本文關(guān)鍵詞：新型鐵基雜多化非均相類Fenton催化降解有機(jī)污染物

  更多相關(guān)文章： 非均相類Fenton Fe~ⅢAspSiW催化劑 FcSiW催化劑 對(duì)氯苯酚 城市生活污水

【摘要】：氯酚類化合物是一類重要的有機(jī)合成中間體,其廣泛應(yīng)用于除草劑、殺蟲劑和木材防腐劑等生產(chǎn)行業(yè)。含氯酚類化合物的廢水具有毒性大、穩(wěn)定性高、難生物降解和可能致癌等特點(diǎn),對(duì)人體和環(huán)境造成嚴(yán)重的危害,因此研究水體中氯酚類化合物的處理技術(shù)具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。本文研究?jī)煞N新型鐵基雜多化合物催化劑,并以此作為非均相類Fenton催化劑降解有機(jī)污染物。催化劑是在水溶液室溫條件下制備,分別以氯化鐵(Fe III)、天冬氨酸(Asp)和硅鎢酸(Si W)為原料合成催化劑FeIIIAsp Si W,以二茂鐵(Fc)和硅鎢酸(SiW)為原料合成催化劑FcSiW,采用傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、熱重分析(TG)、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)、X-射線衍射(XRD)和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FE-SEM)對(duì)催化劑Fe IIIAspSi W和FcSiW進(jìn)行表征。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,大多數(shù)非均相類Fenton催化劑僅在酸性條件下(p H~3)表現(xiàn)出很好的催化活性,因此,這類催化劑在處理廢水之前需要酸化廢水,處理后還需將廢水的p H值調(diào)至近中性,這些操作增加了該類催化劑處理工業(yè)廢水的成本。為了節(jié)約成本,增加催化劑處理工業(yè)廢水的可行性,本研究所制備的催化劑Fe IIIAsp Si W和Fc Si W在降解對(duì)氯苯酚(4-CP)時(shí),溶液的pH值為近中性(pH 6.5),并且反應(yīng)過程中沒有調(diào)節(jié)溶液的p H值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑FeIIIAspSiW和FcSiW在近中性條件下降解4-CP表現(xiàn)出很好的催化活性,此外,研究還發(fā)現(xiàn)光照可以增強(qiáng)催化劑降解4-CP的催化活性。在最適宜反應(yīng)條件下,經(jīng)過2h的反應(yīng),催化劑Fe IIIAsp Si W在光照條件下可以移除溶液中88.6%的TOC,在暗態(tài)條件下可以移除40.7%的TOC;經(jīng)過6 h的反應(yīng),催化劑FcSiW在光照條件下可以移除溶液中89.5%的TOC,在暗態(tài)條件下僅移除20.5%的TOC。這些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)還表明,催化劑FeIIIAspSiW和FcSi W在近中性條件下的催化活性遠(yuǎn)優(yōu)于其它鐵基催化劑,例如零價(jià)鐵和氧化鐵。盡管低的p H值可以增加催化劑降解4-CP的活性,但是不調(diào)節(jié)pH值直接降解4-CP這在實(shí)際廢水處理過程中具有很大的應(yīng)用前景。此外,初始H_2O_2的濃度、催化劑的量和溫度也影響4-CP的降解。這兩個(gè)催化劑在降解4-CP的過程中還表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性和重復(fù)利用性,重復(fù)實(shí)驗(yàn)表明,催化劑在連續(xù)使用3次過程中活性沒有明顯下降。通過對(duì)照實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證羥基自由基(~·OH)是催化劑降解4-CP的主要活性物種。本研究所合成的鐵基雜多化合物催化劑的催化活性與催化劑中的鐵離子和雜多陰離子相關(guān)�？赡艿拇呋瘷C(jī)理是,催化劑中鐵離子的類Fenton反應(yīng)以及雜多酸陰離子的光催化作用這兩者之間的協(xié)同作用。催化劑FeIIIAspSiW和FcSi W的催化活性還通過處理城市生活污水來評(píng)估。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑在H_2O_2存在下,在處理城市生活污水過程中具有一定的催化活性。當(dāng)城市生活污水的初始TOC值為21.2 mg L~(-1),H2O2濃度為20 mmol L~(-1),反應(yīng)溫度20°C,初始p H 3.0時(shí),經(jīng)過8 h的反應(yīng),0.2 g L~(-1)的FeIIIAsp Si W和0.1 g L~(-1)的Fc Si W分別移除廢水中19.3%和17.0%的TOC。很顯然,由于城市生活污水組成很復(fù)雜,所以催化劑FeIIIAsp Si W和Fc Si W在處理城市生活污水過程中表現(xiàn)出的催化活性低于在降解4-CP過程中的活性。這或許是因?yàn)槌鞘猩钗鬯写嬖谝恍H的湮滅劑,例如Cl~-、PO_4~(3-)和CO_3~(2-),這些無機(jī)鹽的存在可能很大程度上抑制城市生活污水中有機(jī)物的移除。因此,對(duì)于降解成分復(fù)雜的有機(jī)廢水,仍需進(jìn)行大量的研究從而提高催化劑FeIIIAspSiW和FcSiW的催化性能。
【關(guān)鍵詞】：非均相類Fenton Fe~ⅢAspSiW催化劑 FcSiW催化劑 對(duì)氯苯酚 城市生活污水
【學(xué)位授予單位】：昌吉學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-18
• 1.1 水污染現(xiàn)狀及處理技術(shù)11-12
• 1.1.1 水污染現(xiàn)狀11
• 1.1.2 氯酚類廢水的特點(diǎn)及危害11
• 1.1.3 工業(yè)廢水處理技術(shù)11-12
