本文關鍵詞：殼聚糖水凝膠的制備及其對重金屬的吸附研究

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【摘要】：重金屬是一種難降解的污染物,具有毒性大、易形成二次污染且易在生物體內富集累積的特點,直接威脅到人類及各類生物的生存。近年來,水體重金屬污染事件頻發(fā),給環(huán)境和人類社會造成了極大的影響,因此,如何有效地去除廢水中的重金屬已經(jīng)成為了不可避免的環(huán)境和社會問題。從歷年研究情況來看,廢水中的重金屬傳統(tǒng)的處理方法主要有:化學沉淀法、電解法、離子交換法等。傳統(tǒng)的處理方法具有低濃度處理效果較差,且易造成二次污染的缺點,因此尋找一種新的方法是各研究者重點關注的問題。吸附法是近年來研究的熱點,具有適用范圍廣、低濃度時去除效率高、環(huán)境友好等優(yōu)勢。而在諸多吸附劑中,水凝膠作為一種具有多孔結構的三維網(wǎng)狀高分子材料,能在水中溶脹同時保持住大量水分而交聯(lián)體不溶解,分子中含有大量的活性基團,能通過螯合、離子交換和形成離子對等方式吸附金屬離子,可以有效地去除廢水中的重金屬離子,具有較大的發(fā)展?jié)摿蛷V闊的應用前景。本文利用殼聚糖和N,N′-亞甲基雙丙烯酰胺等交聯(lián)制備了一種殼聚糖水凝膠,采用SEM、TG、FT-IR和XPS等方法,表征了水凝膠表面形貌、熱穩(wěn)定性、基團及元素組成,通過研究殼聚糖水凝膠對Pb2+、Ni2+和Cr3+三種典型重金屬離子吸附時間、初始濃度、溫度、pH值影響因素等實驗,考察了其對三種重金屬的吸附效能的影響,并初步探討了殼聚糖水凝膠對重金屬的吸附機理,具體結論如下:1)利用殼聚糖作原料,過硫酸銨為引發(fā)劑,丙烯酸為接枝單體,N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺作交聯(lián)劑,在60℃條件下恒溫震蕩3 h后,成功制備出了一種共聚物水凝膠。制備體系中過硫酸銨和N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺的投加量均會影響殼聚糖水凝膠對三種重金屬離子的去除效果,當體系中過硫酸銨和N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺的比例為5:1時,所制備的殼聚糖水凝膠對三種重金屬離子去除效果最好。SEM分析表明,殼聚糖水凝膠是一種具有一定比表面積的大孔材料。FT-IR分析和XPS分析證實殼聚糖水凝膠確為丙烯酸單體和N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺的共聚產(chǎn)物;2)通過批實驗考察了殼聚糖水凝膠投加量、溫度、pH、初始金屬離子濃度對三種離子去除效果的影響。研究發(fā)現(xiàn),在相同條件下,殼聚糖水凝膠在短時間內對Pb2+、Cr3+和Ni2+的去除率較低,隨著時間的增加,去除率逐漸增大,在48h時達到平衡;增加水凝膠投入量、提高反應溫度均可以提高三種重金屬離子的去除效率;當溶液pH偏酸性時,有利于殼聚糖水凝膠對Pb2+、Ni2+、Cr3+的去除;初始濃度的變化對殼聚糖水凝膠吸附金屬離子的影響較大,隨著初始濃度的增加,殼聚糖水凝膠對Pb2+、Ni2+、Cr3+去除率逐漸降低,濃度越高,去除率越低。3)通過考察殼聚糖水凝膠對三種重金屬離子的競爭吸附,結果發(fā)現(xiàn)當各個組分初始金屬濃度均為1 mmol/L時,重金屬離子的競爭優(yōu)先性為:Pb2+Ni2+Cr3+。其中,Pb2+的競爭性要明顯優(yōu)于Ni2+和Cr3+,而Ni2+、Cr3+的競爭性相近。殼聚糖水凝膠對3種重金屬離子的競爭吸附主要受到金屬電負性的影響,電負性大的競爭性大。同時對比了單種吸附和競爭吸附,可以發(fā)現(xiàn),殼聚糖水凝膠對不同組分中的某一重金屬離子的去除率均有不同幅度的減小,說明Pb2+、Ni2+和Cr3+之間存在競爭作用,也說明了金屬離子作用于吸附劑的同一類型的活性中心上。當重金屬濃度較高時,水凝膠的吸附活性位點處于飽和狀態(tài),多種重金屬離子將爭奪吸附活性位點的數(shù)量,重金屬離子與活性中心作用力的越強則去除率越大,即競爭性越強。4)考察了殼聚糖水凝膠去除Pb2+、Ni2+、Cr3+的吸附動力學和吸附等溫線,經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),殼聚糖水凝膠對三種重金屬離子的準一級動力學模型的相關系數(shù)的平方均小于相應的準二級吸附動力學模型,且準二級吸附動力學模型的擬合曲線表現(xiàn)了良好的線性關系(R20.99),表明殼聚糖水凝膠對三種重金屬的吸附反應很好的符合準二級反應動力學模型。同時對吸附等溫線進行考察,可以發(fā)現(xiàn),殼聚糖水凝膠對三種重金屬離子的吸附較符合Languir等溫式吸附,說明殼聚糖水凝膠對重金屬離子的吸附屬于單層吸附。
