模擬太湖底泥環(huán)境中多氯聯(lián)苯厭氧脫氯作用及外加碳源影響
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【摘要】:多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)是一類(lèi)典型的持久性有機(jī)污染物(POPs),河湖底泥是PCBs主要?dú)w趨途徑之一。分析底泥中PCBs的脫氯過(guò)程,對(duì)控制受污染底泥的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和修復(fù)底泥生態(tài)系統(tǒng)具有重要意義。本文以太湖竺山灣地區(qū)的河湖底泥為研究對(duì)象,分析其基礎(chǔ)理化性質(zhì),研究9種PCB母體在底泥中的脫氯過(guò)程,通過(guò)對(duì)比無(wú)碳源組,乙酸組,混合酸組(乙酸:丙酸:丁酸=1:1:1)三個(gè)實(shí)驗(yàn)組的降解效果,重點(diǎn)探討碳源對(duì)脫氯過(guò)程的影響,主要工作和結(jié)論如下:(1) 底泥性質(zhì)檢測(cè)表明:重金屬存在明顯的聚集效應(yīng),竺山灣底泥的重金屬含量顯著高于入湖河流底泥;陰離子濃度分布呈現(xiàn)中、高等空間變異強(qiáng)度,受人類(lèi)活動(dòng)影響明顯;TC和TOC含量分別在0.39~2.98%和0.36~2.46%之間,有機(jī)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)含量不高。較低的有機(jī)物濃度可能成為微生物生長(zhǎng)的限制因素,重金屬和陰離子的影響也不容忽視。(2) 24周培養(yǎng)后,無(wú)碳源組中氯原子濃度由707.86nmol/g泥漿減少至568.88nmol/g泥漿;19.63%的氯原子從苯環(huán)上被取代,主要為有側(cè)位氯取代的間位、對(duì)位氯原子;類(lèi)二VA英PCBs的毒性當(dāng)量(TEQs)由297 pg/g減少至21 pg/g。(3) 添加碳源不能明顯縮短微生物適應(yīng)期,但可以提高PCBs脫氯速率。三組實(shí)驗(yàn)組的適應(yīng)期均為3周。當(dāng)培養(yǎng)進(jìn)行15周時(shí),乙酸組和混合酸組內(nèi)氯原子濃度從707.86nmol/g泥漿分別減少至591.08nmol/g泥漿和605.25nmol/g泥漿;類(lèi)二嗯英PCBs的毒性當(dāng)量由297 pg/g分別減少至28.2 pg/g和32.1pg/g;各項(xiàng)數(shù)據(jù)均優(yōu)于同期無(wú)碳源組的降解效果。(4) 添加碳源的種類(lèi)和總量對(duì)微生物降解的影響不同。首次添加7.5mmM乙酸可以促進(jìn)有側(cè)位氯取代的間位、對(duì)位脫氯,再次添加等濃度乙酸會(huì)增強(qiáng)該效果。首次添加7.5mM混合酸可以促進(jìn)兩側(cè)氯取代的間位、對(duì)位脫氯,抑制單側(cè)氯取代的間位、對(duì)位脫氯;再次添加等濃度混合酸的效果轉(zhuǎn)變?yōu)榇龠M(jìn)所有有側(cè)位氯取代的間位、對(duì)位脫氯。(5) 在快速降解階段(6-12周)再次添加碳源能顯著提高脫氯速率,再次添加乙酸使6-12周和9-15周的脫氯速率分別由13.41 nmol/(g·week)和11.54nmol/(g·week)提高至20.30 nmol/(g·week)和17.90nmol/(g·week),再次添加混合酸使6-12周和9-15周的降解速率分別由11.12nmol/(g·week)和8.39nmol/(g·week)提高至19.34 nmol/ (g·week)和16.01nmol/(g·week)。而緩速降解階段(12~15周)再次添加碳源能有效提高PCBs的降解程度,第24周時(shí)無(wú)碳源組、再加乙酸組、再加混合酸組的TEQs分別為21pg/g、12.45pg/g和8.57pg/g。
【關(guān)鍵詞】:多氯聯(lián)苯 厭氧脫氯 太湖底泥 碳源
【學(xué)位授予單位】:東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X524