• 1.2 高級(jí)氧化技術(shù)處理工業(yè)難降解廢水的研究12-13
• 1.2.1 光化學(xué)氧化法12
• 1.2.2 電化學(xué)氧化法12-13
• 1.2.3 臭氧氧化法13
• 1.2.4 Fenton及類Fenton試劑法13
• 1.3 Fenton試劑法處理工業(yè)廢水的研究現(xiàn)狀13-15
• 1.3.1 Fenton試劑法的反應(yīng)機(jī)理13-14
• 1.3.2 Fenton試劑法在廢水處理中的應(yīng)用14
• 1.3.3 Fenton試劑法存在的缺點(diǎn)及改進(jìn)措施14-15
• 1.4 外加能量的均相類Fenton試劑法處理工業(yè)廢水的研究15-16
• 1.4.1 光Fenton反應(yīng)15
• 1.4.2 超聲Fenton反應(yīng)15
• 1.4.3 微波Fenton反應(yīng)15-16
• 1.4.4 電Fenton反應(yīng)16
• 1.5 非均相類Fenton試劑法處理工業(yè)廢水的研究16-17
• 1.5.1 固載鐵催化劑16
• 1.5.2 鐵及其氧化物催化劑16-17
• 1.6 本課題研究目的、意義和主要內(nèi)容17-18
• 1.6.1 本課題研究目的及意義17
• 1.6.2. 本課題研究的主要內(nèi)容17-18
• 第二章 催化劑Fe~ⅢAspSiW的制備及性能研究18-36
• 2.1 引言18-19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器19-20
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑19
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器19-20
• 2.3 催化劑的制備和表征20-21
• 2.3.1 催化劑的制備方法20
• 2.3.2 催化劑的表征20-21
• 2.4 催化劑催化性能測(cè)試21-22
• 2.4.1 4-CP降解實(shí)驗(yàn)21
• 2.4.2 4-CP含量的測(cè)定21-22
• 2.5 催化劑表征結(jié)果與討論22-25
• 2.6 不同因素的影響分析與討論25-32
• 2.6.1 過氧化氫濃度對(duì) 4-CP降解的影響27-28
• 2.6.2 催化劑用量對(duì) 4-CP降解的影響28-29
• 2.6.3 初始pH值對(duì) 4-CP降解的影響29-31
• 2.6.4 底物濃度對(duì) 4-CP降解的影響31-32
• 2.7 催化機(jī)理32-34
• 2.8 本章小結(jié)34-36
• 第三章 FcSiW的制備及應(yīng)用研究36-57
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器37-38
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑37-38
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器38
• 3.3 催化劑的制備和表征38
• 3.3.1 催化劑的制備方法38
• 3.3.2 催化劑的表征38
• 3.4 催化劑催化性能測(cè)試38-39
• 3.4.1 4-CP降解實(shí)驗(yàn)38-39
• 3.4.2 4-CP含量的測(cè)定39
• 3.5 催化劑表征結(jié)果與討論39-43
• 3.6 不同因素的影響分析與討論43-53
• 3.6.1 過氧化氫濃度對(duì) 4-CP降解的影響46-47
• 3.6.2 催化劑用量對(duì) 4-CP降解的影響47-48
• 3.6.3 初始pH值對(duì) 4-CP降解的影響48-50
• 3.6.4 底物的濃度對(duì) 4-CP降解的影響50-51
• 3.6.5 反應(yīng)溫度對(duì) 4-CP降解的影響51-52
• 3.6.6 催化劑的重復(fù)使用性能研究52-53
• 3.7 反應(yīng)機(jī)理53-55
• 3.8 本章小結(jié)55-57
• 第四章 催化劑降解城市生活污水的催化活性研究57-60
• 4.1 引言57
• 4.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器57-58
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑57
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器57-58
• 4.3 實(shí)驗(yàn)方法58
• 4.3.1 Fe~ⅢAspSiW降解城市生活污水實(shí)驗(yàn)58
• 4.3.2 FcSiW降解城市生活污水實(shí)驗(yàn)58
• 4.3.3 TOC測(cè)試方法58
• 4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果58-59
• 4.5 本章小結(jié)59-60
• 第五章 結(jié)論與存在的問題60-63
• 5.1 結(jié)論60-62
• 5.2 存在的問題62-63
• 第六章 探索性實(shí)驗(yàn)63-66
• 6.1 引言63
• 6.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器63-64
• 6.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑63
• 6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器63-64
• 6.3 催化劑的制備與催化性能測(cè)試64
• 6.3.1 催化劑的制備方法64
• 6.3.2 催化劑催化性能測(cè)試64
• 6.4 結(jié)果與討論64-65
• 6.5 本章小結(jié)65-66
• 參考 文獻(xiàn)66-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間所取得的科研及實(shí)踐成果72-73
• 致謝73-74
• 作者簡(jiǎn)介74

