苯甲酸類物質(zhì)是一類重要的化合物,被廣泛應(yīng)用于工業(yè)、農(nóng)業(yè)及食品等多個(gè)領(lǐng)域。由于其被廣泛應(yīng)用,難免進(jìn)入環(huán)境介質(zhì),如土壤、水環(huán)境。因其具有一定毒性,進(jìn)入環(huán)境后會(huì)對(duì)動(dòng)物或人體產(chǎn)生潛在危害。因此,環(huán)境中苯甲酸類物質(zhì)監(jiān)測十分必要。由于其在環(huán)境介質(zhì)中含量較低,往往需要用高效靈敏的方法來檢測,其中液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(LC-MS)是最為有效的方法之一。為實(shí)現(xiàn)對(duì)苯甲酸類物質(zhì)更為快速且準(zhǔn)確的定量分析,克服基質(zhì)干擾效應(yīng)及提高檢測能力,本論文發(fā)展了一種基于穩(wěn)定同位素標(biāo)記的液相色譜-高分辨質(zhì)譜(HPLC-HRMS)的方法,結(jié)合固相萃取(SPE)技術(shù)后可實(shí)現(xiàn)對(duì)環(huán)境中的痕量苯甲酸類物質(zhì)的分析。實(shí)驗(yàn)中,首先合成了一對(duì)季銨型的標(biāo)記試劑,通過標(biāo)記反應(yīng)可將原本在負(fù)離子模式下檢測的苯甲酸類物質(zhì)轉(zhuǎn)化為在正離子模式下檢測,顯著提高了其在ESI源中的離子化效率,增強(qiáng)了檢測信號(hào)響應(yīng),從而提升了儀器的檢測能力;在LC-MS分析中,輕/重同位素標(biāo)記產(chǎn)物保留時(shí)間相同,可以克服基質(zhì)效應(yīng),提升定量分析的準(zhǔn)確性。標(biāo)記試劑的具體合成步驟為:(1)N,N-二甲基乙二胺在堿性條件下與氨基保護(hù)試劑二碳酸二叔丁酯((BOC)₂O)反...

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 苯甲酸類污染物研究現(xiàn)狀
        1.1.1 苯甲酸類污染物性質(zhì)及用途
        1.1.2 苯甲酸類物質(zhì)污染及危害
    1.2 苯甲酸類污染物的分析方法
        1.2.1 苯甲酸類污染物的樣品前處理方法
        1.2.2 苯甲酸污染物檢測方法
    1.3 穩(wěn)定同位素標(biāo)記技術(shù)
        1.3.1 穩(wěn)定同位素標(biāo)記技術(shù)的研究
        1.3.2 穩(wěn)定同位素標(biāo)記法在環(huán)境中應(yīng)用
        1.3.3 穩(wěn)定同位素標(biāo)記法標(biāo)記羧基類污染物
        1.3.4 絕對(duì)定量和相對(duì)定量方法
    1.4 論文研究內(nèi)容和技術(shù)路線
2 標(biāo)記試劑的合成
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)裝置圖
    2.3 氨基的保護(hù)反應(yīng)
        2.3.1 溶劑配比的優(yōu)化
        2.3.2 二碳酸二叔丁酯((BOC)₂O)的濃度優(yōu)化
        2.3.3 反應(yīng)時(shí)間優(yōu)化
    2.4 碘甲烷取代反應(yīng)
        2.4.1 反應(yīng)時(shí)間的優(yōu)化
        2.4.2 反應(yīng)溫度的優(yōu)化
        2.4.3 CH₃I用量的優(yōu)化
    2.5 氨基的脫保護(hù)反應(yīng)
        2.5.1 脫保護(hù)反應(yīng)條件優(yōu)化
        2.5.2 標(biāo)記試劑的HPLC-HRMS二級(jí)譜掃描
    2.6 本章小結(jié)
3 苯甲酸類物質(zhì)的標(biāo)記實(shí)驗(yàn)
    3.1 實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與試劑
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與儀器
    3.2 七種苯甲酸標(biāo)記實(shí)驗(yàn)
        3.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制
        3.2.2 對(duì)七種苯甲酸標(biāo)記初步優(yōu)化
    3.3 苯甲酸農(nóng)藥及產(chǎn)物的標(biāo)記實(shí)驗(yàn)
        3.3.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制
        3.3.2 標(biāo)記時(shí)間優(yōu)化
        3.3.3 標(biāo)記pH優(yōu)化
        3.3.4 標(biāo)記反應(yīng)溫度優(yōu)化
        3.3.5 標(biāo)記試劑濃度優(yōu)化
        3.3.6 縮合劑DMTMM用量優(yōu)化
        3.3.7 標(biāo)記效率計(jì)算
        3.3.8 LC分離輕/重保留時(shí)間
        3.3.9 質(zhì)譜中信號(hào)的提高
    3.4 本章小結(jié)
4 分析方法實(shí)際應(yīng)用與評(píng)價(jià)
    4.1 樣品前處理方法
        4.1.1 SPE填料的選擇
        4.1.2 SPE洗脫條件優(yōu)化
    4.2 遼河水中6種苯甲酸目標(biāo)物的檢測
    4.3 分析方法的評(píng)價(jià)
        4.3.1 方法的信號(hào)響應(yīng)評(píng)價(jià)
        4.3.2 方法的準(zhǔn)確度評(píng)價(jià)
        4.3.3 方法的線性定量范圍評(píng)價(jià)
        4.3.4 方法的檢測限
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào)：3745419