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-10
- 第一章 緒論10-23
- 1.1 多氯聯(lián)苯概述10-12
- 1.1.1 簡(jiǎn)介10-11
- 1.1.2 生產(chǎn)歷史11
- 1.1.3 環(huán)境污染11-12
- 1.2 PCBs降解方法12-15
- 1.2.1 光化學(xué)降解12-13
- 1.2.2 微生物好氧氧化降解13-14
- 1.2.3 微生物厭氧脫氯降解14-15
- 1.2.4 厭氧-好氧降解聯(lián)用15
- 1.3 PCBs降解影響因素15-18
- 1.3.1 pH16
- 1.3.2 溫度16
- 1.3.3 碳源16-17
- 1.3.4 電子受體17-18
- 1.4 研究思路18-23
- 1.4.1 研究背景18
- 1.4.2 研究意義18-19
- 1.4.3 研究?jī)?nèi)容19
- 1.4.4 研究方案19-23
- 第二章 竺山灣流域河湖底泥理化性質(zhì)23-28
- 2.1 重金屬含量23-25
- 2.1.1 材料及儀器23
- 2.1.2 材料預(yù)處理23-24
- 2.1.3 結(jié)果及分析24-25
- 2.2 陰離子濃度25-26
- 2.2.0 材料與儀器25
- 2.2.1 材料預(yù)處理25-26
- 2.2.2 結(jié)果與分析26
- 2.3 有機(jī)質(zhì)含量26-28
- 2.3.1 材料與儀器26
- 2.3.2 結(jié)果與分析26-28
- 第三章 模擬底泥環(huán)境的PCBs脫氯實(shí)驗(yàn)28-36
- 3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)28-30
- 3.1.1 碳源的選擇與投加28
- 3.1.2 PCB母體的選擇與投加28-29
- 3.1.3 反應(yīng)能量的關(guān)系與指示量29-30
- 3.2 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備30-33
- 3.2.1 材料與儀器30-31
- 3.2.2 重要溶劑配置31-33
- 3.3 實(shí)驗(yàn)方法33-36
- 3.3.1 反應(yīng)微環(huán)境配置33
- 3.3.2 PCBs采樣及純化33-34
- 3.3.3 PCBs氣相色譜檢測(cè)34-35
- 3.3.4 頂空氣體檢測(cè)35
- 3.3.5 Fe~(2+)濃度檢測(cè)35-36
- 第四章 外加碳源對(duì)PCBs降解反應(yīng)的影響36-57
- 4.1 無(wú)外加碳源時(shí)PCBs脫氯過(guò)程及效果36-44
- 4.1.1 PCBs濃度分布37-39
- 4.1.2 氯原子濃度39-41
- 4.1.3 脫氯路徑41-43
- 4.1.4 類(lèi)二VA英PCBs毒性當(dāng)量43-44
- 4.1.5 小結(jié)44
- 4.2 添加碳源種類(lèi)對(duì)PCBs脫氯的影響44-52
- 4.2.1 PCBs濃度分布44-46
- 4.2.2 碳源種類(lèi)對(duì)脫氯作用的影響46-50
- 4.2.3 類(lèi)二VA英PCBs毒性當(dāng)量50-51
- 4.2.4 Fe~(2+)濃度與頂空氣體成份51-52
- 4.2.5 小結(jié)52
- 4.3 添加碳源時(shí)間對(duì)PCBs脫氯的影響52-57
- 4.3.1 快速降解期添加碳源的影響52-55
- 4.3.2 緩慢降解期添加碳源的影響55-56
- 4.3.3 小結(jié)56-57
- 第五章 結(jié)論與建議57-59
- 5.1 結(jié)論57-58
- 5.2 建議58-59
- 致謝59-60
- 參考文獻(xiàn)60-63
【參考文獻(xiàn)】
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,本文編號(hào):558404
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