放射性廢樹脂的高效裂解對核電廠中低放射性廢物的處理具有重要的意義。但是,陽離子交換樹脂的氧化裂解溫度較高,容易導(dǎo)致放射性核素銫的揮發(fā),并且裂解率較低,不利于樹脂的減容。如何在降低陽離子交換樹脂裂解溫度的同時提高裂解率,是迄今尚未圓滿解決的問題。為解決這一問題,本文以Co2+、Cs+、V2O5、VPO為催化劑,通過催化氧化裂解來降低陽離子交換樹脂的裂解溫度并提高裂解率。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.利用熱重分析儀和管式爐裂解裝置,考察了空氣氛圍下磺酸型陽離子交換樹脂的氧化裂解特性,結(jié)合對不同溫度下裂解殘渣的XRD、FT-IR、XPS及元素分析,發(fā)現(xiàn)由磺酸基團(-S03H)轉(zhuǎn)化形成的硫鍵(-S-)與共聚物基體交聯(lián),抑制了陽離子交換樹脂的裂解反應(yīng),當(dāng)裂解溫度為900℃時,殘渣質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)25.9 wt%。2.采用離子交換法在陽離子交換樹脂上負(fù)載非放射性Co2+或Cs+,使樹脂裂解溫度大幅降低,但是對樹脂裂解率無明顯影響。由Co2+轉(zhuǎn)化形成的CoO吸附活化氧分子,產(chǎn)生的活性氧物種(02-、O-、02-)促進(jìn)了硫鍵(-S-)的斷裂;當(dāng)鈷含量為10-40 g/L時,樹脂裂解溫度降低232-263℃。...

【文章頁數(shù)】：109 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 核廢物處置問題
    1.2 放射性廢樹脂的組成和特性
    1.3 放射性廢樹脂的處理方法
    1.4 蒸汽重整工藝
2 文獻(xiàn)綜述
    2.1 離子交換樹脂的裂解
        2.1.1 離子交換樹脂裂解反應(yīng)過程
        2.1.2 陰陽離子交換樹脂裂解反應(yīng)差異
        2.1.3 離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響因素
        2.1.4 離子交換樹脂裂解動力學(xué)分析
    2.2 模擬廢離子交換樹脂的裂解
        2.2.1 核素對離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響
        2.2.2 核素的揮發(fā)性
        2.2.3 金屬雜質(zhì)及催化劑對陽離子交換樹脂裂解反應(yīng)的影響
    2.3 課題的提出
3 實驗裝置和方法
    3.1 陽離子交換樹脂及預(yù)處理
    3.2 熱重分析實驗
    3.3 樹脂裂解動力學(xué)
    3.4 管式爐裂解實驗
    3.5 分析測試方法
4 陽離子交換樹脂的裂解反應(yīng)
    4.1 氮氣氛圍下陽離子交換樹脂的熱裂解
    4.2 空氣氛圍下陽離子交換樹脂的氧化裂解
    4.3 空氣氛圍下陽離子交換樹脂的氧化裂解動力學(xué)分析
    4.4 空氣氛圍下陽離子交換樹脂的氧化裂解殘渣分析
    4.5 小結(jié)
5 含鈷和含銫陽離子交換樹脂的催化裂解
    5.1 含鈷陽離子交換樹脂的催化裂解
        5.1.1 氮氣氛圍下含鈷樹脂的熱裂解
        5.1.2 空氣氛圍下含鈷樹脂的氧化裂解
        5.1.3 空氣氛圍下含鈷樹脂的氧化裂解殘渣分析
        5.1.4 鈷氧化物與鈷鹽對樹脂裂解反應(yīng)的影響
    5.2 含銫陽離子交換樹脂的催化裂解
        5.2.1 氮氣氛圍下含銫樹脂的熱裂解
        5.2.2 空氣氛圍下含銫樹脂的氧化裂解
        5.2.3 空氣氛圍下含銫樹脂的氧化裂解殘渣分析
    5.3 小結(jié)
6 V₂O₅和VPO對陽離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
    6.1 V₂O₅對陽離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
        6.1.1 V₂O₅作用下樹脂的氧化裂解
        6.1.2 V₂O₅作用下樹脂的氧化裂解殘渣分析
    6.2 VPO對陽離子交換樹脂氧化裂解的催化作用
        6.2.1 VPO作用下樹脂的氧化裂解
        6.2.2 VPO作用下樹脂的氧化裂解殘渣分析
    6.3 陽離子交換樹脂氧化裂解用催化劑性能對比及機理探究
    6.4 小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 展望
參考文獻(xiàn)
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論文發(fā)表情況



本文編號：3848916