MnO 2 負(fù)載貴金屬催化劑的制備及其低溫CO-SCR催化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2022-07-27 15:30
CO選擇性催化還原NO(簡(jiǎn)稱(chēng)CO-SCR)是去除固定源和移動(dòng)源NOx的最有效技術(shù)之一,而高效催化劑的制備又是CO-SCR反應(yīng)的核心。目前商用SCR催化劑活性溫度為300℃~400℃,活性溫區(qū)窄,不適用于低溫(<300℃)脫硝工藝,需加裝氣體預(yù)熱裝置滿(mǎn)足催化要求,能耗高。因此,研發(fā)低溫、高效的CO-SCR催化劑是當(dāng)務(wù)之急。錳氧化物因存在多種價(jià)態(tài)(Mn2+、Mn3+、Mn4+),氧化還原能力強(qiáng),活性氧物種(空位氧和吸附氧)豐富,具備低溫CO-SCR催化的潛能。貴金屬在MnO2表面負(fù)載,N和O軌道與過(guò)渡金屬半填充d軌道的雜化,會(huì)使反鍵軌道位于費(fèi)米能級(jí)之上,NO解離能壘降低,大幅提升低溫催化性能。本文采用水熱法合成了納米α-MnO2,通過(guò)浸漬、還原和沉淀三種方法在MnO2上負(fù)載不同含量的貴金屬(Pd、Pt、Au),進(jìn)行CO-SCR反應(yīng)篩選出低溫催化能力最優(yōu)的催化劑,并對(duì)相應(yīng)的催化規(guī)律進(jìn)行了闡述。首先,實(shí)驗(yàn)制備的三種不同形貌的α-MnO<...
【文章頁(yè)數(shù)】:81 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 研究的目的及意義
1.2 NO_x的來(lái)源及去除方法
1.2.1 NO_x的來(lái)源及危害
1.2.2 NO_x污染現(xiàn)狀
1.2.3 NO_x凈化方法
1.2.4 CO選擇性催化還原NO_x技術(shù)
1.3 CO還原NO反應(yīng)機(jī)理
1.4 MnO_2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其低溫SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展
1.4.1 MnO_2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
1.4.2 MnO_2低溫SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展
1.5 貴金屬負(fù)載催化劑在SCR反應(yīng)中的研究進(jìn)展
1.6 本文主要研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與表征方法
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.1 化學(xué)試劑和氣體
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑的制備
2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
2.4 表征方法
2.4.1 X射線(xiàn)衍射(XRD)
2.4.2 電感耦合等離子體光譜(ICP-OES)
2.4.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.4.4 高分辨/透射電子顯微鏡(HRTEM/TEM)
2.4.5 X射線(xiàn)光電子能譜儀(XPS)
2.4.6 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.4.7 拉曼光譜儀(Raman)
2.4.8 氮?dú)馕摳綄?shí)驗(yàn)
第3章 α-MnO_2載體形貌對(duì)CO-SCR反應(yīng)的影響
3.1 引言
3.2 不同形貌α-MnO_2載體的表征及其催化活性測(cè)試
3.2.1 物相結(jié)構(gòu)
3.2.2 微觀(guān)形貌
3.2.3 CO選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)催化活性
3.2.4 元素組成
3.2.5 氧化還原性能
3.3 本章小結(jié)
第4章 α-MnO_2負(fù)載貴金屬方法及種類(lèi)對(duì)SCR的影響
4.1 引言
4.2 不同方法制備1%Pd/MnO_2催化活性測(cè)試及表征
4.2.1 催化性能
4.2.2 物相結(jié)構(gòu)
4.2.3 微觀(guān)形貌
4.2.4 元素組成
4.2.5 氧化還原性能
4.3 α-MnO_2浸漬負(fù)載Pt、Pd、Au催化活性測(cè)試及表征
4.3.1 催化性能
4.3.2 物相結(jié)構(gòu)
4.3.3 微觀(guān)形貌
4.3.4 元素組成
4.3.5 氧化還原性能
4.4 本章小結(jié)
第5章 α-MnO_2負(fù)載Pd含量對(duì)SCR反應(yīng)的影響
5.1 引言
5.2 α-MnO_2負(fù)載不同含量Pd催化活性測(cè)試及表征
5.2.1 催化性能
5.2.2 物相結(jié)構(gòu)
5.2.3 微觀(guān)形貌
5.2.4 元素組成
5.2.5 氧化還原性能
5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]城市汽車(chē)尾氣排放污染及其防治對(duì)策分析[J]. 楊平龍. 內(nèi)燃機(jī)與配件. 2018(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治對(duì)策[J]. 劉小華. 低碳世界. 2017(09)
[3]MnSAPO-34分子篩的制備、表征及其N(xiāo)H3-SCR活性[J]. 陳鋒,黃碧純,楊穎欣,劉小青,喻成龍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[4]國(guó)內(nèi)火電廠(chǎng)氮氧化物排放現(xiàn)狀及控制技術(shù)探討[J]. 馬風(fēng)哪,程偉琴. 廣州化工. 2011(15)
