苯酚選擇性電化學(xué)氧化制備高電容性能電極材料研究
發(fā)布時(shí)間:2022-02-11 07:32
導(dǎo)電聚合物聚苯胺(polyaniline,簡(jiǎn)稱(chēng)PANI)具備優(yōu)良的電容性質(zhì),但在摻雜和脫摻雜的過(guò)程中結(jié)構(gòu)發(fā)生破裂,具有較差的循環(huán)穩(wěn)定性。另一方面,苯酚作為一種高毒物質(zhì),廣泛存在于各類(lèi)工業(yè)廢水中。電化學(xué)氧化技術(shù)降解苯酚的過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生具有可逆氧化還原活性的對(duì)苯醌(benzoquinone,簡(jiǎn)稱(chēng)BQ)/氫醌(hydroquinone,簡(jiǎn)稱(chēng)HQ)混合離子,但副反應(yīng)在電極上形成絕緣層使電極鈍化,抑制電化學(xué)氧化的持續(xù)進(jìn)行。本文制備PANI修飾的石墨刷(graphite brush,簡(jiǎn)稱(chēng)GB)電極材料用于催化苯酚選擇性氧化以增強(qiáng)電極的電容性和循環(huán)穩(wěn)定性,探索電化學(xué)技術(shù)改善PANI性能與實(shí)現(xiàn)廢水中苯酚資源化利用的可能性。PANI可以實(shí)現(xiàn)催化苯酚選擇性電化學(xué)氧化轉(zhuǎn)化為BQ/HQ,同時(shí)提高電極的電容與循環(huán)穩(wěn)定性。本文第一部分制備了PANI電極并將其用于苯酚的選擇性電化學(xué)氧化,從而形成P/n-PANI-GB電極(n代表氧化循環(huán)周期)。結(jié)果表明,隨著PANI電極催化電化學(xué)氧化苯酚周期的延長(zhǎng),代表BQ/HQ氧化還原行為的峰電流顯著增加,BQ/HQ的選擇性在40周期達(dá)到最大為71.20%。P/40-PANI-GB...
【文章來(lái)源】:華南理工大學(xué)廣東省211工程院校985工程院校教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:83 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同氫仆杰pA材T的仆子姑構(gòu)[141
華南理工大學(xué)專(zhuān)業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文k[79]利用鉑電極作為陽(yáng)極,在酸性介質(zhì)中電化學(xué)氧化酚鄰-對(duì)位或鄰-鄰位連接,使碳-氧和碳-碳偶聯(lián)生成各種聯(lián)形成直鏈二聚體(d),(a)和(c)通過(guò)連接碳-氧形鄰位的碳之間發(fā)生偶聯(lián)形成不屬于醚化合物的(f),(g因此最容易發(fā)生(a)和(b)的聚合產(chǎn)生(d)二聚體有利于保留酚羥基支鏈。具有支鏈和空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的電壓有利于形成支鏈結(jié)構(gòu)(如圖 1-2)。
圖 1-3 苯酚氧化為 BQ/HQ 與 CA/o-BQ 途徑圖Figure 1-3 Pathways for electrooxidation of phenol to BQ/HQ and CA/表明,在不考慮苯酚回收利用的情況下,更多利用電化學(xué)氧礦化為二氧化碳和水。反應(yīng)過(guò)程中可能有中間產(chǎn)物 BQ/HQ的生成,如草酸、乙酸、丙二酸等。酚類(lèi)化合物的濃度,電位等不僅影響最終物質(zhì)的生成,同時(shí)決定了中間產(chǎn)物的不混合金屬氧化物 SnO2-RuO2-IrO2,Ta2O5-IrO2和 RhO2-IrO2用于電化學(xué)氧化苯酚,研究其在水溶液中的降解及其中間影響。采用 SnO2-RuO2-IrO2電極時(shí),在堿性條件下氧化丙二酸-乙酸-草酸,而在酸性和中性條件下,均未檢測(cè)到 o出現(xiàn)的馬來(lái)酸。采用 Ta2O5-IrO2電極,在堿性條件下的氧化馬來(lái)酸-丙二酸-草酸,而酸性條件下 o-BQ 和丙二酸均未顯堿性和中性條件下的氧化途徑也各不相同。Mousset 等人[8
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]電化學(xué)技術(shù)處理難降解廢水的應(yīng)用綜述[J]. 宋萌,何忠洲,江濤. 安徽農(nóng)學(xué)通報(bào). 2018(02)
