改性隱鉀錳礦型催化劑氨選擇性催化還原NO性能研究
發(fā)布時(shí)間:2022-12-06 22:53
在固定源煙氣脫硝中,使用最廣泛的是氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)。傳統(tǒng)的釩鎢鈦催化劑由于溫度窗口過于狹窄(300-400℃),導(dǎo)致脫硝裝置必需置于脫硫裝置和除塵裝置之前,煙氣中的細(xì)粉塵和二氧化硫容易使催化劑失去活性。催化劑中含有的金屬釩具有生物毒性且易揮發(fā),失效的催化劑處置難度較大。此外,釩鎢鈦催化劑難以適應(yīng)當(dāng)前工業(yè)窯爐排煙溫度較低的要求。為了解決上述問題,開發(fā)非釩基的低溫(<200℃)催化劑迫在眉睫。錳基催化劑由于具有優(yōu)異的低溫NH3-SCR活性而受到廣泛的關(guān)注。然而,當(dāng)前對于錳基催化劑的研究主要集中在錳基金屬混合氧化物催化劑及負(fù)載型錳基催化劑,對于Mn的納米氧化物催化劑構(gòu)效關(guān)系的研究較少。因此,本文首先通過水熱法制備了四種不同晶體結(jié)構(gòu)的Mn02納米催化劑(α-、β-、γ-和δ-Mn02)并考察了其低溫NH3-SCR活性。結(jié)果表明,不同晶體結(jié)構(gòu)催化劑的活性不同,依次為γ->α=>β->δ-Mn02,γ-Mn02表現(xiàn)出最高的催化活性,NOx轉(zhuǎn)化率在150-260℃超過90%。表征結(jié)果表明,α-和β-Mn02為納米棒,γ-和δ-MnO2為納米針,催化劑的比表面積并不是影響低溫NH...
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 概述
1.2 氮氧化物的來源及危害
1.3 氮氧化物控制技術(shù)
1.3.1 氮氧化物控制技術(shù)簡介
1.3.2 NH_3選擇性催化還原NOx技術(shù)
1.4 隱鉀錳礦的研究現(xiàn)狀
1.4.1 二氧化錳的結(jié)構(gòu)
1.4.2 OMS-2的改性
1.5 本文的研究目的及內(nèi)容
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法與材料
2.1 試劑與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)所用主要試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)所用主要儀器
2.2 催化劑的表征
2.2.1 X射線衍射表征(XRD)
2.2.2 比表面積的測定(BET)
2.2.3 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
2.2.4 程序升溫還原技術(shù)(H2-TPR)
2.2.5 熱重分析(TG)
2.2.6 傅里葉紅外表征(FT-IR)
2.2.7 吡啶紅外表征(Py-IR)
2.2.8 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.2.9 電感耦合等離子體分析(ICP-OES)
2.2.10 程序升溫脫附技術(shù)(NH3-TPD)
2.3 催化劑活性的評價(jià)
第3章 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH3-SCR性能及制備條件的優(yōu)化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性測試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH_3-SCR性能
3.3.2 水熱法不同Mn~(2+)源對OMS-2催化性能的影響
3.3.3 制備方法對OMS-2催化性能的影響
3.3.4 固相法不同Mn~(2+)源對OMS-2催化性能的影響
3.4 本章小結(jié)
第4章 不同Ce引入位置的Ce-OMS-2催化劑制備及其NH_3-SCR性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 活性測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Ce-OMS-2催化劑的催化活性
4.3.2 Ce-OMS-2催化劑的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)
4.3.3 Ce-OMS-2催化劑的還原性能
4.3.4 Ce-OMS-2催化劑的表面離子價(jià)態(tài)
4.3.5 Ce-OMS-2催化劑的酸性
4.4 本章小結(jié)
第5章 催化劑的抗性及硫中毒機(jī)理研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 堿金屬中毒催化劑的制備
5.2.2 催化劑的表征
5.2.3 抗性測試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑的抗堿金屬中毒性能研究
5.3.2 催化劑的抗水和二氧化硫性能研究
5.3.3 催化劑的硫中毒機(jī)理
5.4 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
6.1 結(jié)論
6.1.1 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH_3-SCR性能及制備條件的優(yōu)化
6.1.2 不同Ce摻雜位置的Ce-OMS-2催化劑制備及其NH_3-SCR性能研究
6.1.3 催化劑的抗性及硫中毒機(jī)理研究
6.2 問題與建議
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國脫硫脫硝行業(yè)2016年發(fā)展綜述[J]. Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI;. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2017(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治對策[J]. 劉小華. 低碳世界. 2017(09)
[3]二氧化錳在低溫NH3-SCR催化反應(yīng)上的形貌效應(yīng)[J]. 孫夢婷,黃碧純,馬杰文,李時(shí)卉,董立夫. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(06)
[4]銅源對Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的影響[J]. 蘇潛,黃妍,張穎,李元元,唐南,張俊豐,楊柳春. 分子催化. 2016(02)
[5]負(fù)載型Mn基低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究綜述[J]. 楊永利,徐東耀,晁春艷,高明. 化工進(jìn)展. 2016(04)
[6]不同SAPO分子篩負(fù)載MnOx催化劑的低溫NH3-SCR性能研究[J]. 楊穎欣,馬杰文,喻成龍,孫夢婷,黃碧純,吳友明. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2016(09)
