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分子印跡技術(shù)在提高催化選擇性方面的應用研究

發(fā)布時間:2024-04-25 01:11
  有機污染物的去除是環(huán)境修復領域一項比較棘手的問題。近年來,高級氧化技術(shù)由于可以有效的處理有機污染廢水,因此得到了廣泛的研究。相比于以羥基自由基(·OH)為基礎,以硫酸根自由基(SO4·-)為基礎的高級氧化技術(shù)在處理有機污染物過程中表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性能。例如,p H適應范圍廣、氧化能力強和穩(wěn)定性高等。四氧化三鐵磁性納米顆粒(Fe3O4 MNPs)不僅催化活性高,而且本身具有磁性,環(huán)保無毒,被廣泛應用于活化過硫酸鹽。但是常規(guī)的過硫酸鹽高級氧化體系對于目標污染物的降解去除不具備選擇性,對于環(huán)境中高毒性、低濃度、難以吸附在催化劑表面的污染物處理效果不理想。分子印跡技術(shù)是一種制備對模板分子有特異選擇性的聚合物的技術(shù),制備的聚合物適應范圍廣,穩(wěn)定性高,使用壽命長。故本研究將高級氧化技術(shù)和分子印跡技術(shù)相結(jié)合,以達到對目標污染物選擇性快速去除的目的。首先,本研究對高級氧化體系中的催化劑和氧化劑進行篩選并對降解p H適應范圍以及降解機理進行評價,為后續(xù)的研究奠定基礎。選擇磺胺二甲基嘧啶(SMT)為模式污染物,在其他條件一致的前提下,共沉淀法合成的Fe3O4 MNPs催化活性更強,以過硫酸鈉為氧化劑的去除...

【文章頁數(shù)】:88 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 研究背景
        1.1.1 有機污染物
        1.1.2 常見的處理有機污染物的方法
    1.2 基于羥基自由基的傳統(tǒng)高級氧化技術(shù)
        1.2.1 羥基自由基的作用機理
        1.2.2 Fenton氧化法
        1.2.3 光Fenton氧化法
        1.2.4 電Fenton氧化法
        1.2.5 超聲輔助Fenton氧化法
        1.2.6 光催化氧化法
    1.3 基于硫酸根自由基的新型高級氧化技術(shù)
        1.3.1 硫酸根自由基的作用機理
        1.3.2 熱活化體系
        1.3.3 紫外光活化體系
        1.3.4 堿活化體系
        1.3.5 過渡金屬均相活化體系
        1.3.6 過渡金屬非均相活化體系
    1.4 分子印跡技術(shù)概述
        1.4.1 分子印跡的原理
        1.4.2 分子印跡技術(shù)提高TiO2催化選擇性方面的應用
        1.4.3 分子印跡技術(shù)提高Fe3O4催化選擇性方面的應用
    1.5 本論文的研究目的、內(nèi)容及技術(shù)路線
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究內(nèi)容
        1.5.3 技術(shù)路線
2 過硫酸鹽高級氧化體系的篩選和評價
    2.1 實驗藥品與儀器
        2.1.1 實驗藥品
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 實驗內(nèi)容
        2.2.1 多元醇法制備Fe3O4 MNPs
        2.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
        2.2.3 SMT標準曲線的繪制
        2.2.4 吸附實驗
        2.2.5 降解實驗
    2.3 材料表征
        2.3.1 X射線衍射分析(XRD)
        2.3.2 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.3.3 氮氣吸附脫附分析(BET)
        2.3.4 掃描電鏡分析(SEM)
    2.4 實驗結(jié)果與討論
        2.4.1 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面結(jié)構(gòu)特征分析
        2.4.2 不同方法制備的Fe3O4 MNPs吸附性能考察
        2.4.3 不同方法制備的Fe3O4 MNPs形貌分析
        2.4.4 不同方法制備的Fe3O4 MNPs催化性能考察
        2.4.5 不同氧化劑對于降解作用的影響
        2.4.6 不同方法制備的Fe3O4 MNPs表面元素價態(tài)分析
        2.4.7 懸濁液狀態(tài)的Fe3O4 MNPs對于降解作用的影響
        2.4.8 探究p H適應范圍
        2.4.9 探究自由基類型
    2.5 本章小結(jié)
3 分子印跡技術(shù)提高催化選擇性的研究
    3.1 實驗藥品與儀器
        3.1.1 實驗藥品
        3.1.2 實驗儀器
    3.2 實驗內(nèi)容
        3.2.1 實驗設計思路
        3.2.2 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
        3.2.3 磁性分子印跡復合材料制備
        3.2.4 MB、MO和Rh B標準曲線的繪制
        3.2.5 吸附實驗
        3.2.6 降解實驗
        3.2.7 亞鐵離子濃度測定
    3.3 材料表征
        3.3.1 掃描電鏡分析(SEM)
        3.3.2 透射電鏡分析(TEM)
        3.3.3 X射線衍射分析(XRD)
        3.3.4 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
        3.3.5 氮氣吸附脫附分析(BET)
    3.4 實驗結(jié)果與討論
        3.4.1 Fe Cl3溶液濃度的優(yōu)化
        3.4.2 洗脫曲線
        3.4.3 形貌及表面元素分析
        3.4.4 降解條件優(yōu)化
        3.4.5 特異性降解對照實驗
        3.4.6 選擇性降解對照實驗
        3.4.7 自由基猝滅實驗
        3.4.8 吸附動力學曲線及擬合曲線
        3.4.9 吸附等溫線擬合曲線
        3.4.10 吸附性能分析
        3.4.11 鐵浸出量曲線
        3.4.12 磁性變化探究
        3.4.13 傅里葉變換紅外光譜分析
        3.4.14 重復利用率
        3.4.15 降解前后材料表面結(jié)構(gòu)特征分析
    3.5 本章小結(jié)
4 添加表面活性劑對印跡復合材料催化選擇性的影響
    4.1 實驗藥品與儀器
        4.1.1 實驗藥品
        4.1.2 實驗儀器
    4.2 實驗內(nèi)容
        4.2.1 共沉淀法制備Fe3O4 MNPs
        4.2.2 添加表面活性劑的磁性分子印跡復合材料制備
        4.2.3 吸附實驗
        4.2.4 降解實驗
    4.3 材料表征
        4.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
        4.3.2 透射電鏡分析(TEM)
        4.3.3 石英晶體微天平(QCM)
    4.4 實驗結(jié)果與討論
        4.4.1 添加SDBS前后的降解對照實驗
        4.4.2 催化劑和氧化劑的用量優(yōu)化
        4.4.3 傅里葉變換紅外光譜分析
        4.4.4 形貌分析
        4.4.5 SDBS用量優(yōu)化
        4.4.6 選擇性降解對照實驗
        4.4.7 吸附和降解同步異步對比分析
        4.4.8 自由基猝滅實驗
        4.4.9 吸附動力學曲線及擬合曲線對比
        4.4.10 實際應用-石英晶體微天平
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
附錄A 論文使用符號縮寫
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝



本文編號:3963776

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