發(fā)布時(shí)間：2017-07-26 08:26

  本文關(guān)鍵詞：Fe-MOFs復(fù)合催化劑的制備及催化性能研究

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【摘要】：近年來,金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)由于其非常高的比表面積和結(jié)構(gòu)的多樣性,在氣體吸附儲(chǔ)存和分離、發(fā)光、磁性、藥物輸運(yùn)以及催化等方面都有著潛在應(yīng)用。基于Fe-MOFs的復(fù)合催化劑制備及其催化性能研究引起了越來越多的關(guān)注。本論文通過簡單的溶劑熱法制備3種不同的基于Fe-MOFs的復(fù)合催化劑,探究其催化降解性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)采用溶劑熱法合成了Fe_3O_4@MIL-101(Fe)復(fù)合材料,該復(fù)合材料能有效活化過硫酸鹽(PS)降解水中酸性橙7(AO7),MIL-101(Fe)對于Fe_3O_4活化過硫酸鹽有促進(jìn)作用。研究了初始pH值,MIL-101中氨基含量,MIL-101的中心金屬原子以及自由基捕獲劑等對AO7降解的影響。結(jié)果表明,初始AO7溶液濃度為25 mg/L,過硫酸鹽濃度為25 mmol/L,Fe_3O_4@MIL-101(Fe)為1.0 g/L,初始pH值為3.58時(shí),反應(yīng)60 min后AO7可完全降解。很顯然,Fe_3O_4@MIL-101(Fe)作為催化劑催化降解AO7的效率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于MIL-101(Fe)和Fe_3O_4。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,Fe_3O_4@MIL-101(Fe)復(fù)合材料是穩(wěn)定且可以重復(fù)使用的。因此,Fe_3O_4@MIL-101(Fe)/PS體系是處理難降解有機(jī)廢水的一種有效的氧化技術(shù)。(2)通過溶劑熱法成功地合成了具有可見光活性的BiOBr@MIL-88B(Fe)復(fù)合材料。光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,所制備的BiOBr@MIL-88B(Fe)復(fù)合材料相比于單純的BiOBr和MIL-88B(Fe)在降解羅丹明B(RhB)時(shí)表現(xiàn)出更高的可見光吸收和光催化活性。協(xié)同效應(yīng)是由MIL-88B(Fe)的高吸附性以及BiOBr和MIL-88B(Fe)之間光生載流子分離的增強(qiáng)導(dǎo)致的。BiOBr@MIL-88B(Fe)復(fù)合材料與單純的BiOBr或MIL-88B(Fe)相比,在可見光下降解RhB時(shí)表現(xiàn)出了較高的光催化性能,分別比BiOBr和MIL-88B(Fe)高1.5和2.2倍。光催化性能的提升是由BiOBr和MIL-88B(Fe)二者之間的異質(zhì)結(jié)決定的,抑制了光生電子和空穴復(fù)合,同時(shí)提高了BiOBr@MIL-88B(Fe)復(fù)合材料中電子-空穴對的分離。這項(xiàng)工作為高效可見光催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了一種新的行之有效的策略。(3)采用溶劑熱法成功地合成了CoxFe_(3-x) O_4@MOF-5催化劑,利用X-射線粉末衍射(XRD)和掃描電鏡(SEM)等對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。以Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4@MOF-5為催化劑,活化過硫酸鉀催化降解水中AO7,考察了Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4與MOF-5二者不同配比、Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4@MOF-5催化劑用量、所用氧化劑濃度以及pH等因素對降解性能的影響。結(jié)果表明,MOF-5的加入能夠有效提高AO7的降解率。Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4與MOF-5最佳質(zhì)量比是3:2;氧化劑用量的增加有利于促進(jìn)降解反應(yīng)的進(jìn)行;Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4@MOF-5在中性或堿性條件下催化降解AO7的效率較低,而在酸性條件其降解效率相對較高。另外,自由基捕獲實(shí)驗(yàn)表明,該氧化體系中SO_4-?自由基為主要的活性基團(tuán),而·OH自由基和O2-?自由基為次要活性基團(tuán)。最后,對催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了探究,結(jié)果表明所制備的Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4@MOF-5復(fù)合材料是比較穩(wěn)定的。
【關(guān)鍵詞】：MOFs材料 催化劑 核殼結(jié)構(gòu)
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第一章 緒論11-19
• 1.1 高級(jí)氧化技術(shù)11-14
