隨著人口過(guò)度增長(zhǎng)、能源危機(jī)和環(huán)境污染等問(wèn)題進(jìn)一步加劇,科學(xué)家們需要致力于研究開(kāi)發(fā)更高效的催化劑材料來(lái)緩解人們?cè)谏詈凸I(yè)生產(chǎn)中所遇到的困難。一氧化碳(CO)是主要的大氣污染物之一,因此在工業(yè)生產(chǎn)和汽車(chē)尾氣中使用高效的催化劑除去CO具有重大意義。隨著理論研究逐步發(fā)展,科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)催化劑的尺寸減小其表面自由能會(huì)提高,從而更小尺寸的單原子催化劑進(jìn)入人們的視野。單原子催化劑具有迅速增大的表面自由能、不飽和的配位環(huán)境、量子尺寸效應(yīng)以及金屬-載體的相互作用等特性促使其具有優(yōu)良的催化性能。相對(duì)于傳統(tǒng)的貴金屬催化劑而言,單原子催化劑中的每個(gè)金屬原子都可以作為活性位點(diǎn),從而可以在催化效率上達(dá)到“以一當(dāng)十”的效果;并且單原子催化劑還能大大降低工業(yè)生產(chǎn)中的催化劑成本。在本文中,我們主要采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了兩個(gè)不同的單原子催化劑體系,探索了CO在其上的氧化反應(yīng)機(jī)理。第一個(gè)體系是類(lèi)卟啉錳氮四摻雜在碳納米管(MnN4-CNT),第二個(gè)體系是鈦原子摻雜在二氧化錫(110)表面(Ti/SnO₂(110))。主要的研究結(jié)果如下:1、CO在MnN4-CNT基底上多種氧化機(jī)理研究...

【文章頁(yè)數(shù)】：65 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 單原子催化劑
        1.2.1 單原子催化劑性能
        1.2.2 單原子催化劑應(yīng)用
    1.3 兩類(lèi)特別的單原子催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 低維碳基單原子催化劑
        1.3.2 SnO₂基單原子催化劑
    1.4 本課題的選題思路
第二章 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 絕熱近似
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Kohn-Sham方程
        2.3.2 交換關(guān)聯(lián)項(xiàng)
    2.4 布洛赫定理
    2.5 密度泛函計(jì)算軟件DMol3

第三章 CO在MnN4-CNT上的催化氧化理論研究
    3.1 前言
    3.2 模擬方法及參數(shù)設(shè)置
        3.2.1 模擬計(jì)算方法
        3.2.2 參數(shù)設(shè)置
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MnN4-CNT體系屬性
        3.3.2 MnN4-CNT上反應(yīng)物的吸附
        3.3.3 CO在MnN4-CNT上氧化機(jī)理
    3.4 結(jié)論
第四章 CO在Ti/SnO₂(110)表面上的氣敏機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法與參數(shù)設(shè)置
        4.2.1 計(jì)算方法
        4.2.2 模型參數(shù)設(shè)置
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Ti_6c/SnO₂表面特性
        4.3.2 各種吸附物的特性
        4.3.3 反應(yīng)機(jī)理
    4.4 總結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄



本文編號(hào)：3828702

suoshi