本文關(guān)鍵詞：烏梁素海不同粒徑沉積物中黑碳對重金屬吸附特征的研究

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【摘要】：采集烏梁素海蘆葦區(qū)的表層沉積物,提取并純化不同粒徑沉積物中黑碳(BC),利用結(jié)構(gòu)表征等手段分析BC的共性與特性。選取Pb2+、Cu2+、Cd2+三種重金屬元素,以BC1、BC2、BC3和BC4位為吸附劑,研究不同環(huán)境條件下(pH、離子強度、BC濃度、M2+濃度以及低分子有機酸濃度下各級分BC與重金屬離子的吸附特征,采用Langmuir、Freundlich模型描述BC與重金屬離子的吸附特征,并通過對吸附前后BC的紅外光譜分析和掃面電鏡-能譜分析,揭示BC對重金屬離子的吸附機制。得出如下結(jié)論：(1)不同粒徑BC的元素組成以C和O為主,H/C比呈現(xiàn)出BC1BC2BC3BC4,BC中芳香結(jié)構(gòu)和雙鍵的數(shù)量隨粒徑的減小而增加,BC1、BC2比BC3、BC4具有更高的親水性。由于沉積物顆粒堵塞BC部分微孔且提取分離中無法被去除,因此導(dǎo)致各級分BC灰分偏高。FTIR表明,BC1、BC2比BC3、BC4含有更多的弱碳化結(jié)構(gòu),且芳香碳(C=O)和酚羥基(-OH)的振動與纖維素含氧官能團相似。比表面積及孔隙度分析表明,隨著粒徑的減小,BC的比表面積隨之增大。BC各級分的孔結(jié)構(gòu)以介孔為主。各級分BC的形態(tài)和大小不一,烏梁素海沉積物中BC的來源主要是生物炭,且蘆葦生物炭在其中所占比例相對最大。(2)各級分BC對重金屬離子吸附動力學(xué)曲線上升趨勢具有共性,Pb2+、Cu2+和Cd2+的平衡吸附量的順序是BC4BC3BC2BC1。各級分BC對重金屬離子的吸附符合準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。等溫吸附中,隨著金屬離子初始濃度的增大,BC各級分對Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附量也逐漸增大,并逐漸達到飽和,隨著BC粒徑的減小,金屬離子的吸附量越大。Langmuir和Freundlich模型擬合結(jié)果表明各級分BC對Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附以單分子層吸附為主。(3)隨著BC濃度的增大,其對金屬離子的吸附能力也會增大；隨著pH的增大,金屬離子的吸附量和去除率也增大。在pH=5時,Pb2+和Cu2+達到最大吸附量。當(dāng)pH6時,Pb2+和Cu2+的去除機制主要是吸附；當(dāng)pH6時,去除機制是Pb2+和Cu2+水解沉淀作用。各級分BC在溶液中均具有一定的緩沖作用。隨著離子強度的增大,BC對重金屬離子的吸附能力逐漸減小。低濃度(5mg/L)的檸檬酸會促進吸附,高濃度起抑制作用；草酸始終抑制吸附。反應(yīng)前后BC的SEM-EDS分析表明重金屬離子吸附在各級分BC表面,隨著BC粒徑的減小,相應(yīng)的重金屬離子的峰面積依次增大。反應(yīng)前后BC的FTIR分析表明BC表面的羥基和羧基對BC吸附重金屬離子有一定的貢獻性,但其主導(dǎo)機制仍是表面吸附。(4)63μm的組分為顆粒物的沉積物主要組分,即BC3和BC4為主導(dǎo)級分。BC約占總沉積物的1%,隨著BC粒徑的減小,其在沉積物中所占的比例依次增大。各級分BC吸附重金屬離子的貢獻率隨著BC粒徑的減小而增大,并呈現(xiàn)出Pb2+Cd2+Cu2+。(5)不同粒徑沉積物中BC對重金屬離子混合體系吸附動力學(xué)曲線上升趨勢具有共性,Pb2+、Cu2+和Cd2+的平衡吸附量的順序是BC4BC3BC2BC1,且Pb2+的吸附量遠遠大于Cu2+和Cd2+。各級分BC對重金屬離子的吸附符合準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。隨著金屬離子初始濃度的增大,各級分BC對Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附量也逐漸增大,隨著BC粒徑的減小,金屬離子的吸附量越大。同一級分BC對不同重金屬離子的條件下,當(dāng)混合離子初始濃度相對較低時,各級分BC對重金屬離子的吸附競爭系數(shù)略微波動,但總體趨勢表現(xiàn)為Pb2+和Cd2+減小而Cu2+增大；隨著各重金屬離子初始濃度不斷增大,Pb2+,Cu2+和Cd2+的競爭系數(shù)趨于平穩(wěn),且呈現(xiàn)為競爭系數(shù)Pb2+Cu2+Cd2+,其原因是相較于Cd2+和Cu2+, Pb2+擁有較強的競爭吸附能力且已經(jīng)奪取了大部分吸附點位。
【關(guān)鍵詞】：黑碳 不同粒徑 重金屬 吸附機制 沉積物