• 1.1.1 高級(jí)氧化技術(shù)作用機(jī)理11
• 1.1.2 高級(jí)氧化技術(shù)的分類11-14
• 1.1.3 高級(jí)氧化技術(shù)存在的問題和發(fā)展方向14
• 1.2 金屬有機(jī)骨架材料研究進(jìn)展14-17
• 1.2.1 金屬有機(jī)骨架材料的類型14-15
• 1.2.2 金屬有機(jī)骨架材料的合成15-16
• 1.2.3 金屬有機(jī)骨架材料的應(yīng)用16-17
• 1.3 本論文的研究內(nèi)容17-19
• 第二章 Fe_3O_4@MIL-101(Fe)/PS體系降解AO7的研究19-35
• 2.1 前言19-20
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分20-23
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑20-21
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器21
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)方法21-22
• 2.2.4 分析方法22-23
• 2.3 結(jié)果與討論23-33
• 2.3.1 Fe_3O_4@MIL-101(Fe)的表征23-25
• 2.3.2 Fe_3O_4@MIL-101(Fe)的催化性能25-26
• 2.3.3 MIL-101中心金屬原子的影響26-27
• 2.3.4 MIL-101(Fe)中氨基含量對催化性能的影響27-28
• 2.3.5 初始pH值對催化性能的影響28-29
• 2.3.6 反應(yīng)機(jī)理探討29-32
• 2.3.7 催化劑穩(wěn)定性研究32-33
• 2.4 本章小結(jié)33-35
• 第三章 BiOBr@MIL-88B(Fe)光催化降解RhB的研究35-51
• 3.1 前言35-36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-39
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑36
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器36-37
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法37-38
• 3.2.4 分析方法38-39
• 3.3 結(jié)果與討論39-49
• 3.3.1 BiOBr@MIL-88B(Fe)的表征39-41
• 3.3.2 BiOBr@MIL-88B(Fe)的催化性能41-42
• 3.3.3 污染物初始濃度的影響42-43
• 3.3.4 催化劑用量的影響43-44
• 3.3.5 BiOBr和MIL-88B(Fe)不同配比的影響44
• 3.3.6 初始pH對催化性能的影響44-45
• 3.3.7 反應(yīng)機(jī)理探討45-49
• 3.3.8 催化劑穩(wěn)定性研究49
• 3.4 本章小結(jié)49-51
• 第四章 CoxFe_(3-x)O_4@MOF-5/PS體系降解AO7的研究51-63
• 4.1 前言51-52
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分52-54
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑52-53
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器53
• 4.2.3 實(shí)驗(yàn)方法53-54
• 4.2.4 分析方法54
• 4.3 結(jié)果與討論54-61
• 4.3.1 CoxFe_(3-x)O_4@MOF-5 的表征54-55
• 4.3.2 不同Co含量CoxFe_(3-x)O_4的催化性能55-56
• 4.3.3 Co_(0.5)Fe_(2.5)O_4與MOF-5 不同質(zhì)量配比對降解AO7的影響56-57
• 4.3.4 催化劑投加量的影響57-58
• 4.3.5 污染物初始濃度的影響58
• 4.3.6 氧化劑濃度的影響58-59
• 4.3.7 初始pH對催化性能的影響59-60
• 4.3.8 反應(yīng)機(jī)理探討60
• 4.3.9 催化劑穩(wěn)定性研究60-61
• 4.4 本章小結(jié)61-63
• 第五章 結(jié)論與展望63-65
• 5.1 結(jié)論63-64
• 5.2 展望64-65
• 參考文獻(xiàn)65-73
• 致謝73-75
• 附錄75-76

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 李慶遠(yuǎn);季生福;郝志謀;;金屬-有機(jī)骨架材料及其在催化反應(yīng)中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2012年08期

2 江傳春;肖蓉蓉;楊平;;高級(jí)氧化技術(shù)在水處理中的研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2011年07期

3 李花;沈耀良;;廢水高級(jí)氧化技術(shù)現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J];水處理技術(shù);2011年06期

4 劉晶冰;燕磊;白文榮;馮惠謙;王R加，

本文編號(hào)：575526