核能是極具有前景的能源,但核廢氣中的放射性物質(zhì)(諸如碘)導(dǎo)致核安全備受關(guān)注。金屬-有機(jī)骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有許多優(yōu)良性質(zhì)已經(jīng)被廣泛用于氣體吸附分離的分子模擬研究。本論文選用大規(guī)模MOF材料,對(duì)工業(yè)條件下(1.0 bar和423 K)的碘蒸汽吸附、碘水分離和甲基碘吸附分離做了高通量的分子模擬研究,包括考察材料的再生性能和水穩(wěn)定性。結(jié)果表明:1、碘蒸汽吸附時(shí),材料XAHQAA(劍橋晶體結(jié)構(gòu)庫(kù)中材料代碼)是目前為止碘單質(zhì)吸附量(13.57 g/g)最高的材料,模擬還發(fā)現(xiàn)20～30 A的介孔、孔隙率0.93左右以及比表面積約為6200 m2/g的MOFs更有利于碘單質(zhì)的吸附和存儲(chǔ),且具有互穿結(jié)構(gòu)的MOF材料不利于碘蒸汽的吸附。QIYDIN材料經(jīng)過(guò)改性,碘吸附量提高了 20.26%。2、通過(guò)大規(guī)模模擬研究MOF材料分離I2/H20體系,發(fā)現(xiàn)材料DAWMUL的碘吸附量(Niodine=7.68 g/g)遠(yuǎn)高于其他材料。對(duì)選擇性和吸附量較好的520種MOFs進(jìn)行變壓吸附(PSA)研究,引入Adsorption Figure ofMerit(AFM...

【文章頁(yè)數(shù)】：90 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
符號(hào)說(shuō)明
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 計(jì)算化學(xué)簡(jiǎn)介
        1.2.1 量子力學(xué)
        1.2.2 分子力學(xué)
        1.2.3 分子模擬
    1.3 金屬-有機(jī)骨架材料
        1.3.1 IRMOFs系列
        1.3.2 ZIFs系列
        1.3.3 MILs系列
        1.3.4 以UiO系列為代表的Zr-MOFs
    1.4 計(jì)算化學(xué)在金屬有機(jī)骨架材料的應(yīng)用進(jìn)展
    1.5 本論文的選題依據(jù)和意義
    1.6 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 大規(guī)模MOFs的獲取及其對(duì)碘的高通量篩選吸附研究
    2.1 引言
    2.2 MOFs材料數(shù)據(jù)庫(kù)的構(gòu)建
        2.2.1 數(shù)據(jù)庫(kù)的構(gòu)建思想及其細(xì)節(jié)
        2.2.2 數(shù)據(jù)庫(kù)各結(jié)構(gòu)參數(shù)情況
    2.3 MOFs高通量吸附碘
        2.3.1 骨架材料和客體分子的模型結(jié)構(gòu)
        2.3.2 力場(chǎng)選擇
        2.3.3 模擬細(xì)節(jié)
    2.4 模擬結(jié)果與討論
        2.4.1 力場(chǎng)驗(yàn)證
        2.4.2 碘吸附量的分析
        2.4.3 碘吸附量與MOF材料的構(gòu)效關(guān)系
        2.4.4 CMOFs和TCMs系列材料碘吸附的情況
        2.4.5 改性MOF材料
    2.5 本章小結(jié)
第三章 MOFs用于碘/水分離的高通量篩選
    3.1 引言
    3.2 模型與方法
        3.2.1 MOFs的選用及其結(jié)構(gòu)模型
        3.2.2 模擬中的力場(chǎng)與電荷
        3.2.3 模擬細(xì)節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MOFs的碘吸附情況
        3.3.2 吸附選擇性
        3.3.3 MOFs的再生
        3.3.4 材料的水穩(wěn)定性
    3.4 本章小結(jié)
第四章 MOFs用于CH₃I/NO₂分離的高通量篩選
    4.1 引言
    4.2 模型與方法
        4.2.1 MOFs的模型及力場(chǎng)參數(shù)
        4.2.2 客體分子的模型及力場(chǎng)參數(shù)
        4.2.3 模擬細(xì)節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 甲基碘的吸附
        4.3.2 不同濃度二氧化氮對(duì)甲基碘吸附的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
作者簡(jiǎn)介
導(dǎo)師簡(jiǎn)介
碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書(shū)



本文編號(hào)：3848798