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負(fù)載氧化亞銅的二氧化鈦納米管陣列光電化學(xué)降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣

發(fā)布時間:2017-06-27 10:01

  本文關(guān)鍵詞:負(fù)載氧化亞銅的二氧化鈦納米管陣列光電化學(xué)降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:光電化學(xué)法是結(jié)合電化學(xué)和光催化的技術(shù),利用材料修飾電極以光催化法將太陽能轉(zhuǎn)化為電能和化學(xué)能,并通過光電效應(yīng)產(chǎn)生的電子和空穴對環(huán)境產(chǎn)生氧化還原作用。光電化學(xué)法是一種能夠有效解決水體環(huán)境污染和能源匱乏問題的綠色環(huán)保技術(shù)。光催化材料是光電化學(xué)系統(tǒng)的核心,納米TiO_2被認(rèn)為是最具潛力的環(huán)保型光催化材料之一,與窄帶隙的半導(dǎo)體復(fù)合形成異質(zhì)結(jié)可有效提高其光催化特性。本研究以陽極氧化法制備出TiO_2納米管陣列(TiO_2 nanotubes arrays,TNAs)后,采用方波伏安電化學(xué)沉積法(Square wave voltammetry electrochemical deposition method,SWVE)成功合成Cu_2O負(fù)載的TiO_2納米管陣列異質(zhì)結(jié)(Cu_2O/TNAs)復(fù)合材料電極。利用高分辨率場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外-可見吸收光譜(UV-vis)對樣品進(jìn)行表征,研究其表面形態(tài)、晶型特征、化學(xué)組分和光學(xué)特性。通過光電化學(xué)測試及光電化學(xué)催化降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣的實驗,研究Cu_2O/TNAs復(fù)合電極的光電化學(xué)特性。并利用電子自旋共振(ESR)分析,輔助探討樣品的光電化學(xué)系統(tǒng)反應(yīng)機制。FESEM結(jié)果表明Cu_2O主要以八面體和花型的形態(tài)均勻負(fù)載在TiO_2納米管陣列上。XRD結(jié)果表明Cu_2O/TNAs中TiO_2為銳鈦礦型,結(jié)晶度良好。XRD和XPS結(jié)果證明,樣品中Cu元素以Cu_2O形式存在。UV-vis結(jié)果表明Cu_2O/TNAs的光響應(yīng)范圍紅移(Red shift)至可見光區(qū)(最大紅移至Eg=1.64 eV)。光電化學(xué)測結(jié)果表明所制備的Cu_2O/TNAs異質(zhì)結(jié)電極具有良好的光電化學(xué)特性,以100W汞燈為光源,0.5 V外加電壓條件下,電流最高達(dá)4.40 mA/cm2。且Cu_2O的負(fù)載,有利于抑制光生電子-空穴復(fù)合,有效延長其電子壽命,EIS結(jié)果表明在0.5 V外加電壓下,Cu_2O/TNAs的最大電子壽命(τt)為30.79 ms,是TNAs電子壽命的2.2倍。在光電催化降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣的實驗當(dāng)中,Cu_2O/TNAs光電化學(xué)降解布洛芬的效率明顯優(yōu)于TNAs,且光電化學(xué)作用是光催化和電化學(xué)的協(xié)同作用。ESR測試證明在TNAs和Cu_2O/TNAs光電化學(xué)系統(tǒng)的反應(yīng)過程中有?OH中間產(chǎn)物的生成。本研究在光電化學(xué)系統(tǒng)的陽極和陰極同時實現(xiàn)了氧化降解有機污染物和還原水產(chǎn)氫氣,此實驗體系可在光電催化降解水中有機污染物同時產(chǎn)氫氣方面具備良好的應(yīng)用前景,并希望為今后光電化學(xué)系統(tǒng)反應(yīng)機理的研究提供參考。
【關(guān)鍵詞】:Cu_2O/TNAs異質(zhì)結(jié) 光電化學(xué) 布洛芬降解 產(chǎn)氫氣
【學(xué)位授予單位】:華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36;X703
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-11
  • 第一章 緒論11-36
  • 1.1 研究緣起及研究目的11-13
  • 1.2 二氧化鈦概述13-15
  • 1.2.1 二氧化鈦的能帶理論及光催化機理13-15