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X131.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-16
• 1.1 黑碳的概述11-14
• 1.1.1 黑碳的分類與形成11-12
• 1.1.2 黑碳的來源12-13
• 1.1.3 黑碳的結(jié)構(gòu)及理化性質(zhì)13-14
• 1.2 黑碳的研究進展14-15
• 1.2.1 黑碳與重金屬的作用14
• 1.2.2 沉積物中黑碳的研究現(xiàn)狀14-15
• 1.3 選題依據(jù)與意義15-16
• 第二章 研究區(qū)概況與研究方法16-21
• 2.1 研究區(qū)概況16-17
• 2.2 研究方法17-21
• 2.2.1 樣品采集與保存17-18
• 2.2.2 實驗儀器與試劑18-19
• 2.2.3 不同粒徑沉積物的分級和BC的提取純化19-21
• 第三章 不同粒徑沉積物中黑碳的結(jié)構(gòu)與組成特征21-26
• 3.1 元素分析21-22
• 3.2 傅里葉變換紅外光譜22-23
• 3.3 比表面分析測定23-24
• 3.4 掃描電鏡24-25
• 3.5 小結(jié)25-26
• 第四章 不同粒徑沉積物中黑碳對重金屬的吸附研究26-66
• 4.1 不同粒徑沉積物中黑碳對鉛的吸附研究26-39
• 4.1.1 實驗方法26-27
• 4.1.2 不同粒徑沉積物中黑碳對鉛的吸附動力學(xué)研究27-29
• 4.1.3 不同粒徑沉積物中黑碳對鉛離子的等溫吸附研究29-31
• 4.1.4 黑碳濃度、pH、離子強度、低分子有機酸對BC吸附鉛的影響31-35
• 4.1.5 反應(yīng)前后黑碳的傅里葉變換紅外光譜、掃描電鏡及能譜分析35-39
• 4.2 不同粒徑沉積物中黑碳對銅的吸附研究39-52
• 4.2.1 實驗方法40-41
• 4.2.2 不同粒徑沉積物中黑碳對銅的吸附動力學(xué)研究41-42
• 4.2.3 不同粒徑沉積物中黑碳對銅離子的等溫吸附研究42-44
• 4.2.4 黑碳濃度、pH、離子強度、低分子有機酸對BC吸附銅的影響44-49
• 4.2.5 反應(yīng)前后黑碳的傅里葉變換紅外光譜、掃描電鏡及能譜分析49-52
• 4.3 不同粒徑沉積物中黑碳對鎘的吸附研究52-64
• 4.3.1 實驗方法53
• 4.3.2 不同粒徑沉積物中黑碳對鎘的吸附動力學(xué)、熱力學(xué)研究53-55
• 4.3.3 不同粒徑沉積物中黑碳對鎘離子的等溫吸附研究55-56
• 4.3.4 黑碳濃度、pH、離子強度、低分子有機酸對BC吸附鎘的影響56-61
• 4.3.5 反應(yīng)前后黑碳的傅里葉變換紅外光譜、掃描電鏡及能譜分析61-64
• 4.4 小結(jié)64-66
• 第五章 沉積物中黑碳對鉛、銅、鎘吸附特征的對比分析66-78
• 5.1 黑碳對Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的吸附動力學(xué)和等溫吸附特征66-71
• 5.2 黑碳濃度、pH、離子強度對BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)的影響71-75
• 5.2.1 黑碳濃度對BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影響71-72
• 5.2.2 pH對BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影響72-74
• 5.2.3 離子強度對BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影響74-75
• 5.3 黑碳在不同粒徑沉積物上的分布和貢獻率75-76
• 5.4 小結(jié)76-78
• 第六章 不同粒徑沉積物中黑碳對重金屬的競爭吸附研究78-92
• 6.1 不同粒徑沉積物中黑碳對重金屬競爭吸附78-85
• 6.1.1 實驗方法78-79
• 6.1.2 吸附反應(yīng)動力學(xué)79-80
• 6.1.3 吸附等溫線80-83
• 6.1.4 吸附競爭系數(shù)83-85
• 6.2 反應(yīng)前后黑碳的傅里葉變換紅外光譜、掃描電鏡及能譜分析85-90
• 6.2.1 反應(yīng)前后黑碳的紅外光譜分析85-88
• 6.2.2 反應(yīng)前后黑碳的掃描電鏡及能譜分析88-90
• 6.3 小結(jié)90-92
• 第七章 結(jié)論92-94
• 參考文獻94-98
• 致謝98-99
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄99

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