發(fā)布時(shí)間：2024-04-24 04:25

　　環(huán)境界面對(duì)污染物的分布、反應(yīng)活性、形態(tài)轉(zhuǎn)化和生物有效性等均產(chǎn)生重要影響。氣/冰界面是非常重要的環(huán)境界面之一,包括地表的冰和雪,以及大氣對(duì)流層上空和平流層的冰晶等。由于較大的比表面積,冰晶或雪�？梢酝ㄟ^物理或化學(xué)作用,吸附大氣中的有機(jī)污染物。氣/冰界面的吸附作用可以通過改變吸附質(zhì)的電子結(jié)構(gòu)特征,進(jìn)而改變其化學(xué)反應(yīng)活性,最終影響污染物在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化行為。特別是對(duì)于環(huán)境中存在的眾多持久性有毒物質(zhì),它們不僅具有很強(qiáng)的毒害性,而且在環(huán)境中長(zhǎng)時(shí)間存在,更易于在氣/冰界面積累,最終影響其環(huán)境暴露與風(fēng)險(xiǎn)。因此,本文針對(duì)大氣持久性有毒物質(zhì)在環(huán)境氣/冰界面上的吸附行為,圍繞硝基苯和苯胺等21種代表性芳香類化合物在冰表面的吸附機(jī)制這個(gè)核心科學(xué)問題,采用量子化學(xué)計(jì)算和分子力學(xué)模擬相結(jié)合的手段開展研究,得到如下研究結(jié)果:(1)在分子水平下分析了由單取代苯、多鹵代苯、多環(huán)芳烴和二噁英等組成的21種芳香類化合物在冰表面的吸附機(jī)制,發(fā)現(xiàn)苯環(huán)的存在使它們優(yōu)先平行吸附在冰表面,含N,O原子的分子可以與冰表面水分子形成氫鍵,且部分化合物能與冰表面的O-H鍵形成O-H…π型氫鍵。不同類型氫鍵的形成會(huì)影響吸附能的大小,其...

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 研究背景和選題依據(jù)
    1.1 大氣中冰雪的組成和性質(zhì)
    1.2 冰雪中污染物的來源及研究概述
    1.3 冰雪對(duì)污染物遷移轉(zhuǎn)化行為的影響
    1.4 分子模擬概述
        1.4.1 量子化學(xué)方法基本原理
        1.4.2 密度泛函理論
        1.4.3 分子力學(xué)方法理論概述
        1.4.4 分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬
        1.4.5 蒙特卡羅(MC)模擬
        1.4.6 分子模擬軟件
    1.5 選題依據(jù)、內(nèi)容和關(guān)鍵科學(xué)問題
        1.5.1 研究?jī)?nèi)容
        1.5.2 技術(shù)路線
2 量子化學(xué)方法研究污染物在冰表面的吸附行為
    2.1 引言
    2.2 計(jì)算方法
        2.2.1 冰模型構(gòu)建、結(jié)構(gòu)優(yōu)化和能量計(jì)算
        2.2.2 QSAR模型建立及數(shù)據(jù)收集
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 模型化合物在冰表面的吸附構(gòu)型和吸附能
        2.3.2 尋找吸附能相關(guān)的描述符建立QSAR模型
    2.4 小結(jié)
3 硝基苯和苯胺在冰表面吸附的蒙特卡羅模擬
    3.1 引言
    3.2 冰模型構(gòu)建及力場(chǎng)選擇
        3.2.1 冰模型建立和蒙特卡羅模擬
        3.2.2 硝基苯和苯胺分子力場(chǎng)優(yōu)化
    3.3 硝基苯在冰表面吸附研究的結(jié)果與討論
        3.3.1 硝基苯力場(chǎng)參數(shù)優(yōu)化結(jié)果
        3.3.2 硝基苯的吸附等溫線
        3.3.3 硝基苯在冰表面的吸附層特征
        3.3.4 多種模擬手段比較
    3.4 苯胺在冰表面吸附研究的結(jié)果與討論
        3.4.1 苯胺力場(chǎng)參數(shù)優(yōu)化結(jié)果
        3.4.2 苯胺的吸附等溫線
        3.4.3 苯胺在冰表面的吸附層特征
        3.4.4 多種模擬手段比較
    3.5 小結(jié)
4 結(jié)論與展望
    4.1 結(jié)論
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ-Ⅲ
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào)：3963228