  • 1.2.1.1 二氧化鈦的能帶結(jié)構(gòu)13-14
  • 1.2.1.2 二氧化鈦的光催化機理14
  • 1.2.1.3 二氧化鈦的光催化反應(yīng)的特點14-15
  • 1.3 二氧化鈦納米管陣列15-24
  • 1.3.1 二氧化鈦納米管陣列特性15
  • 1.3.2 二氧化鈦納米管陣列的制備15-17
  • 1.3.3 二氧化鈦納米管陣列的形成機理17-19
  • 1.3.4 二氧化鈦納米管陣列的改性19-24
  • 1.4 Cu_2O負(fù)載的二氧化鈦納米管陣列24-26
  • 1.4.1 半導(dǎo)體的分類24
  • 1.4.2 氧化亞銅24
  • 1.4.3 Cu_2O/TNAs p-n異質(zhì)結(jié)24-26
  • 1.5 光電化學(xué)產(chǎn)氫氣研究概述26-30
  • 1.5.1 氫能26-27
  • 1.5.2 氫氣的制備方法27-30
  • 1.5.2.1 直接熱分解法27-28
  • 1.5.2.2 間接分解法28
  • 1.5.2.3 電解法28
  • 1.5.2.4 光催化法28-29
  • 1.5.2.5 光電化學(xué)法29-30
  • 1.6 布洛芬研究概述30-34
  • 1.6.1 藥物與個人護(hù)理品的環(huán)境效應(yīng)30-32
  • 1.6.1.1 環(huán)境中PPCPs的來源及分布30-31
  • 1.6.1.2 環(huán)境中PPCPs的危害31-32
  • 1.6.2 布洛芬概述32-34
  • 1.6.2.1 布洛芬降解研究33-34
  • 1.7 本論文的研究內(nèi)容及意義34-36
  • 第二章 Cu_2O/TNAs的制備與表征36-44
  • 2.1 引言36
  • 2.2 實驗部分36-38
  • 2.2.1 主要實驗材料與試劑36
  • 2.2.2 主要儀器36-37
  • 2.2.3 材料制備37-38
  • 2.2.3.1 TiO_2納米管陣列的制備37
  • 2.2.3.2 Cu_2O/TNAs的制備37-38
  • 2.2.4 材料表征38
  • 2.3 結(jié)果與討論38-43
  • 2.3.1 高分辨率場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)38-39
  • 2.3.2 X射線衍射(XRD)39-40
  • 2.3.3 X射線光電子能譜(XPS)40-42
  • 2.3.4 紫外-可見吸收光譜(UV-vis)42-43
  • 2.4 本章小結(jié)43-44
  • 第三章 光電化學(xué)測試與分析44-50
  • 3.1 引言44
  • 3.2 實驗部分44-46
  • 3.2.1 主要材料試劑44
  • 3.2.2 主要儀器設(shè)備44-45
  • 3.2.3 光電化學(xué)測試系統(tǒng)45-46
  • 3.2.4 光電化學(xué)測試46
  • 3.3 結(jié)果與討論46-49
  • 3.3.1 光電流特性46-48
  • 3.3.2 電化學(xué)阻抗譜48-49
  • 3.4 本章小結(jié)49-50
  • 第四章 光電化學(xué)降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣50-60
  • 4.1 引言50
  • 4.2 實驗部分50-52
  • 4.2.1 主要材料試劑50
  • 4.2.2 主要儀器設(shè)備50-51
  • 4.2.3 布洛芬降解同時產(chǎn)氫氣實驗51-52
  • 4.2.3.1 布洛芬溶液的配制51
  • 4.2.3.2 布洛芬降解同時產(chǎn)氫氣51-52
  • 4.2.4 電子自旋共振(ESR)檢測52
  • 4.2.4.1 電子自旋共振技術(shù)52
  • 4.3.3.2 DMPO溶液的配制52
  • 4.3.3.3 電子自旋共振檢測52
  • 4.3 結(jié)果與討論52-56
  • 4.3.1 光電化學(xué)降解布洛芬同時產(chǎn)氫氣52-55
  • 4.3.2 Cu_2O/TNAs光電極的穩(wěn)定性55
  • 4.3.3 光解、光催化、電化學(xué)、光電化學(xué)降解布洛芬55-56
  • 4.4 光電化學(xué)系統(tǒng)反應(yīng)機理分析56-59
  • 4.5 本章小結(jié)59-60
  • 結(jié)論與展望60-61
  • 結(jié)論60
  • 展望60-61
  • 參考文獻(xiàn)61-73
  • 攻讀碩士期間取得的研究成果73-75
  • 致謝75-76
  • 答辯委員會對論文的評定意見76

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