本文關(guān)鍵詞：城市污水處理廠汞的污染特征與珠江入�？诃h(huán)境風險

  更多相關(guān)文章： 汞 分析方法 污水處理廠 遷移轉(zhuǎn)化 暴露風險

【摘要】：污水處理廠是汞的重要“匯”和“源”,由于外排水中普遍含有烷基汞(主要是甲基汞),有可能使受納自然水體中的甲基汞含量增加,經(jīng)其中的水生生物吸收后再經(jīng)食物鏈的富集放大,可能給高等生物和人群健康帶來風險。水環(huán)境中烷基汞的含量較低,目前烷基汞的國標方法存在較大弊端,亟需更新。本論文建立了水中烷基汞的測定方法—吹掃捕集/氣相色譜冷原子熒光光譜法,并對方法的各參數(shù)進行優(yōu)化,以適應各種水體。為弄清汞在污水處理廠的遷移轉(zhuǎn)化過程,選取典型污水處理廠,并采集不同工藝環(huán)節(jié)的污水和污泥,對樣品中不同形態(tài)汞的含量、分布特征、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律進行了初步研究,并對污水處理廠中總汞和總甲基汞的質(zhì)量平衡進行估算。此外,還研究了珠江口水產(chǎn)品中汞的含量水平并對食用風險進行了評估。1水質(zhì)烷基汞吹掃捕集/氣相色譜冷原子熒光光譜法分析方法的建立(1)確定了最佳衍生化pH值,結(jié)果表明甲基汞的最佳衍生化pH值為5.5~6.5,乙基汞的最佳pH值范圍相對甲基汞要寬,因而烷基汞的最佳衍生化pH為5.5~6.5。(2)確定了水樣需蒸餾前處理和最佳蒸餾溫度。在125℃下,污水廠出水、江水和自來水3種基質(zhì)中乙基汞回收率最高,均在80%以上,而且基質(zhì)加標回收率的穩(wěn)定性較高。(3)干擾的消除。吡咯烷二硫羧酸溶液(APDC)對不同水體中烷基汞檢測有一定幫助,但對于乙基汞的效果不明顯(80%以下)。Cl-濃度的變化對甲基汞的回收率有所影響,但對乙基汞影響較小。CuSO4溶液的加入對甲基汞的回收率影響較大,其中對海水的影響最為明顯(由73.9%增長至89.7%)。飽和CuSO4溶液對水體的改性有助于乙基汞的檢測。(4)確定了方法檢出限、準確度和精密度。甲基汞和乙基汞的檢出限(S/N=3.14)為0.007 ng/L和0.004 ng/L。在水樣中加入(濃度為0.1 ng/L)4.5 pg的烷基汞標樣,平均相對標準偏差為3.94%,甲基汞和乙基汞加標回收率在92.90~96.52%,78.73~87.55%之間,可見該方法重現(xiàn)性好。2新塘污水處理廠汞的遷移轉(zhuǎn)化過程(1)污水處理廠進水中總甲基汞及溶解態(tài)甲基汞隨時間波動較小(1.23~3.07 ng/L;0.71~2.24 ng/L),污水中進水中甲基汞主要以溶解態(tài)存在。污水處理廠出水中總甲基汞及溶解態(tài)甲基汞波動幅度較進水大幅降低(0.022~0.059 ng/L;0.020~0.041 ng/L),出水中仍以溶解態(tài)甲基汞為主,甲基汞的出水濃度均滿足國家相關(guān)排放標準要求。污水處理廠進水中總汞和溶解態(tài)總汞含量皆極不穩(wěn)定,在11.54~102.67 ng/L和9.45~80.02 ng/L之間波動,均值分別為40.26±26.55 ng/L和32.95±20.35 ng/L。進水中主要以溶解態(tài)總汞形式存在(76.0%~90.3%;83.1%±4.9%),沉砂池對顆粒態(tài)汞能有效去除(總汞去除率15.8%±7.1%)。污水經(jīng)過各處理工藝后,總汞和溶解態(tài)總汞均得到很好的消除(73.71%±19.33%;75.01%±16.19%),并且總汞含量趨于穩(wěn)定。(2)該污水處理廠對總甲基汞和溶解態(tài)甲基汞的去除率分別達97.8%和97.3%,甲基汞的去除主要發(fā)生在反應池(A2/O),污水經(jīng)反應池處理后總甲基汞和溶解態(tài)甲基汞的去除率分別達88.4%和90.1%。(3)常規(guī)指標對甲基汞的遷移轉(zhuǎn)化有重要影響。在厭氧區(qū)和缺氧區(qū),pH值與總甲基汞與溶解態(tài)甲基汞的含量具有顯著的負相關(guān)關(guān)系,而在好氧區(qū)的甲基汞與pH則呈現(xiàn)顯著正相關(guān)。厭氧區(qū)和好氧區(qū)中總甲基汞和溶解態(tài)甲基汞與溶解氧不存在相關(guān)性。在好氧區(qū),溫度與甲基汞呈現(xiàn)較為顯著的正相關(guān)性。(4)從污水處理廠整體工藝對甲基汞的去除率可以看出,平均每天離開污水處理廠的甲基汞比進入污水處理廠的甲基汞減少了205.18 mg,占進水中甲基汞的比例高達99.0%�？偣馁|(zhì)量平衡閉合為81.0%,每天離開污水處理廠的總汞比進水中的總汞減少5429 mg。(5)不同污水處理廠污泥中的甲基汞含量差異較大(CV=103.9%)。污泥總汞濃度基本在1000~2500 ng/g之間,相比甲基汞,不同污泥中總汞含量的差異相對較小(CV=44.9%)。3珠江入�？诤．