MnO 2 /C催化劑的原位合成及其催化尿素工藝廢水降解的研究
發(fā)布時(shí)間:2023-10-06 09:42
預(yù)計(jì)到2020年全球尿素市場(chǎng)產(chǎn)能將穩(wěn)定在2.2億噸左右,尿素的高產(chǎn)會(huì)導(dǎo)致在合成過(guò)程中產(chǎn)生1.1億噸左右的工藝廢水,其中大約含有0.5-2 wt%尿素。如若處理不達(dá)標(biāo)的尿素工藝廢水被直接排放,不僅會(huì)造成尿素資源以及水資源的浪費(fèi),還會(huì)加重生態(tài)環(huán)境的負(fù)擔(dān)。目前工業(yè)上普遍采用熱力水解法處理尿素工藝廢水,但該法需要高溫高壓的反應(yīng)條件,對(duì)設(shè)備的要求較高且能耗大。此外,處于實(shí)驗(yàn)研究階段的方法仍有很多,但是均不適于工業(yè)化處理尿素工藝廢水。而非均相催化降解法以其固液易分離、能耗小的優(yōu)點(diǎn),有望成為很有前景的處理尿素工藝廢水的方法。非均相催化降解法大多采用金屬或金屬氧化物用于催化尿素水解,但是為了既能保證催化劑優(yōu)良性能又降低催化劑的制備成本,以便推廣工業(yè)化應(yīng)用,制備負(fù)載型催化劑成為解決以上問(wèn)題的有效途徑。本文首先采用原位負(fù)載法合成了MnO2/C催化劑,將其應(yīng)用于尿素工藝廢水的催化降解。改變合成原料以及處理?xiàng)l件等因素,探究其在催化劑制備過(guò)程中對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響,并通過(guò)一系列相關(guān)表征進(jìn)一步研究催化劑的構(gòu)效關(guān)系。得到了如下結(jié)論:1、溶液的堿性減弱以及合成溫度的升高都會(huì)致使催化劑晶型由δ-Mn...
【文章頁(yè)數(shù)】:89 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 前言
1.2 尿素水解原理
1.3 尿素廢水處理方法
1.3.1 熱力水解法
1.3.2 脲酶水解法
1.3.3 生物降解法
1.3.4 氧化法
1.3.5 吸附法
1.3.6 催化降解法
1.4 催化降解法的研究現(xiàn)狀
1.5 二氧化錳負(fù)載型催化劑
1.5.1 二氧化錳晶體結(jié)構(gòu)
1.5.2 載體的選擇
1.5.3 制備方法
1.6 立題依據(jù)與研究?jī)?nèi)容
1.6.1 立題依據(jù)
1.6.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑的制備
2.3 水解反應(yīng)
2.3.1 尿素水解
2.3.2 水解液中剩余尿素含量的測(cè)定
2.4 催化劑的表征
2.4.1 X射線衍射(XRD)
2.4.2 拉曼光譜(Raman)
2.4.3 比表面積和孔徑的測(cè)定(BET)
2.4.4 傅里葉紅外光譜(FT-IR)
2.4.5 掃描電鏡分析(SEM)
2.4.6 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.4.7 熱重分析(TGA)
2.4.8 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.5 晶格參數(shù)的計(jì)算
2.5.1 晶面間距dhkl
2.5.2 晶粒尺寸D
第三章 原位負(fù)載MnO2/C催化劑的制備
3.1 合成方法的影響
3.1.1 合成方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.1.2 合成方法對(duì)尿素降解率的影響
3.2 酸堿種類的影響
3.2.1 酸堿種類對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.2.2 酸堿種類對(duì)尿素降解率的影響
3.3 高錳酸鉀-尿素溶液濃度的影響
3.3.1 高錳酸鉀-尿素溶液濃度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.3.2 高錳酸鉀-尿素溶液濃度對(duì)尿素降解率的影響
3.4 合成溫度的影響
3.4.1 合成溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.4.2 合成溫度對(duì)尿素降解率的影響
3.5 合成時(shí)間的影響
3.5.1 合成時(shí)間對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.5.2 合成時(shí)間對(duì)尿素降解率的影響
3.6 焙燒溫度的影響
3.6.1 焙燒溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.6.2 焙燒溫度對(duì)尿素降解率的影響
3.7 焙燒時(shí)間的影響
3.7.1 焙燒時(shí)間對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.7.2 焙燒時(shí)間對(duì)尿素降解率的影響
3.8 本章小節(jié)
第四章 原位負(fù)載MnO2/C催化尿素工藝廢水降解的研究
