隨著人口過度增長、能源危機(jī)和環(huán)境污染等問題進(jìn)一步加劇,科學(xué)家們需要致力于研究開發(fā)更高效的催化劑材料來緩解人們在生活和工業(yè)生產(chǎn)中所遇到的困難。一氧化碳(CO)是主要的大氣污染物之一,因此在工業(yè)生產(chǎn)和汽車尾氣中使用高效的催化劑除去CO具有重大意義。隨著理論研究逐步發(fā)展,科學(xué)家們發(fā)現(xiàn)催化劑的尺寸減小其表面自由能會提高,從而更小尺寸的單原子催化劑進(jìn)入人們的視野。單原子催化劑具有迅速增大的表面自由能、不飽和的配位環(huán)境、量子尺寸效應(yīng)以及金屬-載體的相互作用等特性促使其具有優(yōu)良的催化性能。相對于傳統(tǒng)的貴金屬催化劑而言,單原子催化劑中的每個金屬原子都可以作為活性位點,從而可以在催化效率上達(dá)到“以一當(dāng)十”的效果;并且單原子催化劑還能大大降低工業(yè)生產(chǎn)中的催化劑成本。在本文中,我們主要采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了兩個不同的單原子催化劑體系,探索了CO在其上的氧化反應(yīng)機(jī)理。第一個體系是類卟啉錳氮四摻雜在碳納米管(MnN4-CNT),第二個體系是鈦原子摻雜在二氧化錫(110)表面(Ti/SnO₂(110))。主要的研究結(jié)果如下:1、CO在MnN4-CNT基底上多種氧化機(jī)理研究...

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 單原子催化劑
        1.2.1 單原子催化劑性能
        1.2.2 單原子催化劑應(yīng)用
    1.3 兩類特別的單原子催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 低維碳基單原子催化劑
        1.3.2 SnO₂基單原子催化劑
    1.4 本課題的選題思路
第二章 理論基礎(chǔ)和計算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 絕熱近似
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Kohn-Sham方程
        2.3.2 交換關(guān)聯(lián)項
    2.4 布洛赫定理
    2.5 密度泛函計算軟件DMol3

第三章 CO在MnN4-CNT上的催化氧化理論研究
    3.1 前言
    3.2 模擬方法及參數(shù)設(shè)置
        3.2.1 模擬計算方法
        3.2.2 參數(shù)設(shè)置
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 MnN4-CNT體系屬性
        3.3.2 MnN4-CNT上反應(yīng)物的吸附
        3.3.3 CO在MnN4-CNT上氧化機(jī)理
    3.4 結(jié)論
第四章 CO在Ti/SnO₂(110)表面上的氣敏機(jī)理研究
    4.1 引言
    4.2 計算方法與參數(shù)設(shè)置
        4.2.1 計算方法
        4.2.2 模型參數(shù)設(shè)置
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Ti_6c/SnO₂表面特性
        4.3.2 各種吸附物的特性
        4.3.3 反應(yīng)機(jī)理
    4.4 總結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號：3828702

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