a(chǎn)品中汞含量特征及食用風險(1)珠江入海口11種海產(chǎn)品中甲基汞和總汞的質(zhì)量濃度范圍分別為21.7~197.0ng/g和27.1~231.4 ng/g,魚類甲基汞和總汞明顯高于其它地區(qū)野生捕撈或市售魚,貝類總汞和甲基汞含量與其它地區(qū)相差較大,而甲殼類相差甚微。不同種類海產(chǎn)品中總汞和甲基汞均值順序為:魚類甲殼類貝類,食物鏈層級是關(guān)鍵影響因素。而同種類中不同海洋生物的總汞和甲基汞含量水平則與捕食的水層密切相關(guān)。(2)11種海產(chǎn)品體內(nèi)甲基汞占總汞的比例范圍為70.2%~92.9%,甲基汞和總汞顯著相關(guān)性表明它們的同源性。(3)利用水產(chǎn)品中含量限值和人體攝入?yún)⒖紕┝窟M行評估,表明食用珠江入海口海產(chǎn)品甲基汞人體暴露水平在安全范圍內(nèi),但敏感人群食用特定海產(chǎn)品的種類和頻次要引起一定注意。
【關(guān)鍵詞】：汞 分析方法 污水處理廠 遷移轉(zhuǎn)化 暴露風險
【學位授予單位】：蘭州交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 緒論12-24
• 1.1 汞的毒性12
• 1.2 汞的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及影響因素12-17
• 1.2.1 汞的污染來源及現(xiàn)狀12-13
• 1.2.2 水體中汞的形態(tài)、來源、遷移及甲基化13-17
• 1.3 目前國內(nèi)外烷基汞分析方法研究進展17-20
• 1.3.1 預處理方法17-18
• 1.3.2 檢測儀器18-20
• 1.4 污水處理廠汞的研究進展20-21
• 1.5 論文的工作內(nèi)容及技術(shù)路線21-22
• 1.5.1 研究內(nèi)容21
• 1.5.2 技術(shù)路線21-22
• 1.6 研究目的和研究意義22-24
• 2 水質(zhì)烷基汞分析方法的建立24-38
• 2.1 標準樣和標準物質(zhì)24
• 2.2 全自動烷基汞分析儀運行參數(shù)24
• 2.3 實驗方法及原理24-26
• 2.4 水樣汞分析過程中產(chǎn)生的干擾及其解決方法26
• 2.4.1 實驗器皿的汞污染去除26
• 2.4.2 實驗室內(nèi)及操作過程中汞污染的去除26
• 2.5 標準曲線26-27
• 2.6 結(jié)果與討論27-31
• 2.6.1 pH對烷基汞衍生化反應的影響27
• 2.6.2 蒸餾對烷基汞的影響27-28
• 2.6.3 蒸餾溫度對烷基汞的影響28
• 2.6.4 基體改性對烷基汞的影響28-31
• 2.7 蒸餾-丙基化-GC-CVAFS方法的檢出限及精密度31-36
• 2.7.1 蒸餾-丙基化-GC-CVAFS方法的檢出限31
• 2.7.2 蒸餾-丙基化-GC-CVAFS方法的精密度31-35
• 2.7.3 蒸餾-丙基化-GC-CVAFS方法的準確度35-36
• 2.8 本章小結(jié)36-38
• 3 汞在污水處理廠中的賦存特征及質(zhì)量平衡38-51
• 3.1 污水處理廠的工藝狀況38
• 3.2 質(zhì)量控制措施38-39
• 3.2.1 現(xiàn)場測定質(zhì)量控制39
• 3.2.2 實驗室分析質(zhì)量控制39
• 3.3 樣品采集與分析方法39-42
• 3.3.1 樣品的采集與保存39-40
• 3.3.2 不同環(huán)境樣品中汞的分析方法40-42
• 3.4 結(jié)果與討論42-49
• 3.4.1 水處理工藝對烷基汞形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響42-44
• 3.4.2 水處理工藝對總汞形態(tài)的轉(zhuǎn)化影響44-46
• 3.4.3 常規(guī)指標對汞遷移轉(zhuǎn)化的影響46-48
• 3.4.4 總汞及烷基汞的質(zhì)量平衡48-49
• 3.5 不同類型污水處理廠污泥中汞的含量水平與環(huán)境風險49
• 3.6 本章小結(jié)49-51
• 4 珠江入�？诤．a(chǎn)品中總汞與甲基汞含量特征及食用風險51-59
• 4.1 魚樣的采集和保存51-52
• 4.2 儀器與試劑52
• 4.3 樣品預處理與儀器分析52
• 4.4 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制52-53
• 4.5 結(jié)果與分析53-58
• 4.5.1 總汞和烷基汞的含量水平與分布特征53-55
• 4.5.2 烷基汞和總汞的比率與同源性55
• 4.5.3 海產(chǎn)品中烷基汞和總汞含量評估55-56
• 4.5.4 海產(chǎn)品食用風險評估56-58
• 4.6 本章小結(jié)58-59
• 結(jié)論59-62
• 參考文獻62-72
• 致謝72-73
• 攻讀學位期間的研究成果73

【參考文獻】

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本文編號：531301