本文關(guān)鍵詞：基于群論的16種多環(huán)芳烴拉曼光譜研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：列入美國(guó)EPA優(yōu)先控制污染物名單中的16種多環(huán)芳烴(PAHs)是最重要的環(huán)境污染物之一。環(huán)境中PAHs的檢測(cè)是PAHs監(jiān)測(cè)及污染控制重要關(guān)鍵環(huán)節(jié)。PAHs常規(guī)檢測(cè)中需要復(fù)雜的前處理過程,而拉曼光譜分析方法快速、無需樣品預(yù)處理、可多組分同步測(cè)量,且不受水的拉曼光譜信號(hào)影響,具有在線監(jiān)測(cè)環(huán)境介質(zhì)中PAHs的潛能。但是,PAHs分子產(chǎn)生的拉曼峰豐富而繁雜；具有相同官能團(tuán)分子的拉曼峰容易高度重疊,不利于實(shí)現(xiàn)PAHs的拉曼同步辨識(shí)。本文就實(shí)現(xiàn)16種PAHs拉曼光譜同步辨識(shí)進(jìn)行了深入研究,從分子結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性出發(fā),應(yīng)用群論分析PAHs的振動(dòng)規(guī)律、確定分子的特振動(dòng)；結(jié)合極化率確定PAHs的特征峰,并利用分子的偏振特性屏蔽非特征峰的干擾。此外,還計(jì)算了PAHs拉曼光譜對(duì)地表環(huán)境中的溫度和壓強(qiáng)變化的響應(yīng),并驗(yàn)證通過群論確定的PAHs拉曼特征峰在不同環(huán)境介質(zhì)中具有熱力學(xué)穩(wěn)定性。本文的研究具體包括以下幾個(gè)方面：(1)利用群論理論確定PAHs的特征振動(dòng)。根據(jù)多環(huán)芳烴(PAHs)分子的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性,確定PAHs分子的對(duì)稱元素進(jìn)而推斷出分子所屬點(diǎn)群。16種PAHs的各種基團(tuán)和振動(dòng)模的拉曼位移分布顯示：3個(gè)區(qū)域主要振動(dòng)歸屬分別為環(huán)變形、碳炭伸縮、碳?xì)鋼u擺及其耦合振動(dòng)以及碳?xì)渖炜s；包含所有價(jià)鍵振動(dòng)類型的全對(duì)稱振動(dòng)和全非對(duì)稱振動(dòng)分覆蓋拉曼位移全區(qū)域,非全對(duì)稱振動(dòng)主要分布在指紋區(qū)。進(jìn)一步分析表明,所有全對(duì)稱振動(dòng)都具有拉曼活性且拉曼強(qiáng)度更高,可作為PAHs的特征拉曼振動(dòng)。以全對(duì)稱振動(dòng)為特征振動(dòng)避免通過分子的鍵來作為特征振動(dòng)等經(jīng)驗(yàn)性,以及推廣的局限性。(2)然后,結(jié)合Gaussian 09計(jì)算的拉曼光譜確定16種PAHs的特征峰。結(jié)果顯示,16種PAHs相同特征基團(tuán)全對(duì)稱振動(dòng)產(chǎn)生的拉曼峰分布區(qū)域較為一致,可用以確定PAHs的存在及排除其他類物質(zhì)如烷烴、烯烴、炔烴、醇類和酚類物質(zhì)的干擾。而指紋區(qū)的拉曼峰對(duì)分子的細(xì)微結(jié)構(gòu)差異敏感,可以此區(qū)域的拉曼峰辨識(shí)16種PAH之間的差異。指紋區(qū)的非全對(duì)稱振動(dòng)產(chǎn)生的非特征拉曼峰,可通過分子的偏振特性屏蔽,增強(qiáng)PAHs之間的辨識(shí)度。(3)最后通過Gaussian09密度泛函數(shù)方法計(jì)算了在地表環(huán)境溫度壓強(qiáng)變化范圍內(nèi)的拉曼光譜,分析其熱力學(xué)響應(yīng)規(guī)律。計(jì)算結(jié)果顯示,在此熱力條件的變化范圍內(nèi)指紋區(qū)拉曼光譜無顯著拉曼位移變化,PAHs的特征拉曼光譜在地表環(huán)境環(huán)境溫度和壓強(qiáng)的變化范圍內(nèi)具有一定的穩(wěn)定性。本文利用群論理論,根據(jù)分子結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性,實(shí)現(xiàn)了16種PAHs拉曼光譜的同步辨識(shí),并分析了其環(huán)境熱力學(xué)穩(wěn)定性,對(duì)于環(huán)境中PAHs拉曼光譜在線監(jiān)測(cè)和原位監(jiān)測(cè)具有重要意義。
