本文關鍵詞：基于群論的16種多環(huán)芳烴拉曼光譜研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：列入美國EPA優(yōu)先控制污染物名單中的16種多環(huán)芳烴(PAHs)是最重要的環(huán)境污染物之一。環(huán)境中PAHs的檢測是PAHs監(jiān)測及污染控制重要關鍵環(huán)節(jié)。PAHs常規(guī)檢測中需要復雜的前處理過程,而拉曼光譜分析方法快速、無需樣品預處理、可多組分同步測量,且不受水的拉曼光譜信號影響,具有在線監(jiān)測環(huán)境介質中PAHs的潛能。但是,PAHs分子產(chǎn)生的拉曼峰豐富而繁雜；具有相同官能團分子的拉曼峰容易高度重疊,不利于實現(xiàn)PAHs的拉曼同步辨識。本文就實現(xiàn)16種PAHs拉曼光譜同步辨識進行了深入研究,從分子結構的對稱性出發(fā),應用群論分析PAHs的振動規(guī)律、確定分子的特振動；結合極化率確定PAHs的特征峰,并利用分子的偏振特性屏蔽非特征峰的干擾。此外,還計算了PAHs拉曼光譜對地表環(huán)境中的溫度和壓強變化的響應,并驗證通過群論確定的PAHs拉曼特征峰在不同環(huán)境介質中具有熱力學穩(wěn)定性。本文的研究具體包括以下幾個方面：(1)利用群論理論確定PAHs的特征振動。根據(jù)多環(huán)芳烴(PAHs)分子的結構對稱性,確定PAHs分子的對稱元素進而推斷出分子所屬點群。16種PAHs的各種基團和振動模的拉曼位移分布顯示：3個區(qū)域主要振動歸屬分別為環(huán)變形、碳炭伸縮、碳氫搖擺及其耦合振動以及碳氫伸縮；包含所有價鍵振動類型的全對稱振動和全非對稱振動分覆蓋拉曼位移全區(qū)域,非全對稱振動主要分布在指紋區(qū)。進一步分析表明,所有全對稱振動都具有拉曼活性且拉曼強度更高,可作為PAHs的特征拉曼振動。以全對稱振動為特征振動避免通過分子的鍵來作為特征振動等經(jīng)驗性,以及推廣的局限性。(2)然后,結合Gaussian 09計算的拉曼光譜確定16種PAHs的特征峰。結果顯示,16種PAHs相同特征基團全對稱振動產(chǎn)生的拉曼峰分布區(qū)域較為一致,可用以確定PAHs的存在及排除其他類物質如烷烴、烯烴、炔烴、醇類和酚類物質的干擾。而指紋區(qū)的拉曼峰對分子的細微結構差異敏感,可以此區(qū)域的拉曼峰辨識16種PAH之間的差異。指紋區(qū)的非全對稱振動產(chǎn)生的非特征拉曼峰,可通過分子的偏振特性屏蔽,增強PAHs之間的辨識度。(3)最后通過Gaussian09密度泛函數(shù)方法計算了在地表環(huán)境溫度壓強變化范圍內(nèi)的拉曼光譜,分析其熱力學響應規(guī)律。計算結果顯示,在此熱力條件的變化范圍內(nèi)指紋區(qū)拉曼光譜無顯著拉曼位移變化,PAHs的特征拉曼光譜在地表環(huán)境環(huán)境溫度和壓強的變化范圍內(nèi)具有一定的穩(wěn)定性。本文利用群論理論,根據(jù)分子結構的對稱性,實現(xiàn)了16種PAHs拉曼光譜的同步辨識,并分析了其環(huán)境熱力學穩(wěn)定性,對于環(huán)境中PAHs拉曼光譜在線監(jiān)測和原位監(jiān)測具有重要意義。
【關鍵詞】：多環(huán)芳烴 拉曼光譜 群論 去偏振度 指紋區(qū) 溫度 壓強
【學位授予單位】：華北電力大學(北京)
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X830
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-23
• 1.1 研究背景13-18
• 1.1.1 多環(huán)芳烴簡介13-16
• 1.1.2 環(huán)境中多環(huán)芳烴的檢測16-18
• 1.2 國內(nèi)外研究進展及存在的不足18-20
• 1.2.1 PAHs的拉曼光譜分析研究進展18-20
• 1.2.2 PAHs拉曼光譜研究的不足之處20
• 1.3 本文的主要研究內(nèi)容和意義20-23
• 第2章 理論分析方法23-33
• 2.1 群論簡介23-29
• 2.1.1 群論的定義23-24
• 2.1.2 對稱元素的對稱操作24-27
• 2.1.3 群的表示27-28
• 2.1.4 群論在化學中的應用28-29
• 2.2 化學模擬方法與計算軟件29-33
• 2.2.1 量子化學計算方法29-32
• 2.2.2 量子化學計算軟件32-33
• 第3章 基于群論的PAHs分子對稱性分析33-51
• 3.1 引言33
• 3.2 分析方法33-34
• 3.2.1 群論分析33-34
• 3.2.2 Gaussian 09計算34
• 3.3 結果分析34-50
• 3.3.1 PAHs所屬點群的確定34-36
• 3.3.2 PAHs分子的簡正振動36-39
• 3.3.3 PAHs振動拉曼位移分布規(guī)律39-47
• 3.3.4 PAHs分子振動拉曼活性的判定47-48
• 3.3.5 不同對稱模對極化率的貢獻48-50
• 3.4 本章小結50-51
• 第4章 基于群論的PAHs特征峰辨識51-65
• 4.1 引言51-52
• 4.2 計算方法52
• 4.3 結果分析52-64
• 4.3.1 PAHs與其他有機物之間的辨識52-54
• 4.3.2 16種PAHs分子之間的拉曼光譜辨識54-59
• 4.3.3 指紋區(qū)非特征峰干擾屏蔽59-64
• 4.4 本章小結64-65
• 第5章 PAHs特征峰的熱力學干擾分析65-80
• 5.1 引言65-66
• 5.2 計算方法66-67
• 5.3 結果分析67-79
• 5.3.1 溫度對指紋區(qū)PAHs拉曼光譜的影響67-73
• 5.3.2 環(huán)境壓強對PAHs拉曼光譜特征峰的影響73-79
• 5.4 本章小結79-80
• 第6章 結論與展望80-84
• 6.1 結論80-81
• 6.2 本文創(chuàng)新點81-82
• 6.3 研究工作展望82-84
• 參考文獻84-94
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文94-96
• 致謝96

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