本文關(guān)鍵詞：基于不同納米材料的DNA檢測及硝基苯酚的催化降解研究

  更多相關(guān)文章： 局部表面等離子體共振 銅配合物 銀離子 半胱氨酸 三螺旋DNA 自組裝 催化還原 硝基苯酚

【摘要】：本文首先通過局域表面等離子體共振光散射法,利用納米金受DNA鏈的影響而發(fā)生的團聚情況對在弱堿性環(huán)境中的三螺旋DNA的形成條件進行了探究。通過探究不同濃度的[Cu(DPPZ)(L Ser)]NO_3·H_2O、NaCl和金納米粒子對金納米粒子團聚情況的影響,確定了使三螺旋DNA結(jié)構(gòu)達到穩(wěn)定的最優(yōu)條件,同時和已報到的對三螺旋DNA結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有幫助的EB進行了比較。接著,受上述實驗結(jié)果的影響,結(jié)合Ag~+能夠顯著加強三螺旋DNA結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,而Cys更加容易和Ag~+結(jié)合的前提,提出并設(shè)計了一種新型的檢測水相中Ag~+和Cys含量的方法。該方法以利用納米金受DNA鏈結(jié)構(gòu)的變化的影響會發(fā)生團聚情況變化為前提理論,對水相中的Ag~+和Cys含量測定進行了研究,分別確定了兩者被檢測的最佳測量范圍,驗證了該方法選擇性,并且以衛(wèi)河水為樣品,測定了衛(wèi)河水中Ag~+和Cys含量。該檢測方法的工作原理十分新穎,這種利用三螺旋DNA作為開關(guān)去影響LSPR共振光散射強度以達到定量檢測Ag~+和Cys的方法對今后對三螺旋DNA的研究也提供了一種新思路。除了Ag~+和Cys,水相中的硝基苯酚也是廢水中常見的有機污染物,因為其毒性大、在環(huán)境中滯留時間長、難以被生物降解等等缺點,同時被中國和美國環(huán)保局(EPA)列入了有限控制污染物名單中,所以本文合成了Cu_2O/RGO復(fù)合材料。在合成過程中,Cu_2O納米顆粒通過自組裝形成空心球結(jié)構(gòu),這樣的空心球結(jié)構(gòu)大大提高了其在石墨烯上薄膜上的負(fù)載量。通過在過量硼氫化鈉存在下催化還原硝基苯酚到氨基苯酚。作為對照,文章在最后合成了CuO/RGO復(fù)合材料,利用XRD和SEM圖譜對其進行了表征,接著,以2-NP位代表,對所合成的CuO/RGO復(fù)合材料的催化降解水相中硝基苯酚的催化性能進行了探究并與Cu_2O/RGO進行了比較。本論文總共分為四部分。一、基于金納米粒子直徑的變化,運用局部表面等離子體光散射的方法研究了多吡啶銅配合物[Cu(DPPZ)(L Ser)]NO_3·H_2O對三螺旋DNA結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定作用。在弱堿性水相中,[Cu(DPPZ)(L Ser)]NO_3·H_2O作為嵌入劑對三螺旋DNA的結(jié)構(gòu)起到了穩(wěn)定作用,通過[Cu(DPPZ)(L Ser)]NO_3·H_2O的加入,共振光散射信號明顯加強,這是因為由于銅配合物的加入,單鏈DNA與雙鏈DNA結(jié)合更穩(wěn)定,被單鏈DNA保護的金納米粒子失去保護,在加入氯化鈉后聚合到了一起。掃描電子顯微鏡和透射電鏡也證明了金納米粒子粒徑的變化。同時,作為比較,溴化乙錠也作為嵌入劑被研究了其對三螺旋DNA結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定作用,結(jié)果表明,[Cu(DPPZ)(L Ser)]NO_3·H_2O對三螺旋DNA的穩(wěn)定效果明顯更好。二、基于金納米粒子直徑的變化,運用局部表面等離子體光散射的方法建立了一種高效檢測水相中銀離子和半胱氨酸的檢測方法。含有CG.C~+基的三螺旋DNA在加入適量的陰離子后其穩(wěn)定性明顯增強,然而銀離子更傾向于與半胱氨酸結(jié)合,這使得三螺旋DNA結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性再次降低,這種三螺旋DNA結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的變化可以通過金納米粒子粒徑變化來反應(yīng)。實驗證明,在最優(yōu)條件下,該檢測方法對銀離子和半胱氨酸的檢測靈敏度都很高。同時,這項工作的研究對探究金屬離子對堿性條件下三螺旋DNA的結(jié)合機理也有一定幫助。三、通過化學(xué)還原法在水相中合成了負(fù)載于還原氧化石墨烯上的自組裝氧化亞銅納米粒子。場發(fā)射掃描電鏡和透射電鏡證明了合成的樣品呈現(xiàn)一種自組裝的空心球結(jié)構(gòu),并且,這種空心球結(jié)構(gòu)的氧化亞銅在水中會被分解成直徑約3nm的納米片狀結(jié)構(gòu),而這種結(jié)構(gòu)可以提高催化劑的有效比表面積。該催化劑的催化性能通過在過量的硼氫化鈉條件下催化降解硝基物為氨基物進行了探究,該催化反應(yīng)的動力學(xué)被證明遵循偽一級動力學(xué)方程。