本文關(guān)鍵詞：鐵氧化物及其腐殖質(zhì)復(fù)合體對(duì)六價(jià)鉻的吸附研究

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【摘要】：隨著工業(yè)的發(fā)展,重金屬對(duì)水體的污染日益嚴(yán)重,其中,六價(jià)鉻因?yàn)槠渚哂袧撛谥掳┬浴?duì)環(huán)境的持久危害性而受到人們的廣泛關(guān)注。當(dāng)環(huán)境被Cr(VI)污染后,水體以及土壤中Cr(VI)的遷移轉(zhuǎn)化行為對(duì)于環(huán)境監(jiān)測(cè)以及污染的評(píng)估顯得格外重要。本論文通過水熱法合成了兩種常見的鐵氧化物(磁鐵礦和赤鐵礦),一方面利用這兩種鐵礦作為吸附材料,對(duì)影響吸附Cr(VI)的幾種因素進(jìn)行研究;另一方面,將其投入到兩種腐殖質(zhì)溶液(腐植酸溶液和富里酸溶液)之中,制備了幾種自然界中常見的吸附態(tài)有機(jī)-無機(jī)復(fù)合體:磁鐵礦腐植酸復(fù)合體(MH)、磁鐵礦富里酸復(fù)合體(MF)、赤鐵礦腐植酸復(fù)合體(HH)和赤鐵礦富里酸復(fù)合體(HF)。利用這些復(fù)合體與Cr(VI)相互作用,通過吸附動(dòng)力學(xué)、吸附等溫線、吸附熱力學(xué)和吸附機(jī)制對(duì)其進(jìn)行了研究。本論文主要結(jié)論如下:1.通過水熱法制備的磁鐵礦和赤鐵礦兩者形貌相似,均為直徑約為10 nm的球狀顆粒,且均以介孔為主,但是磁鐵礦和赤鐵礦的比表面積以及微孔分布存在較大差異:赤鐵礦的比表面積大于磁鐵礦,但是微孔面積要遠(yuǎn)小于磁鐵礦;另一方面,腐植酸和富里酸表面的官能團(tuán)區(qū)別明顯:兩者都含有特有的官能團(tuán),但是富里酸的官能團(tuán)種類更加繁多。2.通過研究磁鐵礦和赤鐵礦對(duì)Cr(VI)的吸附因素發(fā)現(xiàn):pH對(duì)磁鐵礦和赤鐵礦吸附Cr(VI)的影響最大,雖然在pH值較低時(shí),兩者對(duì)Cr(VI)的吸附量差別較小,但隨著pH值的升高,赤鐵礦對(duì)Cr(VI)的吸附效果要遠(yuǎn)優(yōu)于磁鐵礦。另外,當(dāng)pH值大于磁鐵礦和赤鐵礦的等電點(diǎn)時(shí),兩者對(duì)Cr(VI)仍有一定量的吸附,可見物理吸附不是主導(dǎo)作用。通過考察離子強(qiáng)度對(duì)磁鐵礦和赤鐵礦吸附Cr(VI)影響,發(fā)現(xiàn)兩種鐵礦在不同的離子強(qiáng)度下,吸附效果變化不是很明顯,有可能是形成了內(nèi)圈復(fù)合體結(jié)構(gòu)。當(dāng)吸附劑投加量增加時(shí),兩種鐵礦對(duì)Cr(VI)吸附量增大,但是吸附劑利用率降低。3.在制備復(fù)合體的過程中,發(fā)現(xiàn)赤鐵礦對(duì)腐植酸和富里酸的吸附量大于磁鐵礦對(duì)腐植酸和富里酸的吸附量,進(jìn)一步表明赤鐵礦的吸附性能優(yōu)于磁鐵礦;磁鐵礦和赤鐵礦對(duì)富里酸的吸附量均要遠(yuǎn)大于腐植酸,反映了兩種腐殖質(zhì)中,富里酸的吸附性能可能優(yōu)于腐植酸,這可能源于其表面豐富的官能團(tuán)。制備的四種復(fù)合體的等電點(diǎn)相近,但都遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于磁鐵礦和赤鐵礦,這是由于復(fù)合體表面主要為腐植酸或者富里酸。雖然四種復(fù)合體的等電點(diǎn)相近,但是對(duì)Cr(VI)的吸附效果差別明顯,這也說明其中存在化學(xué)吸附作用。兩種鐵礦被腐殖質(zhì)包裹后的形成的復(fù)合體,對(duì)Cr(VI)的吸附效果變化趨勢(shì)不同。4.鐵礦及其復(fù)合體對(duì)Cr(VI)的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,不符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。Langmuir、BET和Freundlich模型對(duì)鐵礦及其復(fù)合體吸附Cr(VI)等溫線擬合較好,Temkin模型擬合相對(duì)較差。通過對(duì)擬合的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),所有實(shí)驗(yàn)組對(duì)Cr(VI)的吸附都是自發(fā)的,且都在吸附劑表面進(jìn)行,化學(xué)吸附和物理吸附同時(shí)存在,但主要以化學(xué)吸附為主;除赤鐵礦腐植酸復(fù)合體(HH)對(duì)Cr(VI)的吸附過程外,其余實(shí)驗(yàn)組對(duì)Cr(VI)的吸附均屬于放熱反應(yīng)。相比于采用純鐵氧化物的傳統(tǒng)方法,本研究將環(huán)境中非常廣泛存在的一種有機(jī)-無機(jī)復(fù)合體——鐵氧化物腐殖質(zhì)復(fù)合體作為研究對(duì)象,能更為全面地反映出鐵氧化物在真實(shí)環(huán)境中對(duì)六價(jià)鉻的遷移轉(zhuǎn)化行為,為六價(jià)鉻的污染防治提供重要信息。
