本文關(guān)鍵詞：沼液中DOM和重金屬對磺胺二甲嘧啶光化學(xué)行為的影響

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【摘要】：近年來,抗生素(Antibiotics)作為一類新興環(huán)境污染物,在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化、歸趨以及潛在的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)已成為研究熱點(diǎn)。隨著在醫(yī)藥、養(yǎng)殖業(yè)中的大量使用,畜禽養(yǎng)殖業(yè)產(chǎn)生的沼液成為抗生素和抗性基因的潛在儲存庫,沼液中抗生素的光化學(xué)行為和抗性基因的去除成為關(guān)注的焦點(diǎn)。因此,本論文選取沼液中常檢測到的磺胺二甲嘧啶(SM2)為目標(biāo)化合物,研究了水環(huán)境因子對其光解的影響及UV光對沼液中抗性基因的影響。首先研究SM2在水溶液中的光降解,著重考察光源、溶液pH、初始濃度、活性氧物種(ROS)、H2O2等對SM2的光降解的影響,結(jié)果表明：1)SM2的光解遵循準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)。不同光源下,光解速率常數(shù)存在明顯差異,發(fā)生這個(gè)現(xiàn)象的可能原因是SM2的光化學(xué)降解受本身吸收光譜和不同光源發(fā)射光譜的影響。SM2的光解速率常數(shù)隨初始濃度的增加而減小。溶液的pH值通過影響SM2的存在形式顯著影響其光解速率；2)通過活性氧物種(ROS)淬滅實(shí)驗(yàn),證實(shí)SM2的光解反應(yīng)除了直接光解還有單線態(tài)氧(1O2)參與的自敏化光解；3)紫外-可見光(UV-vis)照射下,SM2溶液中加入適量H2O2會生成·OH進(jìn)而促進(jìn)SM2的光解,但如果H2O2過量反而成為-OH的淬滅劑,在一定程度上使SM2光降解速率減慢。進(jìn)而考察了UV-vis照射下,包括沼液源在內(nèi)的溶劑性有機(jī)質(zhì)(DOM)與重金屬離子及其絡(luò)合物對SM2光解的影響,結(jié)果表明：1)不同濃度的腐殖酸(SRHA)和富里酸(SRFA)均抑制了SM2的光解,并且隨著SRHA或SRFA濃度的增加,抑制效果更為明顯。主要原因是HA (FA)的光掩蔽效應(yīng)；2)腐殖酸和Cu(Ⅱ)或Zn(Ⅱ)共存時(shí),生成了Cu(Ⅱ)-SRHA或Zn(Ⅱ)-SRHA絡(luò)合物,絡(luò)合物吸收光子產(chǎn)生ROS,促進(jìn)了SM2的光解。環(huán)境水體尤其是沼液中抗生素的光降解速率主要受水系統(tǒng)中金屬離子的類型和數(shù)量及不同來源DOM與金屬離子的相互作用的影響；3)當(dāng)加入不同來源和類型的DOM時(shí),沼液源DOM促進(jìn)了SM2的光解,其他來源的DOM均抑制了SM2的光解,但是不同的DOM對SM2的抑制效果不同。這主要是由于DOM的來源不同,組成和光化學(xué)性質(zhì)不同,因此對SM2光解的影響不同；4)SM2溶液中添加沼液時(shí),會促進(jìn)SM2的光解且光解速率隨著沼液體積的增加而先加快后減慢。本實(shí)驗(yàn)中SM2光解速率最快時(shí)加入沼液的體積是35.8 mL。由于沼液中含有大量的抗性基因,進(jìn)一步考察了UV光照射對沼液中抗性基因的影響,結(jié)果表明：1)沼液中抗性基因的濃度均隨著光照時(shí)間的延長而下降,說明紫外光能有效消除沼液中的抗性基因；2)UV光照射下,不同抗性基因的變化趨勢會有不同,這表明紫外光對不同的抗性基因有不同的影響,抗性基因?qū)V光有不同的耐受性；3)300 W和500 W汞燈照射下,抗性基因降解的趨勢基本相同,但是降解速率是有差別的,表現(xiàn)為500 W汞燈照射下抗性基因的降解要比300 W汞燈照射下更快一些,可能是由于兩種光源的光強(qiáng)不同。綜上,本文系統(tǒng)研究了SM2在純水和模擬沼液等環(huán)境水體中的光化學(xué)行為及UV光對沼液中抗性基因活性的影響,研究結(jié)果有助于我們更好地理解磺胺類抗生素在實(shí)際環(huán)境中的歸趨和生態(tài)效應(yīng),也為該類抗生素和沼液的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和污染控制提供理論和科學(xué)依據(jù)。
【關(guān)鍵詞】：磺胺二甲嘧啶(SM_2) 光解 抗性基因(ARGs) 沼液 溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM) 金屬離子 紫外光(UV)
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X713;X132
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 1 緒論12-24
• 1.1 研究背景與意義12-13
• 1.2 天然水體中抗生素的光化學(xué)行為13-17
• 1.2.1 光化學(xué)反應(yīng)的機(jī)理13
• 1.2.2 水環(huán)境因子對抗生素光化學(xué)行為的影響13-17
• 1.2.2.1 水體pH14-15
• 1.2.2.2 溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)15-16
• 1.2.2.3 具有光化學(xué)活性的無機(jī)離子16-17
• 1.3 抗生素的環(huán)境水平、環(huán)境行為與生態(tài)效應(yīng)17-22
• 1.3.1 抗生素的環(huán)境來源和水平17-19
• 1.3.2 我國抗生素和抗性基因污染現(xiàn)狀19-20
• 1.3.3 抗生素的環(huán)境行為和生態(tài)效應(yīng)20-22
• 1.3.3.1 抗生素的環(huán)境行為20-21
• 1.3.3.2 抗生素的生態(tài)效應(yīng)21-22
• 1.4 選題的依據(jù)、意義和研究內(nèi)容22-24
• 1.4.1 選題依據(jù)、意義22
• 1.4.2 研究內(nèi)容22-24
• 2 磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化學(xué)降解24-38