【關(guān)鍵詞】：多環(huán)芳烴 拉曼光譜 群論 去偏振度 指紋區(qū) 溫度 壓強(qiáng)
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X830
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-23
• 1.1 研究背景13-18
• 1.1.1 多環(huán)芳烴簡(jiǎn)介13-16
• 1.1.2 環(huán)境中多環(huán)芳烴的檢測(cè)16-18
• 1.2 國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展及存在的不足18-20
• 1.2.1 PAHs的拉曼光譜分析研究進(jìn)展18-20
• 1.2.2 PAHs拉曼光譜研究的不足之處20
• 1.3 本文的主要研究?jī)?nèi)容和意義20-23
• 第2章 理論分析方法23-33
• 2.1 群論簡(jiǎn)介23-29
• 2.1.1 群論的定義23-24
• 2.1.2 對(duì)稱元素的對(duì)稱操作24-27
• 2.1.3 群的表示27-28
• 2.1.4 群論在化學(xué)中的應(yīng)用28-29
• 2.2 化學(xué)模擬方法與計(jì)算軟件29-33
• 2.2.1 量子化學(xué)計(jì)算方法29-32
• 2.2.2 量子化學(xué)計(jì)算軟件32-33
• 第3章 基于群論的PAHs分子對(duì)稱性分析33-51
• 3.1 引言33
• 3.2 分析方法33-34
• 3.2.1 群論分析33-34
• 3.2.2 Gaussian 09計(jì)算34
• 3.3 結(jié)果分析34-50
• 3.3.1 PAHs所屬點(diǎn)群的確定34-36
• 3.3.2 PAHs分子的簡(jiǎn)正振動(dòng)36-39
• 3.3.3 PAHs振動(dòng)拉曼位移分布規(guī)律39-47
• 3.3.4 PAHs分子振動(dòng)拉曼活性的判定47-48
• 3.3.5 不同對(duì)稱模對(duì)極化率的貢獻(xiàn)48-50
• 3.4 本章小結(jié)50-51
• 第4章 基于群論的PAHs特征峰辨識(shí)51-65
• 4.1 引言51-52
• 4.2 計(jì)算方法52
• 4.3 結(jié)果分析52-64
• 4.3.1 PAHs與其他有機(jī)物之間的辨識(shí)52-54
• 4.3.2 16種PAHs分子之間的拉曼光譜辨識(shí)54-59
• 4.3.3 指紋區(qū)非特征峰干擾屏蔽59-64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 第5章 PAHs特征峰的熱力學(xué)干擾分析65-80
• 5.1 引言65-66
• 5.2 計(jì)算方法66-67
• 5.3 結(jié)果分析67-79
• 5.3.1 溫度對(duì)指紋區(qū)PAHs拉曼光譜的影響67-73
• 5.3.2 環(huán)境壓強(qiáng)對(duì)PAHs拉曼光譜特征峰的影響73-79
• 5.4 本章小結(jié)79-80
• 第6章 結(jié)論與展望80-84
• 6.1 結(jié)論80-81
• 6.2 本文創(chuàng)新點(diǎn)81-82
• 6.3 研究工作展望82-84
• 參考文獻(xiàn)84-94
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文94-96
• 致謝96

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