本文關(guān)鍵詞：超臨界二氧化碳流體對煤體理化性質(zhì)及吸附性能的作用規(guī)律，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：大規(guī)模排放溫室氣體二氧化碳(CO2)會導(dǎo)致全球氣候變暖,從而給自然生態(tài)系統(tǒng)平衡和人類社會的可持續(xù)發(fā)展帶來一系列的負面影響,因此有必要采取措施降低CO2的排放強度。其中,強化煤層氣(CH4)開采的深部煤層封存CO2技術(shù)能夠?qū)⒅饕藶闇厥覛怏w進行有效存儲,同時獲得煤層氣CH4資源�，F(xiàn)有分析表明,基于煤體特征和適宜儲層條件下的CO2流體特性,CO2流體和煤體之間存在除吸附作用以外的其他復(fù)雜流-固作用關(guān)系。CO2流體和煤體之間的流-固作用關(guān)系既會影響煤層的CO2封存性能又會引發(fā)潛在的環(huán)境問題。為此,本論文重點研究了封存條件下CO2對不同煤階煤理化性質(zhì)的作用規(guī)律,并深入探討了煤體理化性質(zhì)的變化對煤體吸附CO2和CH4動力學(xué)和靜力學(xué)行為的影響。本論文的研究內(nèi)容及結(jié)論主要包括：1)利用超臨界動態(tài)CO2流體萃取裝置研究了超臨界CO2流體對煤體理化性質(zhì)的作用規(guī)律。通過模擬儲層條件下(溫度和壓力)CO2和煤體的動態(tài)作用過程,分析了與煤體吸附性能相關(guān)的灰分、孔結(jié)構(gòu)、孔隙異質(zhì)性和含氧官能團等理化性質(zhì)的變化規(guī)律。結(jié)果表明：超臨界CO2作用能明顯改變煤體的孔隙形狀,且削弱介孔孔容及微孔比表面積。根據(jù)多重分形理論的分析結(jié)果,超臨界CO2作用會改變煤樣的孔隙結(jié)構(gòu)異質(zhì)性。此外,本研究還利用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)分析了CO2流體作用前后煤樣的表面化學(xué)性質(zhì)。研究結(jié)果顯示,超臨界CO2作用能夠明顯降低煤體表面的含氧官能團的含量(主要包括-C=O和-COOH)。上述煤體含氧官能團的變化可能與超臨界CO2的萃取作用或CO2與煤體表面官能團的化學(xué)吸附作用有關(guān)。2)研究了超臨界CO2作用前后煤樣的CH4和CO2吸附靜力學(xué)的變化規(guī)律。結(jié)果表明,相比原煤樣,CO2作用后的四種煤階煤的CH4最大吸附容量提高3.45%-10.37%,而CO2最大吸附容量降低9.99%-23.93%。進一步分析可知,煤體CH4及CO2吸附性能的變化主要與煤體孔隙結(jié)構(gòu)和表面含氧官能團的變化有關(guān)。方面,超臨界CO2流體對煤體孔隙發(fā)達程度的削弱作用會降低CH4和CO2的吸附性能；另一方面,因CO2流體作用導(dǎo)致的煤體含氧官能團的降低不利于CO2的吸附及CH4的解吸。綜上,含氧官能團變化對CH4吸附性能的作用強于孔隙結(jié)構(gòu)的變化；含氧官能團和孔隙結(jié)構(gòu)的變化均導(dǎo)致CO2吸附性能的降低。上述CO2流體對煤體CH4和CO2吸附性能的不同作用規(guī)律不利于深部煤層封存CO2技術(shù)的實施。3)本論文還研究了超臨界CO2對煤體CH4和CO2吸附動力學(xué)的作用規(guī)律。采用具有高預(yù)測精度的雙孔隙擴散模型對CO2流體作用前后煤體的CH4和CO2吸附動力學(xué)進行理論研究。結(jié)果表明,CO2作用后煤樣的CH4和CO2吸附擴散系數(shù)均出現(xiàn)不同程度的降低,進一步分析可知,CH4和CO2擴散系數(shù)的降低主要與CO2作用后煤體孔隙參數(shù)降低、含氧官能團含量減少及基質(zhì)溶脹效應(yīng)三方面因素有關(guān)。4)綜合超臨界CO2流體對煤體CH4和CO2吸附靜力學(xué)和吸附動力學(xué)的的作用規(guī)律可知,CO2作用不利于深部煤層對CO2的封存及煤層氣CH4的采收,為此,依據(jù)上述研究結(jié)論,本研究提出了用摻配特定比例煙道氣成分氮氣(N2)的CO2混合氣代替純CO2注入煤層的改進措施以減弱單純注入CO2引起的負面影響。