[5]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長(zhǎng)斌,賀泓. 催化學(xué)報(bào). 2011(07)
[6]汽車(chē)尾氣凈化用貴金屬催化劑研究進(jìn)展[J]. 康新婷,湯慧萍,張健,吳賢. 稀有金屬材料與工程. 2006(S2)
[7]中國(guó)能源環(huán)保與政策法規(guī)[J]. 李恒遠(yuǎn). 中國(guó)電力企業(yè)管理. 2001(10)
本文編號(hào):3665710
【文章頁(yè)數(shù)】:81 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 研究的目的及意義
1.2 NO_x的來(lái)源及去除方法
1.2.1 NO_x的來(lái)源及危害
1.2.2 NO_x污染現(xiàn)狀
1.2.3 NO_x凈化方法
1.2.4 CO選擇性催化還原NO_x技術(shù)
1.3 CO還原NO反應(yīng)機(jī)理
1.4 MnO_2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其低溫SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展
1.4.1 MnO_2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
1.4.2 MnO_2低溫SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展
1.5 貴金屬負(fù)載催化劑在SCR反應(yīng)中的研究進(jìn)展
1.6 本文主要研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與表征方法
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.1 化學(xué)試劑和氣體
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑的制備
2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
2.4 表征方法
2.4.1 X射線(xiàn)衍射(XRD)
2.4.2 電感耦合等離子體光譜(ICP-OES)
2.4.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.4.4 高分辨/透射電子顯微鏡(HRTEM/TEM)
2.4.5 X射線(xiàn)光電子能譜儀(XPS)
2.4.6 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.4.7 拉曼光譜儀(Raman)
2.4.8 氮?dú)馕摳綄?shí)驗(yàn)
第3章 α-MnO_2載體形貌對(duì)CO-SCR反應(yīng)的影響
3.1 引言
3.2 不同形貌α-MnO_2載體的表征及其催化活性測(cè)試
3.2.1 物相結(jié)構(gòu)
3.2.2 微觀(guān)形貌
3.2.3 CO選擇性催化還原反應(yīng)(SCR)催化活性
3.2.4 元素組成
3.2.5 氧化還原性能
3.3 本章小結(jié)
第4章 α-MnO_2負(fù)載貴金屬方法及種類(lèi)對(duì)SCR的影響
4.1 引言
4.2 不同方法制備1%Pd/MnO_2催化活性測(cè)試及表征
4.2.1 催化性能
4.2.2 物相結(jié)構(gòu)
4.2.3 微觀(guān)形貌
4.2.4 元素組成
4.2.5 氧化還原性能
4.3 α-MnO_2浸漬負(fù)載Pt、Pd、Au催化活性測(cè)試及表征
4.3.1 催化性能
4.3.2 物相結(jié)構(gòu)
4.3.3 微觀(guān)形貌
4.3.4 元素組成
4.3.5 氧化還原性能
4.4 本章小結(jié)
第5章 α-MnO_2負(fù)載Pd含量對(duì)SCR反應(yīng)的影響
5.1 引言
5.2 α-MnO_2負(fù)載不同含量Pd催化活性測(cè)試及表征
5.2.1 催化性能
5.2.2 物相結(jié)構(gòu)
5.2.3 微觀(guān)形貌
5.2.4 元素組成
5.2.5 氧化還原性能
5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]城市汽車(chē)尾氣排放污染及其防治對(duì)策分析[J]. 楊平龍. 內(nèi)燃機(jī)與配件. 2018(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治對(duì)策[J]. 劉小華. 低碳世界. 2017(09)
[3]MnSAPO-34分子篩的制備、表征及其N(xiāo)H3-SCR活性[J]. 陳鋒,黃碧純,楊穎欣,劉小青,喻成龍. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[4]國(guó)內(nèi)火電廠(chǎng)氮氧化物排放現(xiàn)狀及控制技術(shù)探討[J]. 馬風(fēng)哪,程偉琴. 廣州化工. 2011(15)
[5]用于NH3選擇性催化還原NO的非釩基催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉福東,單文坡,石曉燕,張長(zhǎng)斌,賀泓. 催化學(xué)報(bào). 2011(07)
[6]汽車(chē)尾氣凈化用貴金屬催化劑研究進(jìn)展[J]. 康新婷,湯慧萍,張健,吳賢. 稀有金屬材料與工程. 2006(S2)
[7]中國(guó)能源環(huán)保與政策法規(guī)[J]. 李恒遠(yuǎn). 中國(guó)電力企業(yè)管理. 2001(10)
本文編號(hào):3665710
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