發(fā)布時間：2017-05-17 15:12

  本文關鍵詞：腐植酸對多壁碳納米管吸附磺胺二甲嘧啶及其分散性的影響機制，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：多壁碳納米管(MWCNTs)在溶液中的分散性和穩(wěn)定性對于評價MWCNTs的環(huán)境行為和生態(tài)毒理具有重要意義。有機質(NOM)在環(huán)境中廣泛存在,對MWCNTs及污染物的環(huán)境行為影響巨大。為了探究NOM對MWCNTs的分散性以及吸附抗生素的影響,本研究以石墨化多壁碳納米管(P-MWCNT)、羥基化多壁碳納米管(H-MWCNT)和羧基化多壁碳納米管(C-MWCNT)為研究對象,研究了不同溶液性質條件下,典型抗生素磺胺二甲嘧啶(SMZ)和腐植酸(HA)在MWCNTs上吸附,同時考察了溶液中共存金屬離子或HA對MWCNTs吸附SMZ的影響。運用元素分析、高效凝膠色譜分析和13C核磁共振技術,表征了HA的元素組成、分子量分布和結構碳組成,探究了2種不同來源、不同性質HA對MWCNTs分散性和穩(wěn)定性的影響。研究結果表明:SMZ在P-MWCNT和H-MWCNT上的吸附動力學和吸附等溫線數(shù)據(jù)符合擬二級動力學(R20.99)和Langmuir等溫線模型(R20.99)。MWCNTs對SMZ的吸附量隨著溶液pH的升高,呈先緩慢增加后快速減小的趨勢;吸附量隨著離子強度的增加而逐漸減少,說明靜電作用是MWCNTs吸附SMZ的主要機制。當溶液pH=2.3和4.9時,Cu~(2+)的加入抑制了SMZ的吸附;當pH=7.4和10.0時,Cu~(2+)的加入反而促進了SMZ的吸附,主要原因是溶液低pH條件下,Cu~(2+)和SMZ+帶有相同的正電荷,競爭MWCNTs表面吸附位點,而溶液高pH條件下,Cu~(2+)與SMZ-靜電絡合形成Cu~(2+)-SMZ-絡合物,提高了SMZ和MWCNTs之間的靜電作用。HA在MWCNTs上的吸附量隨著溶液pH的增加或離子強度的減少而減少,這歸因于溶液性質的變化改變了HA和MWCNTs之間的靜電作用:pH增加使MWCNTs和HA上的可電離官能團解離,增加MWCNTs和HA之間的靜電斥力,抑制HA在MWCNTs上的吸附;而離子強度的增加則可以屏蔽MWCNTs和HA上的負電荷,減少MWCNTs和HA之間的靜電斥力,促進HA在MWCNTs上的吸附。SMZ和HA在MWCNTs上的吸附量隨著表面含氧量的增加而減少。兩種主要的影響機制可以解釋這一現(xiàn)象:(1)親水性的表面含氧官能團減少了MWCNTs表面的疏水性,因而減弱MWCNTs和SMZ或HA之間的疏水作用,進而減少SMZ和HA在MWCNTs上的吸附;(2)表面含氧官能團的增加減少了MWCNTs表面的芳香碳的相對含量,通過減弱MWCNTs和SMZ或HA之間的π-π作用來減少吸附。這也證明了疏水作用和π-π作用是控制SMZ和HA在MWCNTs上吸附的主要機制。傅立葉變換顯微紅外光譜數(shù)據(jù)進一步證實了π-π作用在SMZ或HA在MWCNTs上吸附中發(fā)揮著重要作用。SMZ和HA共存溶液體系中(pH:3~9),HA的加入抑制了SMZ在MWCNTs上的吸附,機理在于:HA的加入可以競爭SMZ在MWCNTs上的吸附位點,減少SMZ在MWCNTs上的吸附;HA吸附在MWCNTs表面還可以改變MWCNTs的表面性質,增加SMZ和MWCNTs之間的靜電斥力,減弱SMZ和MWCNTs之間的疏水作用,進而減少SMZ在MWCNTs上的吸附。MWCNTs在純水體系中的分散濃度隨著MWCNTs表面含氧量和溶液pH的增加而增加,隨著溶液離子強度的增加而減少。溶液中HA可以促進MWCNTs在溶液中的分散性和穩(wěn)定性,歸因于HA吸附在MWCNTs表面,增加了MWCNTs管束與管束之間的靜電斥力和空間位阻。在離子強度0~0.04 M,pH 3~7范圍內,MWCNTs的分散濃度和HA的吸附量呈顯著正相關(R20.90,P0.1)。