4.1 尿素水解條件的影響
4.1.1 催化劑的用量對(duì)尿素降解率的影響
4.1.2 水解溫度對(duì)尿素水解的影響
4.1.3 水解時(shí)間對(duì)尿素水解的影響
4.2 催化劑的穩(wěn)定性
4.3 尿素水解動(dòng)力學(xué)的研究
4.3.1 反應(yīng)級(jí)數(shù)
4.3.2 化學(xué)反應(yīng)速率
4.3.3 活化能
4.4 MnO2/C催化尿素水解機(jī)理的推測(cè)
4.5 本章小節(jié)
第五章 結(jié)論與建議
5.1 主要結(jié)論
5.2 課題創(chuàng)新點(diǎn)
5.3 今后工作建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
本文編號(hào):3851610
【文章頁(yè)數(shù)】:89 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 前言
1.2 尿素水解原理
1.3 尿素廢水處理方法
1.3.1 熱力水解法
1.3.2 脲酶水解法
1.3.3 生物降解法
1.3.4 氧化法
1.3.5 吸附法
1.3.6 催化降解法
1.4 催化降解法的研究現(xiàn)狀
1.5 二氧化錳負(fù)載型催化劑
1.5.1 二氧化錳晶體結(jié)構(gòu)
1.5.2 載體的選擇
1.5.3 制備方法
1.6 立題依據(jù)與研究?jī)?nèi)容
1.6.1 立題依據(jù)
1.6.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑的制備
2.3 水解反應(yīng)
2.3.1 尿素水解
2.3.2 水解液中剩余尿素含量的測(cè)定
2.4 催化劑的表征
2.4.1 X射線衍射(XRD)
2.4.2 拉曼光譜(Raman)
2.4.3 比表面積和孔徑的測(cè)定(BET)
2.4.4 傅里葉紅外光譜(FT-IR)
2.4.5 掃描電鏡分析(SEM)
2.4.6 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.4.7 熱重分析(TGA)
2.4.8 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.5 晶格參數(shù)的計(jì)算
2.5.1 晶面間距dhkl
2.5.2 晶粒尺寸D
第三章 原位負(fù)載MnO2/C催化劑的制備
3.1 合成方法的影響
3.1.1 合成方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.1.2 合成方法對(duì)尿素降解率的影響
3.2 酸堿種類的影響
3.2.1 酸堿種類對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.2.2 酸堿種類對(duì)尿素降解率的影響
3.3 高錳酸鉀-尿素溶液濃度的影響
3.3.1 高錳酸鉀-尿素溶液濃度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.3.2 高錳酸鉀-尿素溶液濃度對(duì)尿素降解率的影響
3.4 合成溫度的影響
3.4.1 合成溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.4.2 合成溫度對(duì)尿素降解率的影響
3.5 合成時(shí)間的影響
3.5.1 合成時(shí)間對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.5.2 合成時(shí)間對(duì)尿素降解率的影響
3.6 焙燒溫度的影響
3.6.1 焙燒溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.6.2 焙燒溫度對(duì)尿素降解率的影響
3.7 焙燒時(shí)間的影響
3.7.1 焙燒時(shí)間對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
3.7.2 焙燒時(shí)間對(duì)尿素降解率的影響
3.8 本章小節(jié)
第四章 原位負(fù)載MnO2/C催化尿素工藝廢水降解的研究
4.1 尿素水解條件的影響
4.1.1 催化劑的用量對(duì)尿素降解率的影響
4.1.2 水解溫度對(duì)尿素水解的影響
4.1.3 水解時(shí)間對(duì)尿素水解的影響
4.2 催化劑的穩(wěn)定性
4.3 尿素水解動(dòng)力學(xué)的研究
4.3.1 反應(yīng)級(jí)數(shù)
4.3.2 化學(xué)反應(yīng)速率
4.3.3 活化能
4.4 MnO2/C催化尿素水解機(jī)理的推測(cè)
4.5 本章小節(jié)
第五章 結(jié)論與建議
5.1 主要結(jié)論
5.2 課題創(chuàng)新點(diǎn)
5.3 今后工作建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
本文編號(hào):3851610
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