【關鍵詞】：殼聚糖 水凝膠 重金屬 吸附
【學位授予單位】：成都理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• abstract6-11
• 第1章 緒論11-23
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 重金屬污染的治理方法12-15
• 1.2.1 離子交換法12-13
• 1.2.2 膜分離技術13
• 1.2.3 化學沉淀法13-14
• 1.2.4 吸附法14-15
• 1.3 水凝膠的研究進展15-20
• 1.3.1 水凝膠的制備方法15-17
• 1.3.2 水凝膠吸附重金屬的研究進展17-20
• 1.4 研究目的與內容20-22
• 1.4.1 研究目的和意義20-21
• 1.4.2 研究內容21
• 1.4.3 技術路線21-22
• 1.5 本章小結22-23
• 第2章 殼聚糖水凝膠制備及性能研究23-34
• 2.1 實驗材料和儀器23-24
• 2.1.1 藥品試劑23-24
• 2.1.2 實驗儀器24
• 2.2 殼聚糖水凝膠制備方法24-26
• 2.2.1 制備原理24-25
• 2.2.2 制備方法25-26
• 2.3 殼聚糖水凝膠測試分析26-27
• 2.3.1 殼聚糖水凝膠的失水率26
• 2.3.2 殼聚糖水凝膠表面形貌26-27
• 2.3.3 殼聚糖水凝膠基團分析27
• 2.3.4 殼聚糖水凝膠熱穩(wěn)定性27
• 2.3.5 殼聚糖水凝膠的元素分析27
• 2.4 測試結果與討論27-32
• 2.4.1 殼聚糖水凝膠失水率分析27-29
• 2.4.2 殼聚糖水凝膠SEM分析29
• 2.4.3 殼聚糖水凝膠FT-IR分析29-30
• 2.4.4 殼聚糖水凝膠TG分析30-31
• 2.4.5 殼聚糖水凝膠XPS分析31-32
• 2.5 本章小結32-34
• 第3章 殼聚糖水凝膠對重金離子吸附性能研究34-50
• 3.1 實驗材料和儀器34-35
• 3.1.1 實驗藥品與試劑34
• 3.1.2 儀器34-35
• 3.2 實驗內容35-37
• 3.2.1 實驗方法35-37
• 3.2.2 數(shù)據(jù)處理37
• 3.3 殼聚糖水凝膠對單種重金屬離子的吸附行為的研究37-43
• 3.3.1 吸附劑加入量對水凝膠吸附效果的影響37-38
• 3.3.2 吸附時間對水凝膠吸附效果的影響38-39
• 3.3.3 pH對水凝膠吸附效果的影響39-40
• 3.3.4 溫度對水凝膠吸附效果的影響40-42
• 3.3.5 重金屬離子濃度對水凝膠吸附效果的影響42-43
• 3.4 殼聚糖水凝膠對重金屬離子的競爭吸附研究43-45
• 3.5 殼聚糖水凝膠吸附重金屬的正交實驗分析45-48
• 3.6 本章小結48-50
• 第4章 殼聚糖水凝膠對重金屬的吸附機理初探50-59
• 4.1 實驗材料與儀器50
• 4.1.1 實驗藥品與試劑50
• 4.1.2 實驗儀器50
• 4.2 實驗內容50-56
• 4.2.1 吸附等溫線50-53
• 4.2.2 吸附動力學53-56
• 4.3 殼聚糖水凝膠吸附重金屬前后的EDS分析56
• 4.3.1 實驗內容56
• 4.3.2 EDS結果與討論56
• 4.4 殼聚糖水凝膠對重金屬的吸附機理探討56-57
• 4.5 本章小結57-59
• 結論59-61
• 1 結論59-60
• 2 建議60-61
• 致謝61-62
• 參考文獻62-69
• 攻讀學位期間取得學術成果69

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