【關(guān)鍵詞】：超臨界二氧化碳 煤 CH_4 CO_2 吸附靜力學(xué) 吸附動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ531;X701
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 課題背景11-12
• 1.2 研究現(xiàn)狀12-19
• 1.2.1 CO_2流體對煤體物理性質(zhì)的作用12-16
• 1.2.2 CO_2流體對煤體化學(xué)性質(zhì)的作用16-19
• 1.3 研究意義和研究計劃19-23
• 第二章 超臨界CO_2流體對煤體理化性質(zhì)的作用規(guī)律23-39
• 2.1 引言23
• 2.2 實驗23-26
• 2.2.1 實驗樣品23-24
• 2.2.2 實驗儀器24
• 2.2.3 煤樣的超臨界CO_2流體萃取實驗24-26
• 2.3 CO_2作用前后煤樣的表征手段26-27
• 2.3.1 熱分析26
• 2.3.2 介孔和大孔的孔結(jié)構(gòu)分析26
• 2.3.3 微孔結(jié)構(gòu)分析26
• 2.3.4 傅里葉紅外分析26-27
• 2.4 結(jié)果與討論27-37
• 2.4.1 灰分27
• 2.4.2 介孔和大孔27-30
• 2.4.3 多重分形30-33
• 2.4.4 微孔33-34
• 2.4.5 含氧官能團34-37
• 2.5 本章小結(jié)37-39
• 第三章 CO_2流體作用對煤體靜力學(xué)吸附性能的作用機制39-61
• 3.1 引言39
• 3.2 實驗39-44
• 3.2.1 高壓吸附實驗39-41
• 3.2.2 實驗數(shù)據(jù)處理41-44
• 3.3 容量法測定吸附量的敏感度(誤差)分析44-49
• 3.4 結(jié)果討論與分析49-56
• 3.4.1 CH_4及CO_2的Gibbs吸附等溫線49-51
• 3.4.2 簡化的Ono-Kondo格子模型擬合51-55
• 3.4.3 最大吸附容量55-56
• 3.5 導(dǎo)致煤體吸附性能改變的因素56-58
• 3.5.1 孔結(jié)構(gòu)的變化57
• 3.5.2 含氧官能團的影響57-58
• 3.6 對于煤層封存CO_2項目實施的影響58-60
• 3.7 本章小結(jié)60-61
• 第四章 CO_2流體作用對煤樣內(nèi)氣體分子吸附擴散行為影響61-71
• 4.1 前言61
• 4.2 實驗部分61-64
• 4.2.1 絕對吸附量的測定61-62
• 4.2.2 吸附擴散動力學(xué)模型62-64
• 4.3 結(jié)果與討論64-69
• 4.3.1 吸附動力學(xué)曲線與雙孔隙模型擬合64-68
• 4.3.2 氣體分子擴散系數(shù)的影響因素68-69
• 4.4 動力學(xué)變化對煤層封存CO_2項目實施的影響69-70
• 4.5 本章小結(jié)70-71
• 第五章 結(jié)論與展望71-73
• 5.1 主要結(jié)論71-72
• 5.2 工作展望72-73
• 參考文獻73-85
• 致謝85-87
• 附錄A (攻讀學(xué)位其間取得的研究成果及獎勵)87-89
• 附錄B 容量法測定吸附量實驗步驟89-90

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