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基于SPAMS研究北京市東北城區(qū)大氣細顆粒物組分變化特征

發(fā)布時間:2017-06-30 11:06

  本文關鍵詞:基于SPAMS研究北京市東北城區(qū)大氣細顆粒物組分變化特征,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:大氣顆粒物不僅對城市的空氣質量和人類健康有重要影響,其導致的輻射強迫對區(qū)域乃至全球的氣候變化也有著深遠的影響。顆粒物的環(huán)境效應很大程度上取決于其物理化學特性,尤其是粒徑分布、化學組分、混合狀態(tài)、顆粒物酸度以及吸濕性等。傳統(tǒng)濾膜采樣時間分辨率低,且樣品在存儲和運輸過程中很容易造成樣品的損失,使得分析結果存在一定的誤差。在線質譜技術具有很高的時間分辨率,同時可有效降低離線采樣和分析過程中潛在的人為影響。本研究主要利用單顆粒氣溶膠質譜儀(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer, SPAMS)對北京市2014年不同季節(jié)、不同污染過程的大氣細顆粒物進行研究,分析大氣細顆粒物的單顆粒組成特征、混合狀態(tài)、來源及老化過程等。該儀器可測粒徑為0.2-2.0μm,因此本研究所涉及的有關粒徑分布的研究均是在這一粒徑范圍之內。本研究主要研究內容包括以下幾個方面:(1)北京市2014年典型顆粒物組分的季節(jié)變化特征:本研究利用特征離子法提取了2014年全年觀測結果中硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽(Sulfate, Nitrate, Ammonium, SNA)的小時均值數(shù)據(jù),分析SNA的粒徑分布和混合狀態(tài)等特征,并結合濃度權重軌跡方法(Concentration Weighted Trajectory Method, CWT),計算得到了影響北京市2014年不同季節(jié)SNA的潛在源區(qū)分布。結果顯示:春、夏季顆粒物中硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽混合狀態(tài)較秋、冬季更加穩(wěn)定。硫酸鹽和硝酸鹽的粒徑分布特征十分相似。顆粒物中SNA粒徑分布的季節(jié)變化特征為:秋季顆粒物最大粒徑段夏季春季冬季。SNA潛在源區(qū)有較為相似的空間分布特征,北京市SNA的潛在源區(qū)主要分布在北京本地及其南部區(qū)域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家莊等地為主。本研究利用特征離子法提取了十類大氣重金屬顆粒物(Pb、Cr、Mn、Cu、Zn、Cd、 Tu、As、V和Fe),其粒徑分布主要分布在0.6-1.2μm段,且秋季重金屬顆粒物粒徑較之于其他季節(jié)有向大粒徑段偏移的趨勢。全年重金屬顆粒物和硝酸鹽混合最好,其次為硫酸鹽,與銨鹽混合較弱。(2)北京市2014年典型污染過程顆粒物化學組分變化特征:本研究通過SPAM S在線觀測,分析了秋(10月)、冬季(1月)重污染過程大氣細顆粒物的主要類型,并對比分析秋、冬季顆粒物類型差異、混合狀態(tài)等特征。結果表明,北京市秋、冬季顆粒物都包含以下幾種類型:礦塵類顆粒物(Dust)、元素碳顆粒物(EC)、有機碳顆粒物(OC)、元素碳和有機碳混合顆粒物(ECOC)、鈉鉀顆粒物(NaK)、富鉀顆粒物(K)、含氮有機物(KCN)和重金屬類顆粒物(Metal)。此外,冬季的觀測結果顯示,冬季顆粒物類型比秋季顆粒物類型更加復雜,除了上述八種類型外,還包含高分子有機物(Macromolecular OC,MOC)和多環(huán)芳烴類顆粒物(PAHs);秋季顆粒物粒徑分布主要集中在05-0.8μm之間,重污染期間顆粒物類型主要為EC、K和OC顆粒物。此外,無論污染期間還是清潔期間,秋季硝酸鹽和硫酸鹽在各類顆粒物中均占有很大的比重,不同于冬季的是,秋季顆粒物中銨鹽的占比也有較明顯的增加,尤其是在對污染貢獻最大的EC和K顆粒物中,這表明除了硝酸鹽和硫酸鹽,銨鹽對秋季重污染過程的形成也有至關重要的作用。冬季顆粒物粒徑主要分布在0.5-0.6μm之間,重污染期間顆粒物類型主要為OC、MOC和PAHs,且硫酸鹽和硝酸鹽更容易與碳質顆粒結合;本研究選取了2014年4月15日17時至22時出現(xiàn)的短時強沙塵過程為研究對象,分析沙塵暴前后4小時顆粒物的組分變化特征。結果表明:沙塵發(fā)生前顆粒物主要以OC和K顆粒物為主,沙塵期間以Dust顆粒物(礦塵類顆粒物)為主要成分,其中Dust_Fe(含F(xiàn)e的礦塵類顆粒物)、 Dust_Ca(含Ca的礦塵類顆粒物)、Dust_Si(含Si的礦塵顆粒物)占主要比例,沙塵后期EC顆粒物占比例最大。沙塵過程中,與硝酸鹽混合較強的Dust_Fe、Dust_Ca、Dust_Si顆粒物增量最大,而與硫酸鹽等混合特征較強的Dust AI(含A1的礦塵類顆粒物)和Dust_Metal(含重金屬的礦塵類顆粒物)數(shù)量相對增加較少,反映出硝酸鹽在沙塵過程中的重要作用。
【關鍵詞】:單顆粒質譜 北京市 大氣顆粒物 污染特征
【學位授予單位】:中國環(huán)境科學研究院
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X513
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 1 緒論10-14
  • 1.1 研究背景10
  • 1.2 在線單顆粒氣溶膠質譜技術及應用10-13
  • 1.3 研究內容及研究意義13-14
  • 2 研究方法14-23
  • 2.1 采樣點信息14
  • 2.2 儀器介紹14-17
  • 2.3 質量控制17-18
  • 2.3.1 粒徑校準17
  • 2.3.2 質荷比(m/z)校準17-18
  • 2.4 分析方法18-23
  • 3 北京市2014年典型顆粒物組分的季節(jié)變化特征23-39
  • 3.1 硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽季節(jié)變化特征23-33
  • 3.1.1 實驗部分23-26
  • 3.1.2 結果與討論26-32
  • 3.1.3 小結32-33
  • 3.2 大氣重金屬顆粒物季節(jié)變化特征33-39
  • 3.2.1 實驗部分34-35
  • 3.2.2 結果與討論35-38
  • 3.2.3 小結38-39
  • 4 北京市2014年典型污染過程顆粒物組分的變化特征39-62
  • 4.1 秋、冬季重污染過程顆粒物組分變化特征39-56
  • 4.1.1 實驗部分39-42
  • 4.1.2 結果與討論42-56
  • 4.2 短時強沙塵過程顆粒物組分變化特征56-62
  • 4.2.1 實驗部分56
  • 4.2.2 結果與討論56-62
  • 5 總結62-64
  • 5.1 主要結論62-63
  • 5.2 論文創(chuàng)新點63
  • 5.3 論文不足點及研究展望63-64
  • 參考文獻64-73
  • 個人簡歷、獲獎情況及碩士期間發(fā)表論文73-74
  • 致謝74

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本文編號:501663


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