隨著全球能源危機(jī)和溫室效應(yīng)日趨嚴(yán)重,生物油的精制和CO₂的轉(zhuǎn)化利用變得越來(lái)越重要。電化學(xué)氫泵反應(yīng)器(EHPR)可實(shí)現(xiàn)常溫常壓、高效、可控加氫,且可以通過(guò)含氫尾氣、電解H₂O等方式提供氫源,是一種非常有前景的生物油和CO₂加氫裝置。但對(duì)于生物質(zhì)和CO₂在EHPR中的電化學(xué)加氫,存在陰極催化層液相產(chǎn)物抑制及CO₂加氫動(dòng)力學(xué)復(fù)雜等問題,限制加氫效率提高。生物質(zhì)加氫產(chǎn)物在EHPR陰極催化層微米級(jí)孔道中通常以分子擴(kuò)散的方式傳質(zhì),加之催化劑碳載體的強(qiáng)吸附,使得產(chǎn)物傳質(zhì)阻力高,難以及時(shí)排出催化層,形成產(chǎn)物抑制,影響EHPR加氫性能。本課題組前期實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在陰極添加乙醇可以有效緩解產(chǎn)物抑制問題。本文采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法,從微觀角度探究乙醇緩解產(chǎn)物抑制的機(jī)制,進(jìn)而提煉出評(píng)價(jià)篩選添加劑性能的判據(jù)。通過(guò)計(jì)算非均相體系中吸附能、相互作用能及平衡吸附構(gòu)型,發(fā)現(xiàn)了乙醇的競(jìng)爭(zhēng)吸附和溶劑化作用都有助于降低液相環(huán)境中碳載體對(duì)產(chǎn)物琥珀酸的吸附;結(jié)合評(píng)價(jià)規(guī)則及能量計(jì)算,對(duì)常見醇類和酮類緩解效果進(jìn)行預(yù)測(cè):乙二醇&l...

【文章頁(yè)數(shù)】：69 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 電化學(xué)氫泵反應(yīng)器(EHPR)
        1.1.1 EHPR結(jié)構(gòu)與核心部件
        1.1.2 EHPR核心技術(shù)
        1.1.3 EHPR優(yōu)點(diǎn)與應(yīng)用
    1.2 生物質(zhì)加氫精煉
        1.2.1 生物油與生物質(zhì)能源
        1.2.2 生物油精煉方法
        1.2.3 EHPR生物質(zhì)油加氫提質(zhì)
        1.2.4 氣體擴(kuò)散電極中的產(chǎn)物抑制
    1.3 CO₂的加氫轉(zhuǎn)化
        1.3.1 CO₂轉(zhuǎn)化利用的方法
        1.3.2 CO₂電催化加氫
        1.3.3 EHPR中 CO₂加氫研究現(xiàn)狀
        1.3.4 CO₂電催化還原動(dòng)力學(xué)
    1.4 論文選題意義及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)與分子動(dòng)力學(xué)模擬部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)流程
        2.1.3 產(chǎn)物檢測(cè)與性能表征
    2.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬部分
        2.2.0 力場(chǎng)
        2.2.1 模擬流程
        2.2.2 分析方法
    2.3 本章小結(jié)
3 EHPR馬來(lái)酸加氫競(jìng)爭(zhēng)吸附劑的優(yōu)選
    3.1 引言
    3.2 乙醇緩解產(chǎn)物抑制的機(jī)制
        3.2.1 碳載體-溶質(zhì)-溶劑之間相互作用
        3.2.2 乙醇對(duì)產(chǎn)物抑制的緩解作用
    3.3 競(jìng)爭(zhēng)吸附劑的優(yōu)選
        3.3.1 分子動(dòng)力學(xué)方法對(duì)競(jìng)爭(zhēng)吸附劑的優(yōu)選
        3.3.2 EHPR中添加劑效果的馬來(lái)酸加氫實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
    3.4 本章小結(jié)
4 EHPR陰極CO₂加氫動(dòng)力學(xué)模型
    4.1 引言
    4.2 CO₂電還原過(guò)程與機(jī)理討論
        4.2.0 加氫產(chǎn)物分析
        4.2.1 EHPR的交流阻抗
        4.2.2 線性掃描測(cè)試
        4.2.3 CO₂加氫機(jī)理分析
    4.3 CO₂加氫動(dòng)力學(xué)模型及驗(yàn)證
        4.3.1 CO₂加氫動(dòng)力學(xué)模型
        4.3.2 緩沖液濃度和CO₂分壓的影響
        4.3.3 電流密度的影響
        4.3.4 反應(yīng)時(shí)間的影響
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
創(chuàng)新點(diǎn)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào)：3782576