【關(guān)鍵詞】：吸附 六價(jià)鉻 鐵氧化物 腐殖質(zhì)
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52;O647.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstact7-11
• 第一章 緒論11-19
• 1.1 鉻污染簡(jiǎn)介11-14
• 1.1.1 概述11-12
• 1.1.2 六價(jià)鉻污染現(xiàn)狀12-13
• 1.1.3 六價(jià)鉻污染的修復(fù)13-14
• 1.2 吸附理論概述14-16
• 1.2.1 吸附作用14-15
• 1.2.2 影響吸附的因素15-16
• 1.3 有機(jī)-無機(jī)復(fù)合體16-17
• 1.3.1 有機(jī)-無機(jī)復(fù)合體結(jié)合機(jī)理16-17
• 1.3.2 復(fù)合體性質(zhì)17
• 1.4 研究目的和內(nèi)容17-19
• 1.4.1 研究目的和意義17-18
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容18
• 1.4.3 技術(shù)路線18-19
• 第二章 鐵氧化物的制備及表征和腐殖質(zhì)的結(jié)構(gòu)19-29
• 2.1 引言19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法19-21
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料19-20
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法20-21
• 2.3 結(jié)果與討論21-27
• 2.3.1 腐植酸和富里酸的組成與結(jié)構(gòu)21-22
• 2.3.2 磁鐵礦和赤鐵礦的表征22-27
• 2.4 本章小結(jié)27-29
• 第三章 鐵氧化物對(duì)Cr(VI)的吸附特性研究29-39
• 3.1 引言29
• 3.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法29-33
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料29-30
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法30-33
• 3.2.3 數(shù)據(jù)處理33
• 3.3 結(jié)果與討論33-38
• 3.3.1 吸附劑投加量對(duì)吸附過程的影響33-34
• 3.3.2 離子強(qiáng)度對(duì)吸附過程的影響34-36
• 3.3.3 pH值對(duì)吸附過程的影響36-38
• 3.4 本章小結(jié)38-39
• 第四章 鐵氧化物腐殖質(zhì)復(fù)合體與Cr(VI)的相互作用研究39-65
• 4.1 引言39-40
• 4.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法40-47
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料40-41
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法41-44
• 4.2.3 數(shù)據(jù)處理44-47
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論47-64
• 4.3.1 鐵氧化物對(duì)腐殖質(zhì)的吸附47-48
• 4.3.2 包裹腐殖質(zhì)的鐵氧化物吸附Cr(VI)動(dòng)力學(xué)研究48-50
• 4.3.3 包裹腐殖質(zhì)的鐵氧化物吸附Cr(VI)等溫線研究50-59
• 4.3.4 包裹腐殖質(zhì)的鐵氧化物吸附Cr(VI)熱力學(xué)研究59-60
• 4.3.5 包裹腐殖質(zhì)的鐵氧化物吸附Cr(VI)吸附機(jī)制研究60-64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 結(jié)論與展望65-67
• 參考文獻(xiàn)67-77
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文目錄77-78
• 致謝78

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