本文關(guān)鍵詞：基于仿真技術(shù)的化學摻雜磷石膏和微波熱活化高嶺石晶體表面雜化特征研究

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【摘要】：磷石膏及煤矸石固體廢棄物的大量堆積對環(huán)境造成不良影響,但是對于磷石膏及煤矸石固體廢棄物的利用還有待發(fā)展,其主要原因在于磷石膏及煤矸石中存在的石膏晶體和高嶺石晶體存在狀態(tài)不足以運用于工程當中,因此本文從晶體學出發(fā),運用分子動力學及密度泛函理論對磷石膏及煤矸石進行了模擬研究分析,以期為磷石膏及煤矸石固體廢棄物的資源化利用提供新的技術(shù)思路。為了研究媒晶劑在石膏晶體轉(zhuǎn)晶過程中的作用,同時也為了探討計算機模擬在研究過程中的應(yīng)用,本文利用吸附能模型計算了石膏晶體晶型以及主要晶面的附著能,同時模擬了檸檬酸、乙二胺四乙酸和苯基甘氨酸三種媒晶劑與石膏晶面(12-1)和(011)反應(yīng),得出了媒晶劑與石膏晶面的吸附能及媒晶劑的最佳組合方式。利用掃描電子顯微鏡對實驗所得石膏晶型進行了分析,并測得不同媒晶劑作用下磷石膏抗折抗壓強度。研究發(fā)現(xiàn),實驗所得結(jié)果與計算機模擬所得結(jié)果基本一致,摻有相關(guān)媒晶劑的磷石膏抗折抗壓強度最大分別為3.64和7.35 MPa。運用CASTEP模塊對檸檬酸吸附于石膏晶體表面的空間結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、絡(luò)合吸附機理進行了理論探索,基于密度泛函理論的第一性原理優(yōu)化了CaSO4(010)晶面結(jié)構(gòu),計算了晶面與檸檬酸反應(yīng)吸附能。通過對檸檬酸吸附方式的假設(shè)和計算,發(fā)現(xiàn)最佳吸附方式為檸檬酸羧基結(jié)構(gòu)中的H原子被晶面(010)上的鈣原子的垂直吸附。吸附機理主要表現(xiàn)為檸檬酸中羧基的H原子1s軌道中的電子向晶體表面(010)上Ca原子的3d軌道發(fā)生了轉(zhuǎn)移,從而形成雜化軌道�；诿芏确汉碚摰牡谝恍栽韮�(yōu)化了CaSO4(100)、(010)和(110)晶面結(jié)構(gòu),計算了晶面與CH2O2反應(yīng)吸附能,得出(010)晶面能量最低,吸附最為穩(wěn)定,發(fā)生了化學吸附。通過對CH2O2吸附方式的假設(shè)和計算,發(fā)現(xiàn)最佳吸附方式為CH202分子C=O結(jié)構(gòu)中的氧原子被晶面(010)上的鈣原子的垂直吸附,且為化學吸附。吸附機理主要表現(xiàn)為CH2O2中羧基的O原子的2p軌道和H原子1s軌道中的電子向晶體表面(010)上Ca原子的3d軌道發(fā)生了轉(zhuǎn)移,從而形成雜化軌道。利用分子動力學對高嶺石脫水過程進行模擬,利用密度泛函理論分析其脫水機理。結(jié)果表明,在300K-600K之間高嶺石并未發(fā)生明顯變化,在700K之后高嶺石中A1原子配位數(shù)逐漸降低,H原子配位數(shù)逐漸增高,高嶺石X射線衍射圖顯示氧化鋁相對含量逐漸增高,高嶺石發(fā)生脫水反應(yīng)。脫水機理為在溫度影響下A1原子的3p軌道中部分電子向相鍵連的羥基中O原子的2p軌道發(fā)生轉(zhuǎn)移,使得Al-OH鍵活化,經(jīng)活化羥基中O原子的2p軌道與相鄰羥基中H原子的1s軌道形成雜化軌道。
【關(guān)鍵詞】：磷石膏 煤矸石 密度泛函理論 分子動力學理論 晶體表面特性
【學位授予單位】：昆明理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X781.3;X752
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 研究背景及意義12-13
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀13-21
• 1.2.1 磷石膏轉(zhuǎn)晶國內(nèi)外研究現(xiàn)狀13-15
• 1.2.2 高嶺石熱活化研究現(xiàn)狀15-18
• 1.2.3 材料仿真研究現(xiàn)狀18-21
• 1.3 本文研究內(nèi)容、創(chuàng)新點和技術(shù)路線21-24
• 1.3.1 本文研究內(nèi)容21-22
• 1.3.2 本文創(chuàng)新點22-23
• 1.3.3 本文技術(shù)路線23-24
• 第二章 材料科學仿真技術(shù)簡介24-28
• 2.1 分子動力學計算軟件25-26
• 2.2 量子力學計算軟件26-27
• 2.3 本章小結(jié)27-28
• 第三章 媒晶劑對磷石膏晶體轉(zhuǎn)晶作用的分子動力學研究28-56
• 3.1 分子動力學理論28-35
• 3.1.1 勢函數(shù)29-32
• 3.1.2 系統(tǒng)32-35
• 3.2 晶體理論35-40
• 3.2.1 晶核的形成35-36
• 3.2.2 晶體形成方式36-37
• 3.2.3 晶體生長理論37-38
• 3.2.4 晶體生長影響因素38-39
• 3.2.5 晶體的相變39-40
• 3.3 媒晶劑對磷石膏晶體轉(zhuǎn)晶研究40-54
• 3.3.1 計算理論41-50
• 3.3.2 原理分析50-51
• 3.3.3 實驗驗證51-54
• 3.4 本章小結(jié)54-56
• 第四章 化學摻雜磷石膏和微波熱活化高嶺石晶體表面雜化特征研究56-102
• 4.1 密度泛函理論56-65
• 4.1.1 哈特里-�？硕ɡ�58-59
• 4.1.2 Hohenberg-Kohn定理59-61
• 4.1.3 Kohn-Sham方程61-62
• 4.1.4 局域密度近似62
• 4.1.5 態(tài)密度62-65
• 4.2 熱力學基礎(chǔ)65-67
• 4.2.1 焓與焓變65
• 4.2.2 自發(fā)過程65-66
• 4.2.3 熵66
• 4.2.4 Gibbs自由能66-67
• 4.3 化學摻雜羧基的磷石膏晶體表面雜化特性研究67-73
• 4.3.1 計算方法和結(jié)構(gòu)模型67-68
• 4.3.2 結(jié)果與分析68-73
• 4.4 化學摻雜CH_2O_2的磷石膏晶體表面雜化特性研究73-82
• 4.4.1 計算方法和結(jié)構(gòu)模型73-75
• 4.4.2 結(jié)果與討論75-82
• 4.5 煤矸石中高嶺石脫水的機理仿真研究82-99
• 4.5.1 分子動力學模擬82-90
• 4.5.2 密度泛函研究90-99
• 4.6 本章小結(jié)99-102
• 第五章 結(jié)論與展望102-104
• 5.1 結(jié)論102-103
• 5.2 展望103-104
• 致謝104-106
• 參考文獻106-118
• 附錄A 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文118

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