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 陳勝兵,何少華,婁金生,謝水波;Fenton試劑的氧化作用機(jī)理及其應(yīng)用[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2004年03期

2 張德莉;黃應(yīng)平;羅光富;劉德富;馬萬紅;趙進(jìn)才;;Fenton及Photo-Fenton反應(yīng)研究進(jìn)展[J];環(huán)境化學(xué);2006年02期

3 范拴喜;江元汝;;Fenton法的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2007年S1期

4 蔣進(jìn)元;李勇;王國(guó)威;周岳溪;;Fenton法處理腈綸聚合廢水[J];環(huán)境科學(xué)研究;2010年07期

5 劉紅玉;李戎;;Fenton反應(yīng)及其在印染廢水處理中的應(yīng)用進(jìn)展[J];印染助劑;2010年09期

6 張?zhí)煊?史慧賢;盧洲;楊秋生;劉旭;韓聰;;Photo-Fenton和Photo-Fenton-like試劑對(duì)萘羥基化反應(yīng)的影響[J];精細(xì)石油化工;2010年02期

7 況柏華;;Fenton試劑處理樹脂廢水影響因素研究[J];廣東化工;2012年10期

8 馮柏林;梁繼美;杜婷;王毅;;Fenton法的反應(yīng)機(jī)理及類Fenton法的應(yīng)用研究[J];廣東化工;2012年15期

9 林于廉;田偉;楊志敏;陳玉成;陳慶華;李家杰;;微波-Fenton對(duì)沼液中抗生素和激素的高級(jí)氧化[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2013年01期

10 ;A Novel and Convenient Assay for the Determination of OH Produced by Fenton Reaction[J];Chinese Chemical Letters;1998年06期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張媛媛;涂玉婷;熊亞;;Fenton-like Catalytic Activity of Nano-Lamellar Fe_2V_4O_(13) towards Degradation of Organic Pollutants[A];第六屆全國(guó)環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年

2 ;Detection of Peptide Damage Induced by Fenton Reaction with Electrochemical Biosensor[A];第十一次中國(guó)生物物理學(xué)術(shù)大會(huì)暨第九屆全國(guó)會(huì)員代表大會(huì)摘要集[C];2009年