[7]SCR催化劑堿(土)金屬中毒的研究進(jìn)展[J]. 周學(xué)榮,張曉鵬. 化學(xué)通報(bào). 2015(07)
[8]Mn-Ce系列低溫SCR催化劑抗硫性研究進(jìn)展[J]. 張呈祥,張曉鵬. 化工進(jìn)展. 2015(07)
[9]制備方法對氧化錳八面體分子篩的NH3選擇性催化還原NOx性能的影響[J]. 王燕彩,劉昕,寧平,張秋林,張金輝,徐利斯,唐小蘇,王明智. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(11)
[10]低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉亭,王廷春,吳瑞青,沈伯雄. 安全與環(huán)境學(xué)報(bào). 2012(06)
本文編號:3711775
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 概述
1.2 氮氧化物的來源及危害
1.3 氮氧化物控制技術(shù)
1.3.1 氮氧化物控制技術(shù)簡介
1.3.2 NH_3選擇性催化還原NOx技術(shù)
1.4 隱鉀錳礦的研究現(xiàn)狀
1.4.1 二氧化錳的結(jié)構(gòu)
1.4.2 OMS-2的改性
1.5 本文的研究目的及內(nèi)容
1.5.1 研究目的
1.5.2 研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法與材料
2.1 試劑與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)所用主要試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)所用主要儀器
2.2 催化劑的表征
2.2.1 X射線衍射表征(XRD)
2.2.2 比表面積的測定(BET)
2.2.3 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
2.2.4 程序升溫還原技術(shù)(H2-TPR)
2.2.5 熱重分析(TG)
2.2.6 傅里葉紅外表征(FT-IR)
2.2.7 吡啶紅外表征(Py-IR)
2.2.8 X射線光電子能譜分析(XPS)
2.2.9 電感耦合等離子體分析(ICP-OES)
2.2.10 程序升溫脫附技術(shù)(NH3-TPD)
2.3 催化劑活性的評價(jià)
第3章 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH3-SCR性能及制備條件的優(yōu)化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性測試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH_3-SCR性能
3.3.2 水熱法不同Mn~(2+)源對OMS-2催化性能的影響
3.3.3 制備方法對OMS-2催化性能的影響
3.3.4 固相法不同Mn~(2+)源對OMS-2催化性能的影響
3.4 本章小結(jié)
第4章 不同Ce引入位置的Ce-OMS-2催化劑制備及其NH_3-SCR性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 活性測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Ce-OMS-2催化劑的催化活性
4.3.2 Ce-OMS-2催化劑的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)
4.3.3 Ce-OMS-2催化劑的還原性能
4.3.4 Ce-OMS-2催化劑的表面離子價(jià)態(tài)
4.3.5 Ce-OMS-2催化劑的酸性
4.4 本章小結(jié)
第5章 催化劑的抗性及硫中毒機(jī)理研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 堿金屬中毒催化劑的制備
5.2.2 催化劑的表征
5.2.3 抗性測試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑的抗堿金屬中毒性能研究
5.3.2 催化劑的抗水和二氧化硫性能研究
5.3.3 催化劑的硫中毒機(jī)理
5.4 本章小結(jié)
第6章 結(jié)論與建議
6.1 結(jié)論
6.1.1 不同晶體結(jié)構(gòu)二氧化錳的NH_3-SCR性能及制備條件的優(yōu)化
6.1.2 不同Ce摻雜位置的Ce-OMS-2催化劑制備及其NH_3-SCR性能研究
6.1.3 催化劑的抗性及硫中毒機(jī)理研究
6.2 問題與建議
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國脫硫脫硝行業(yè)2016年發(fā)展綜述[J]. Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI;. 中國環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2017(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治對策[J]. 劉小華. 低碳世界. 2017(09)
[3]二氧化錳在低溫NH3-SCR催化反應(yīng)上的形貌效應(yīng)[J]. 孫夢婷,黃碧純,馬杰文,李時(shí)卉,董立夫. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(06)
[4]銅源對Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的影響[J]. 蘇潛,黃妍,張穎,李元元,唐南,張俊豐,楊柳春. 分子催化. 2016(02)
[5]負(fù)載型Mn基低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究綜述[J]. 楊永利,徐東耀,晁春艷,高明. 化工進(jìn)展. 2016(04)
[6]不同SAPO分子篩負(fù)載MnOx催化劑的低溫NH3-SCR性能研究[J]. 楊穎欣,馬杰文,喻成龍,孫夢婷,黃碧純,吳友明. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2016(09)
[7]SCR催化劑堿(土)金屬中毒的研究進(jìn)展[J]. 周學(xué)榮,張曉鵬. 化學(xué)通報(bào). 2015(07)
[8]Mn-Ce系列低溫SCR催化劑抗硫性研究進(jìn)展[J]. 張呈祥,張曉鵬. 化工進(jìn)展. 2015(07)
[9]制備方法對氧化錳八面體分子篩的NH3選擇性催化還原NOx性能的影響[J]. 王燕彩,劉昕,寧平,張秋林,張金輝,徐利斯,唐小蘇,王明智. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(11)
[10]低溫NH3-SCR脫硝催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉亭,王廷春,吳瑞青,沈伯雄. 安全與環(huán)境學(xué)報(bào). 2012(06)
本文編號:3711775
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