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碳納米管加速偶氮染料厭氧降解機理研究

發(fā)布時間:2017-06-15 13:09

  本文關(guān)鍵詞:碳納米管加速偶氮染料厭氧降解機理研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:偶氮染料廢水由于成分復雜、毒害性物質(zhì)含量高、水量大等特點已成為較難處理的工業(yè)廢水之一。在眾多水處理工藝中,厭氧-好氧組合工藝被認為是處理偶氮染料廢水有效手段,但也存在厭氧階段脫色效率較低,水力停留時間較長等問題。本研究選取碳納米管作為氧化還原介體,探討其促進偶氮染料厭氧生物降解效果。本論文對碳納米管進行表征,發(fā)現(xiàn)其呈現(xiàn)團簇管狀體、表面存在多種含氧官能團、結(jié)構(gòu)中碳原子具有SP2雜化特性,并且存在無序碳原子和結(jié)構(gòu)缺陷。碳納米管對偶氮染料的吸附過程可通過Langmuir吸附等溫曲線和準一級吸附動力學良好擬合。通過考察碳納米管促進Na2S還原和PMS氧化降解染料,結(jié)果表明碳納米管可顯著促進染料降解,可作為理想的氧化還原介體;并且發(fā)現(xiàn)碳納米管相比于活性炭更具有優(yōu)勢,其促進Na2S還原染料和PMS氧化染料的降解速率分別是活性炭的4.7倍和9.2倍。通過GC/MS對染料降解產(chǎn)物分析得出,Na2S還原和PMS氧化降解染料途徑存在差異,Na2S還原體系主要通過發(fā)生電子轉(zhuǎn)移,促使偶氮鍵還原斷裂,達到脫色降解的目的,降解產(chǎn)物主要為芳香胺類;而PMS氧化體系是碳納米管提供電子活化PMS產(chǎn)生強氧化性SO-4·自由基降解染料,并且具有43.1%的礦化效果,降解產(chǎn)物主要為含氧芳香族化合物。通過兩種化學實驗證明,碳納米管具有氧化還原介體特性,當將其應(yīng)用于厭氧生物降解偶氮染料過程中,同樣具有加速染料降解效果。碳納米管促進體系染料降解速率分別提升了3.5倍(AO7)、5.0倍(OG)、2.5倍(CR)、3.4倍(DB71),染料降解過程符合一級降解動力學;并且厭氧促進體系中COD去除率可達到40.5%;電子供體類型對染料降解有較大影響,應(yīng)選擇混合碳源或者甲酸鈉碳源作為電子供體;染料降解速率隨著污泥濃度、CNT投加量、碳源投加量的增加而提高。通過建立連續(xù)流UASB反應(yīng)器,得出碳納米管在連續(xù)流反應(yīng)器中同樣可以促進染料厭氧生物降解。反應(yīng)器連續(xù)運行50天,投加體系相比未投加體系要多降解染料AO7約21.42g。碳納米管具有氧化還原介體特性,可促進偶氮染料化學和厭氧生物降解主要有3方面機理:(1)碳納米管吸附作用;(2)碳納米管電子受體作用,加速還原和生物降解過程中電子轉(zhuǎn)移效率;(3)碳納米管表面含氧官能團和π電子層作為直接電子供體,提高電子轉(zhuǎn)移效率。
【關(guān)鍵詞】:偶氮染料 碳納米管 氧化還原介體 電子轉(zhuǎn)移 機理
【學位授予單位】:蘇州科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:X788
【目錄】:
  • 摘要6-7
  • Abstract7-12
  • 第一章 緒論12-28
  • 1.1 引言12-13
  • 1.2 偶氮染料特性及危害13-15
  • 1.2.1 偶氮染料簡介13-14
  • 1.2.2 偶氮染料廢水來源及特點14-15
  • 1.2.3 偶氮染料廢水危害15
  • 1.3 偶氮染料廢水處理研究現(xiàn)狀15-23
  • 1.4 氧化還原介體應(yīng)用于偶氮染料廢水研究現(xiàn)狀23-26
  • 1.5 本論文研究內(nèi)容26-28
  • 第二章 碳納米管結(jié)構(gòu)特性研究28-46
  • 2.1 引言28-29
  • 2.2 實驗材料與試劑29-31
  • 2.2.1 實驗材料29-30
  • 2.2.2 實驗試劑30
  • 2.2.3 實驗儀器30-31
  • 2.3 實驗方法31-33
  • 2.3.1 材料表征方法31