3 周乃磊;王中琪;徐旭東;;采用Fenton/UV技術(shù)處理工業(yè)切削液廢水的試驗(yàn)研究[A];中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)2009年學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第一卷）[C];2009年

4 ;Fenton-like and Photo-Fenton-like Performance of FeVO_4[A];第五屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)摘要集[C];2009年

5 班福忱;劉炯天;段海霞;;電-Fenton法在水處理中的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)[A];2008中國(guó)水處理技術(shù)研討會(huì)暨第28屆年會(huì)論文集[C];2008年

6 羅瑋;朱麗華;M.E.Abbas;唐和清;;鐵酸鉍類Fenton催化劑的制備及其應(yīng)用[A];持久性有機(jī)污染物論壇2010暨第五屆持久性有機(jī)污染物全國(guó)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2010年

7 劉鴻;李湘中;王靜;玄小立;;電-Fenton反應(yīng)降解有機(jī)污染物的動(dòng)力學(xué)研究[A];第三屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2005年

8 王靜;劉鴻;曾鋒;;電-Fenton降解鄰苯二甲酸二甲酯的研究[A];第三屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2005年

9 趙景聯(lián);李厚寶;蘇慈;;超聲輻射Fenton反應(yīng)連續(xù)流方式降解水相酚的研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第八屆水處理化學(xué)大會(huì)暨學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2006年

10 馬家海;趙進(jìn)才;;Fenton-like反應(yīng)中蒽醌分子的可見光助催化作用[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 大連太平洋電子有限公司 胡惠菲邋孫敬孝 于長(zhǎng)興 思捷環(huán)�？萍加邢薰� 楊光輝;實(shí)施PCB清潔生產(chǎn)和循環(huán)利用[N];中國(guó)電子報(bào);2008年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 吳彥霖;基于羥基自由基（HO~·）和硫酸根自由基（SO_4~(·-)）的高級(jí)氧化技術(shù)的研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

2 梁歡;硅藻土基非均相Fenton催化材料的制備及其降解染料廢水的研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2015年

3 丁星;典型環(huán)境污染物的光電催化去除及其機(jī)理研究[D];華中師范大學(xué);2015年

4 陳永利;非均相UV-Fenton處理氯酚廢水的研究[D];廣西大學(xué);2015年

5 王勇;類Fenton法氧化廢水中鄰苯二酚的效能及機(jī)制研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2014年

6 周海燕;有機(jī)氯污染土壤的類Fenton氧化處理與機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2015年

7 宮常修;超聲耦合Fenton氧化技術(shù)破解污泥效果及其機(jī)理研究[D];清華大學(xué);2015年

8 李楠;廢舊線路板用于非均相Fenton體系去除難降解有機(jī)物的研究[D];天津大學(xué);2015年

9 夏廣森;聚丙烯腈基碳纖維陰極改性前后的氧還原反應(yīng)機(jī)制及在電Fenton體系中的應(yīng)用[D];中國(guó)海洋大學(xué);2015年

10 周國(guó)強(qiáng);基于造紙污泥的非均相Fenton催化劑制備及催化性能研究[D];浙江大學(xué);2016年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 周雅莉;紫外光結(jié)合Fenton法處理炸藥廢水研究[D];中北大學(xué);2006年

2 雷敏;UV-Fenton降解全氟辛酸及其機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2011年

3 龍冉冉;異相Fenton法降解Orange Ⅱ的研究[D];華南理工大學(xué);2015年

4 方飛;Fe/污泥非均相Fenton催化劑的制備、表征及性能研究[D];浙江大學(xué);2015年

5 周武元;毒死蜱的毒性及其化學(xué)氧化去除的試驗(yàn)研究[D];燕山大學(xué);2015年

6 張曉;葡萄酒廢水Fenton氧化及生物處理實(shí)踐研究[D];青島理工大學(xué);2015年

7 韓征飛;Fenton流化床—混凝沉淀深度處理造紙廢水的試驗(yàn)研究[D];鄭州大學(xué);2015年

8 楊龍;微波協(xié)同F(xiàn)enton降解鄰苯二甲酸二甲酯及協(xié)同機(jī)理研究[D];青島理工大學(xué);2015年

9 印獻(xiàn)棟;強(qiáng)化Fenton氧化深度處理頭孢菌素廢水研究[D];河北科技大學(xué);2014年

10 彭曉t，

本文編號(hào)：526129