4.1.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)45
• 4.2 結(jié)果與討論45-55
• 4.2.1 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)45-48
• 4.2.2 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅵ)的等溫吸附試驗(yàn)48-50
• 4.2.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)50-51
• 4.2.4 吸附質(zhì)Cr(Ⅵ)含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)51-52
• 4.2.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)52-53
• 4.2.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)的影響試驗(yàn)53-55
• 4.3 結(jié)論55-57
• 第五章 不同晶型結(jié)構(gòu)鐵礦物對(duì)Cr(Ⅲ)的去除57-70
• 引言57
• 5.1 材料和方法57-58
• 5.1.1 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)57
• 5.1.2 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅲ)的等溫吸附試驗(yàn)57
• 5.1.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)57-58
• 5.1.4 吸附質(zhì)Cr(Ⅲ)含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)58
• 5.1.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)58
• 5.1.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)58
• 5.2 結(jié)果與討論58-68
• 5.2.1 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)58-61
• 5.2.2 鐵礦物對(duì)Cr(Ⅲ)的等溫吸附試驗(yàn)61-63
• 5.2.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)63-64
• 5.2.4 吸附質(zhì)Cr(Ⅲ)含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)64-65
• 5.2.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)65-66
• 5.2.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)的影響試驗(yàn)66-68
• 5.3 總結(jié)68-70
• 第六章 不同晶型結(jié)構(gòu)鐵礦物對(duì)P的去除70-84
• 引言70
• 6.1 材料和方法70-71
• 6.1.0 化學(xué)試劑、儀器設(shè)備及鐵礦物吸附劑材料70
• 6.1.1 鐵礦物對(duì)P的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)70
• 6.1.2 鐵礦物對(duì)P的等溫吸附試驗(yàn)70-71
• 6.1.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)71
• 6.1.4 吸附質(zhì)P含量對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)71
• 6.1.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)71
• 6.1.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)71
• 6.2 結(jié)果與討論71-83
• 6.2.1 鐵礦物對(duì)P的吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)71-75
• 6.2.2 鐵礦物對(duì)P的等溫吸附試驗(yàn)75-77
• 6.2.3 反應(yīng)溶液pH值對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)77-78
• 6.2.4 吸附質(zhì)P含量對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)78-79
• 6.2.5 吸附劑鐵礦物含量對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)79-80
• 6.2.6 電解質(zhì)及其強(qiáng)度對(duì)鐵礦物吸附P的影響試驗(yàn)80-83
• 6.3 總結(jié)83-84
• 第七章 鐵礦物吸附污染元素后的結(jié)構(gòu)表征84-90
• 7.1 材料和方法84
• 7.2 結(jié)果與討論84-89
• 7.2.1 鐵礦物吸附污染物前的結(jié)構(gòu)表征84-85
• 7.2.2 鐵礦物吸附As(Ⅲ)后的結(jié)構(gòu)表征85-86
• 7.2.3 鐵礦物吸附Cr(Ⅵ)后的結(jié)構(gòu)表征86-87
• 7.2.4 鐵礦物吸附Cr(Ⅲ)后的結(jié)構(gòu)表征87-88
• 7.2.5 鐵礦物吸附P后的結(jié)構(gòu)表征88-89
• 7.3 結(jié)論89-90
• 第八章 結(jié)論90-92
• 參考文獻(xiàn)92-96
• 創(chuàng)新之處96-97
• 致謝97-98
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文98-99

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8 劉宏偉;納米α-FeOOH的制備及其在水處理中的應(yīng)用研究[D];西北師范大學(xué);2010年

9 任亞軍;β-FeOOH制備及其還原過程研究[D];安徽大學(xué);2015年

10 楊明;FeOOH的生物化學(xué)合成及其對(duì)重金屬的去除[D];揚(yáng)州大學(xué);2014年

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本文編號(hào)：691017