  • 2.3.2 碳納米管等溫吸附實驗31-32
  • 2.3.3 碳納米管吸附動力學實驗32
  • 2.3.4 碳納米管改性實驗32-33
  • 2.4 分析方法33-37
  • 2.4.1 偶氮染料濃度測定和UV-Vis全波段掃描33-34
  • 2.4.2 碳納米管和活性炭零電荷點(pH_(pzc))測定34
  • 2.4.3 碳納米管吸附等溫線擬合34-35
  • 2.4.4 碳納米管吸附動力學擬合35-37
  • 2.5 結(jié)果與討論37-45
  • 2.5.1 活性炭與碳納米管表面形貌分析37-38
  • 2.5.2 活性炭與碳納米管元素組成分析38-39
  • 2.5.3 活性炭與碳納米管紅外光譜(FT-IR)分析39-40
  • 2.5.4 活性炭與碳納米管拉曼(Raman)分析40-41
  • 2.5.5 活性炭與碳納米管零電荷點(pH_(pzc))41-42
  • 2.5.6 碳納米管吸附等溫曲線研究42-43
  • 2.5.7 碳納米管吸附動力學研究43-45
  • 2.6 本章小結(jié)45-46
  • 第三章 碳納米管作為RM加速偶氮染料化學降解46-86
  • 3.1 引言46-47
  • 3.2 實驗試劑與儀器47-48
  • 3.2.1 實驗試劑47-48
  • 3.2.2 實驗儀器48
  • 3.3 實驗方法48-49
  • 3.3.1 不同p H值緩沖液配制48
  • 3.3.2 CNT作為RM促進Na_2S還原降解染料48-49
  • 3.3.3 CNT作為RM促進PMS氧化降解染料49
  • 3.4 分析方法49-53
  • 3.4.1 CNT促進偶氮染料化學降解動力學擬合49-50
  • 3.4.2 硫化鈉濃度測定50-52
  • 3.4.3 降解產(chǎn)物測定52
  • 3.4.4 Arrhenius擬合及反應(yīng)活化能計算52-53
  • 3.5 結(jié)果與討論53-85
  • 3.5.1 CNT促進硫化鈉還原染料效果53-66
  • 3.5.2 CNT活化PMS氧化降解染料效果66-79
  • 3.5.3 偶氮染料還原與氧化降解TOC及中間產(chǎn)物分析79-82
  • 3.5.4 CNT作為RM促進染料化學降解機理分析82-85
  • 3.6 本章小結(jié)85-86
  • 第四章 CNT作為RM加速偶氮染料厭氧生物降解86-107
  • 4.1 引言86-87
  • 4.2 實驗試劑與儀器87-88
  • 4.2.1 實驗試劑87-88
  • 4.2.2 實驗儀器88
  • 4.3 實驗方法88-91
  • 4.3.1 營養(yǎng)液配制方法88-89
  • 4.3.2 厭氧顆粒污泥培養(yǎng)與馴化89
  • 4.3.3 偶氮染料厭氧生物降解血清瓶實驗89-90
  • 4.3.4 CNT促進UASB反應(yīng)器厭氧降解偶氮染料90-91
  • 4.4 分析方法91-92
  • 4.4.1 厭氧顆粒污泥MLSS和MLVSS測定91
  • 4.4.2 甲酸鈉濃度測定91-92
  • 4.4.3 化學需氧量測定及營養(yǎng)液掃描光譜92
  • 4.5 結(jié)果與討論92-106
  • 4.5.1 CNT促進厭氧顆粒污泥降解偶氮染料血清瓶實驗92-102
  • 4.5.2 CNT促進連續(xù)流UASB反應(yīng)器降解偶氮染料102-104
  • 4.5.3 CNT促進厭氧顆粒污泥降解偶氮染料產(chǎn)物分析104
  • 4.5.4 CNT促進厭氧顆粒污泥降解偶氮染料機理分析104-106
  • 4.6 本章小結(jié)106-107
  • 第五章 結(jié)論與展望107-109
  • 5.1 結(jié)論107-108
  • 5.2 展望108-109
  • 參考文獻109-118
  • 致謝118-119
  • 附錄119-128
  • 作者簡介128

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本文編號:452523

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