二氧化碳(CO₂)是最主要的溫室氣體之一,同時也是一種豐富、廉價和無毒的C1資源。有效地利用CO₂不僅可以削弱它所引發(fā)的環(huán)境問題,還可以緩解由化石燃料日益枯竭而引發(fā)的能源危機,因此,研究CO₂的轉(zhuǎn)化和利用具有重要的現(xiàn)實意義和社會效益。然而,CO₂的動力學(xué)惰性很高,難于活化,導(dǎo)致CO₂的轉(zhuǎn)化利用難于在溫和條件下進(jìn)行。CO₂和環(huán)氧丙烷(PO)反應(yīng)合成碳酸丙烯酯(PC)以原子經(jīng)濟和綠色高效而備受關(guān)注。人們針對這個反應(yīng)開發(fā)了眾多的催化劑,但是這些催化劑普遍存在催化條件苛刻、需要共催化劑或者有機溶劑輔助催化等問題。離子液體催化劑的組分成分簡單,并能在溫和條件下高效催化CO₂和PO的反應(yīng),而且無需加入其他有機溶劑,因為離子液體本身就是優(yōu)良的溶劑。因此,針對該反應(yīng)開發(fā)各類高效的離子液體催化劑已經(jīng)成為近年的研究熱點。離子液體的突出優(yōu)點之一就是結(jié)構(gòu)的可調(diào)性,通過改變陰陽離子的結(jié)構(gòu)可以設(shè)計具有所需性質(zhì)的離子液體。如果想實現(xiàn)從分子水平上設(shè)計離子液體,那么就...

【文章頁數(shù)】：94 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 CO₂化學(xué)轉(zhuǎn)化途徑及工業(yè)應(yīng)用
    1.3 季銨鹽類離子液體催化CO₂與環(huán)氧化合物的固定反應(yīng)
        1.3.1 離子液體簡介
        1.3.2 季銨鹽類離子液體催化CO₂固定反應(yīng)的實驗研究進(jìn)展
        1.3.3 季銨鹽類離子液體催化CO₂固定反應(yīng)的理論研究進(jìn)展
    1.4 研究意義與內(nèi)容
        1.4.1 研究意義
        1.4.2 研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 羥基季銨鹽離子液體催化CO₂固定反應(yīng)的機理
    2.1 引言
    2.2 計算細(xì)節(jié)
        2.2.1 量子化學(xué)計算方法
        2.2.2 分子動力學(xué)模擬方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 無催化劑時的反應(yīng)
        2.3.2 一分子NEt₃(HE)Br、NEt₂(HE)₂Br、NEt(HE)₃Br和N(HE)₄Br催化
        2.3.3 兩分子NEt₃(HE)Br催化
        2.3.4 兩分子NEt₂(HE)₂Br、NEt(HE)₃Br和N(HE)₄Br催化
        2.3.5 MD模擬
    2.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第三章 羥基季銨鹽離子液體催化CO₂固定反應(yīng)的溶劑效應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 計算細(xì)節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 溶劑效應(yīng)
        3.3.2 NCI和AIM分析
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第四章 質(zhì)子化羥基季銨鹽離子液體催化CO₂固定反應(yīng)的機理
    4.1 引言
    4.2 計算細(xì)節(jié)
        4.2.1 量子化學(xué)計算方法
        4.2.2 分子動力學(xué)模擬方法
        4.2.3 ONIOM計算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Single-IL催化模型
        4.3.2 Double-IL催化模型
        4.3.3 溶劑效應(yīng)
        4.3.4 NCI和AIM分析
    4.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝



本文編號：3874953