• 2.1 引言24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分24-29
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器24-25
• 2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑24
• 2.2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器24-25
• 2.2.2 光化學(xué)降解實(shí)驗(yàn)25-27
• 2.2.2.1 SM_2標(biāo)準(zhǔn)母液的配制25
• 2.2.2.2 不同光源對SM_2光解的影響25-26
• 2.2.2.3 不同初始濃度對SM_2光解的影響26
• 2.2.2.4 溶液pH對SM_2光解的影響26
• 2.2.2.5 淬滅實(shí)驗(yàn)26
• 2.2.2.6 H_2O_2對SM_2光降解的影響26-27
• 2.2.3 測定和分析27-29
• 2.2.3.1 SM_2的HPLC分析條件27
• 2.2.3.2 離子色譜分析27
• 2.2.3.3 光源發(fā)射光譜的測定27
• 2.2.3.4 溶液紫外-可見吸收光譜的測定27-28
• 2.2.3.5 光源強(qiáng)度的測定28-29
• 2.2.4 結(jié)果分析與計(jì)算29
• 2.2.4.1 光解動力學(xué)方程的擬合29
• 2.2.4.2 光解率的計(jì)算29
• 2.3 結(jié)果與討論29-37
• 2.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制30
• 2.3.2 不同光源對SM_2光解的影響30-31
• 2.3.3 不同初始濃度對SM_2光解的影響31-32
• 2.3.4 溶液pH對SM_2光解的影響32-34
• 2.3.5 淬滅實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.3.6 H_2O_2對SM_2光降解的影響35-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 3 DOM與重金屬離子對磺胺二甲嘧啶光解的影響38-55
• 3.1 引言38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-42
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器38-39
• 3.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑38-39
• 3.2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器39
• 3.2.2 光化學(xué)實(shí)驗(yàn)39-41
• 3.2.2.1 不同濃度的SRHA和SRFA對SM_2光解的影響39
• 3.2.2.2 不同濃度Cu(Ⅱ)和SRHA及其絡(luò)合物對SM_2光解的影響39-40
• 3.2.2.3 不同濃度Zn(Ⅱ)和SRHA及其絡(luò)合物對SM_2光解的影響40
• 3.2.2.4 不同來源的DOM對SM_2光解的影響40
• 3.2.2.5 不同濃度的沼液對SM_2光解的影響40-41
• 3.2.3 測定和分析41-42
• 3.2.3.1 DOC測定41
• 3.2.3.2 紫外吸收光譜掃描41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-54
• 3.3.1 不同濃度的SRHA和SRFA對SM_2光解的影響42-44
• 3.3.2 不同濃度Cu(Ⅱ)和SRHA及其絡(luò)合物對SM_2光解的影響44-48
• 3.3.3 不同濃度Zn(Ⅱ)和SRHA及其絡(luò)合物對SM_2光解的影響48-50
• 3.3.4 不同來源的DOM對SM_2光解的影響50-52
• 3.3.5 不同濃度的沼液對SM_2光解的影響52-54
• 3.4 本章小結(jié)54-55
• 4 UV光對沼液中抗性基因活性的影響55-63
• 4.1 引言55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-60
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器55-56
• 4.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑55-56
• 4.2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器56
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法56-60
• 4.2.2.1 沼液光解處理56
• 4.4.2.2 沼液中DNA的提取56
• 4.4.2.3 普通PCR反應(yīng)程序56-58
• 4.2.2.4 目的片段測序及序列比對58
• 4.2.2.5 實(shí)時(shí)熒光定量PCR檢測58-59
• 4.2.2.6 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析59-60
• 4.3 結(jié)果與討論60-62
• 4.3.1 UV光對四環(huán)素抗性基因的影響60
• 4.3.2 UV光對磺胺類抗性基因的影響60-61
• 4.3.3 不同光強(qiáng)的汞燈對沼液中抗性基因的影響61-62
• 4.4 本章小結(jié)62-63
• 5 結(jié)論與展望63-65
• 5.1 主要結(jié)論63-64
• 5.2 展望64-65
• 參考文獻(xiàn)65-79
• 致謝79-81
• 攻讀學(xué)位期間取得的研究成果81-82

【相似文獻(xiàn)】

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1 徐艷;張遠(yuǎn);郭昌勝;王紅梅;王丁明;王凱;李曉晨;徐建;;石家莊汪洋溝地區(qū)抗生素、抗性細(xì)菌和抗性基因污染特征[J];農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2014年06期

2 楊梅;陳霞;孫志宏;張和平;;乳酸菌抗生素抗性的研究進(jìn)展[J];中國乳品工業(yè);2009年12期

3 沈群輝;冀秀玲;傅淑s，

本文編號：588115