發(fā)布時間：2023-09-28 23:09

　　核能是極具有前景的能源,但核廢氣中的放射性物質(zhì)(諸如碘)導致核安全備受關(guān)注。金屬-有機骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有許多優(yōu)良性質(zhì)已經(jīng)被廣泛用于氣體吸附分離的分子模擬研究。本論文選用大規(guī)模MOF材料,對工業(yè)條件下(1.0 bar和423 K)的碘蒸汽吸附、碘水分離和甲基碘吸附分離做了高通量的分子模擬研究,包括考察材料的再生性能和水穩(wěn)定性。結(jié)果表明:1、碘蒸汽吸附時,材料XAHQAA(劍橋晶體結(jié)構(gòu)庫中材料代碼)是目前為止碘單質(zhì)吸附量(13.57 g/g)最高的材料,模擬還發(fā)現(xiàn)20～30 A的介孔、孔隙率0.93左右以及比表面積約為6200 m2/g的MOFs更有利于碘單質(zhì)的吸附和存儲,且具有互穿結(jié)構(gòu)的MOF材料不利于碘蒸汽的吸附。QIYDIN材料經(jīng)過改性,碘吸附量提高了 20.26%。2、通過大規(guī)模模擬研究MOF材料分離I2/H20體系,發(fā)現(xiàn)材料DAWMUL的碘吸附量(Niodine=7.68 g/g)遠高于其他材料。對選擇性和吸附量較好的520種MOFs進行變壓吸附(PSA)研究,引入Adsorption Figure ofMerit(AFM...

【文章頁數(shù)】：90 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
學位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
符號說明
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 計算化學簡介
        1.2.1 量子力學
        1.2.2 分子力學
        1.2.3 分子模擬
    1.3 金屬-有機骨架材料
        1.3.1 IRMOFs系列
        1.3.2 ZIFs系列
        1.3.3 MILs系列
        1.3.4 以UiO系列為代表的Zr-MOFs
    1.4 計算化學在金屬有機骨架材料的應(yīng)用進展
    1.5 本論文的選題依據(jù)和意義
    1.6 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 大規(guī)模MOFs的獲取及其對碘的高通量篩選吸附研究
    2.1 引言
    2.2 MOFs材料數(shù)據(jù)庫的構(gòu)建
        2.2.1 數(shù)據(jù)庫的構(gòu)建思想及其細節(jié)
        2.2.2 數(shù)據(jù)庫各結(jié)構(gòu)參數(shù)情況
    2.3 MOFs高通量吸附碘
        2.3.1 骨架材料和客體分子的模型結(jié)構(gòu)
        2.3.2 力場選擇
        2.3.3 模擬細節(jié)
    2.4 模擬結(jié)果與討論
        2.4.1 力場驗證
        2.4.2 碘吸附量的分析
        2.4.3 碘吸附量與MOF材料的構(gòu)效關(guān)系
        2.4.4 CMOFs和TCMs系列材料碘吸附的情況
        2.4.5 改性MOF材料
    2.5 本章小結(jié)
第三章 MOFs用于碘/水分離的高通量篩選
    3.1 引言
    3.2 模型與方法
        3.2.1 MOFs的選用及其結(jié)構(gòu)模型
        3.2.2 模擬中的力場與電荷
        3.2.3 模擬細節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MOFs的碘吸附情況
        3.3.2 吸附選擇性
        3.3.3 MOFs的再生
        3.3.4 材料的水穩(wěn)定性
    3.4 本章小結(jié)
第四章 MOFs用于CH₃I/NO₂分離的高通量篩選
    4.1 引言
    4.2 模型與方法
        4.2.1 MOFs的模型及力場參數(shù)
        4.2.2 客體分子的模型及力場參數(shù)
        4.2.3 模擬細節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 甲基碘的吸附
        4.3.2 不同濃度二氧化氮對甲基碘吸附的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論
參考文獻
附錄
致謝
作者簡介
導師簡介
碩士研究生學位論文答辯委員會決議書



本文編號：3848798