在高離子強度條件下,MWCNTs表面電層結構被破壞,懸浮MWCNTs快速聚集沉淀;當pH7時,HA在MWCNTs上的吸附量較少,空間位阻效應較弱,靜電斥力在MWCNTs分散中起到?jīng)Q定性作用,隨著pH的增加分散濃度又呈現(xiàn)略增趨勢。不同來源的腐植酸AHA(Aldrich HA)和FHA(森林土HA)對MWCNTs分散效果存在差異,AHA對MWCNTs表現(xiàn)出更好的分散性:相同溶液條件下,AHA分散的MWCNTs具有更高的懸浮濃度和電解質臨界懸浮濃度(CCC),且水動力學直徑更小。這種差異主要源于HA結構和性質的差別:和FHA相比,AHA具有更高的分子量和芳香碳含量,吸附在MWCNTs表面,具有更高的空間位阻效應,證明了空間位阻效應是HA分散MWCNTs的主要機制。
【關鍵詞】：多壁碳納米管 腐植酸 磺胺二甲嘧啶 溶液性質 吸附機理 分散機制
【學位授予單位】：中國林業(yè)科學研究院
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X592
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 第一章 緒論16-26
• 1.1 引言16-23
• 1.1.1 研究背景17-18
• 1.1.2 國內外研究現(xiàn)狀及評述18-23
• 1.2 研究目標和主要研究內容23-25
• 1.2.1 研究目標23
• 1.2.2 研究內容23-25
• 1.3 技術路線25-26
• 第二章 碳納米管、腐植酸和磺胺二甲嘧啶性質表征26-37
• 2.1 材料與方法26-28
• 2.1.1 實驗材料26-27
• 2.1.2 實驗方法27-28
• 2.2 結果與討論28-36
• 2.2.1 碳納米管性質28-32
• 2.2.2 腐植酸性質32-34
• 2.2.3 磺胺二甲嘧啶性質34-36
• 2.3 小結36-37
• 第三章 磺胺二甲嘧啶在多壁碳納米管上的吸附37-52
• 3.1 材料與方法37-40
• 3.1.1 實驗材料37
• 3.1.2 實驗方法37-38
• 3.1.3 分析測試38-39
• 3.1.4 數(shù)據(jù)分析39-40
• 3.2 結果與討論40-51
• 3.2.1 吸附動力學40-42
• 3.2.2 吸附等溫線42-43
• 3.2.3 pH對吸附的影響43-44
• 3.2.4 離子強度對吸附的影響44-45
• 3.2.5 共存金屬離子對吸附的影響45-47
• 3.2.6 共存陰離子對吸附的影響47-49
• 3.2.7 傅立葉變換顯微紅外光譜分析49-51
• 3.3 小結51-52
• 第四章 腐植酸對多壁碳納米管吸附磺胺二甲嘧啶的影響52-64
• 4.1 材料與方法52-55
• 4.1.1 實驗材料52
• 4.1.2 吸附實驗52-54
• 4.1.3 分析測試54-55
• 4.2 結果與討論55-63
• 4.2.1 腐植酸在碳納米管上的吸附55-58
• 4.2.2 腐植酸對磺胺二甲嘧啶吸附的影響58-61
• 4.2.3 傅立葉變換顯微紅外光譜分析61-63
• 4.3 小結63-64
• 第五章 不同來源腐植酸對多壁碳納米管分散性的影響64-80
• 5.1 材料與方法64-66
• 5.1.1 實驗材料64
• 5.1.2 實驗方法64-65
• 5.1.3 分析測試65-66
• 5.1.4 數(shù)據(jù)分析66
• 5.2 結果與討論66-78
• 5.2.1 碳納米管在純水體系中的分散66-68
• 5.2.2 腐植酸吸附對碳納米管分散性的影響68-78
• 5.3 小結78-80
• 第六章 結論與展望80-83
• 6.1 結論80-81
• 6.2 展望81-83
• 參考文獻83-95
• 在讀期間的學術研究95-96
• 致謝96-97
• 詳細摘要97-103

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  本文關鍵詞：腐植酸對多壁碳納米管吸附磺胺二甲嘧啶及其分散性的影響機制，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：373748