實驗證明,催化降解硝基物的速度依次為:2-硝基苯酚4-硝基苯酚3-硝基苯酚,他們的活化能依次為50.17 kJ·mol~(-1),63.86 kJ·mol~(-1)和79.92 kJ·mol~(-1)。另外,該Cu_2O/RGO復(fù)合物的重復(fù)利用性能也在本文中被探究,結(jié)果證明,在幾乎不變的強催化性能下,該復(fù)合物催化劑可以被高效重復(fù)利用多次。四、為了同上述氧化亞銅納米粒子催化性能作比較,用同樣的方法合成了負(fù)載于還原氧化石墨烯上的氧化銅納米粒子。場發(fā)射掃描電鏡和透射電鏡證明了樣品呈現(xiàn)一種實心球結(jié)構(gòu)。該催化劑的催化性能通過在過量的硼氫化鈉條件下催化降解硝基物為氨基物進行了探究,該催化反應(yīng)的動力學(xué)被證明遵循偽一級動力學(xué)方程。實驗結(jié)果證明,Cu_2O/RGO呈現(xiàn)出了更強的催化活性,當(dāng)溫度為293K時,Cu_2O/RGO的催化活性是CuO/RGO催化活性的23.8倍。
【關(guān)鍵詞】：局部表面等離子體共振 銅配合物 銀離子 半胱氨酸 三螺旋DNA 自組裝 催化還原 硝基苯酚
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O657.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-21
• 1.1 DNA生物傳感器11-12
• 1.2 金納米粒子在DNA生物傳感器中的應(yīng)用12-14
• 1.3 本文擬開展的相關(guān)工作14-15
• 1.4 硝基酚廢水的危害15-16
• 1.5 含硝基酚類廢水的處理方法16-18
• 1.5.1 吸附法16-17
• 1.5.2 溶劑萃取法17
• 1.5.3 化學(xué)法17-18
• 1.5.4 膜分離技術(shù)法18
• 1.5.5 高級氧化技術(shù)電解法18
• 1.6 論文主題及主要研究工作18-21
• 第二章 [Cu(DPPZ)(L-Ser)]NO_3·H_2O與三螺旋DNA相互作用研究21-33
• 2.1 引言21-22
• 2.2 實驗22-23
• 2.2.1 實驗儀器與試劑22-23
• 2.2.2 三螺旋DNA的表面等離子體共振光散射強度跟蹤23
• 2.3 結(jié)果與討論23-32
• 2.3.1 光譜表征23-27
• 2.3.2 條件優(yōu)化27-29
• 2.3.3 銅配合物[Cu(DPPZ)(L-Ser)]NO_3·H_2O能夠嵌入三螺旋DNA的容量確定29-32
• 2.4 結(jié)論32-33
• 第三章 銀離子及半胱氨酸對三螺旋DNA的相互作用研究及對銀離子和半胱氨酸的定量檢測33-45
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實驗部分34-35
• 3.2.1 儀器和試劑34
• 3.2.2 銀離子（Ag~+）的檢測34-35
• 3.2.3 半胱氨酸（Cys）的檢測35
• 3.3 結(jié)果與討論35-41
• 3.3.1 Ag~+和Cys檢測的可行性研究35-40
• 3.3.2 條件優(yōu)化40-41
• 3.4 方法的選擇性41-44
• 3.5 結(jié)論44-45
• 第四章 負(fù)載于氧化石墨烯上氧化亞銅的合成及其催化性能研究45-57
• 4.1 引言45-46
• 4.2 實驗儀器和試劑46-47
• 4.2.1 還原氧化石墨烯(RGO)的制備46
• 4.2.2 Cu_2O/RGO復(fù)合材料的制備46-47
• 4.2.3 Cu_2O/RGO復(fù)合材料的表征47
• 4.2.4 硝基苯酚催化還原47
• 4.3 結(jié)果與討論47-56
• 4.3.1 Cu_2O/RGO復(fù)合材料的表征47-51
• 4.3.2 Cu_2O/RGO復(fù)合材料催化性能的研究51-56
• 4.4 結(jié)論56-57
• 第五章 負(fù)載于氧化石墨烯上的氧化銅的合成及其催化性能研究57-63
• 5.1 引言57-58
• 5.2 實驗儀器和試劑58-59
• 5.2.1 還原氧化石墨烯(RGO)的制備58
• 5.2.2 CuO/RGO復(fù)合材料的制備58
• 5.2.3 CuO/RGO復(fù)合材料的表征58
• 5.2.4 硝基苯酚催化還原58-59
• 5.3 結(jié)果與討論59-62
• 5.3.1 CuO/RGO復(fù)合材料的表征59-60
• 5.3.2 CuO/RGO復(fù)合材料催化性能的研究60-62
• 5.4 結(jié)論62-63
• 結(jié)論與展望63-65
• 參考文獻65-74
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄74-75
• 致謝75-76

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