[2]導(dǎo)電聚合物在電化學(xué)儲(chǔ)能方面的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 高曉琪,朱盛琦,張百明,楊瑩,董納. 化工管理. 2017(25)
[3]國(guó)內(nèi)苯酚市場(chǎng)2015年回顧及2020年展望[J]. 程學(xué)杰. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2016(02)
[4]氧化法處理含酚廢水的研究進(jìn)展[J]. 劉啟龍,汪宏杰,趙勝勇,路朝陽(yáng),劉菲,于景民. 河南化工. 2015(12)
[5]微生物降解酚類(lèi)污染物的研究進(jìn)展[J]. 陳治希,劉昭文,楊凱,劉鴻杰,吳龍火. 廣州化學(xué). 2015(01)
[6]微生物燃料電池中碳基陽(yáng)極材料和表面修飾碳基陽(yáng)極材料研究進(jìn)展[J]. 蘇暐光,薛屏,馬保軍. 科技導(dǎo)報(bào). 2015(03)
[7]固相膜萃取/氣相色譜-質(zhì)譜法檢測(cè)水體中痕量酚類(lèi)化合物[J]. 金鐸,麥錦歡,彭旭輝,羅麗春,關(guān)淑霞,趙志偉,孫天一,李俊民. 分析測(cè)試學(xué)報(bào). 2015(01)
[8]處理含酚廢水的研究進(jìn)展[J]. 張帆,劉媛,賀盛福,彭志遠(yuǎn),彭曉春. 現(xiàn)代化工. 2015(01)
[9]酚類(lèi)污染物的生物降解研究進(jìn)展[J]. 孫秋謹(jǐn),楊親正. 廣州化工. 2013(08)
[10]電化學(xué)氧化法處理工業(yè)廢水綜述[J]. 李婧,柴濤. 廣州化工. 2012(15)
碩士論文
[1]聚苯胺-TiO2納米管復(fù)合材料的制備、結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能研究[D]. 王舒敏.華南理工大學(xué) 2018
[2]聚苯胺及其復(fù)合材料的電化學(xué)性能研究及應(yīng)用[D]. 廖萃.中南大學(xué) 2013
[3]食品和環(huán)境中部分有機(jī)污染物的檢測(cè)[D]. 曲桂玉.吉林大學(xué) 2013
[4]含酚廢水處理技術(shù)研究[D]. 陳啟昌.華東理工大學(xué) 2012
本文編號(hào):3619870
【文章來(lái)源】:華南理工大學(xué)廣東省211工程院校985工程院校教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:83 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同氫仆杰pA材T的仆子姑構(gòu)[141
華南理工大學(xué)專(zhuān)業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文k[79]利用鉑電極作為陽(yáng)極,在酸性介質(zhì)中電化學(xué)氧化酚鄰-對(duì)位或鄰-鄰位連接,使碳-氧和碳-碳偶聯(lián)生成各種聯(lián)形成直鏈二聚體(d),(a)和(c)通過(guò)連接碳-氧形鄰位的碳之間發(fā)生偶聯(lián)形成不屬于醚化合物的(f),(g因此最容易發(fā)生(a)和(b)的聚合產(chǎn)生(d)二聚體有利于保留酚羥基支鏈。具有支鏈和空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的電壓有利于形成支鏈結(jié)構(gòu)(如圖 1-2)。
圖 1-3 苯酚氧化為 BQ/HQ 與 CA/o-BQ 途徑圖Figure 1-3 Pathways for electrooxidation of phenol to BQ/HQ and CA/表明,在不考慮苯酚回收利用的情況下,更多利用電化學(xué)氧礦化為二氧化碳和水。反應(yīng)過(guò)程中可能有中間產(chǎn)物 BQ/HQ的生成,如草酸、乙酸、丙二酸等。酚類(lèi)化合物的濃度,電位等不僅影響最終物質(zhì)的生成,同時(shí)決定了中間產(chǎn)物的不混合金屬氧化物 SnO2-RuO2-IrO2,Ta2O5-IrO2和 RhO2-IrO2用于電化學(xué)氧化苯酚,研究其在水溶液中的降解及其中間影響。采用 SnO2-RuO2-IrO2電極時(shí),在堿性條件下氧化丙二酸-乙酸-草酸,而在酸性和中性條件下,均未檢測(cè)到 o出現(xiàn)的馬來(lái)酸。采用 Ta2O5-IrO2電極,在堿性條件下的氧化馬來(lái)酸-丙二酸-草酸,而酸性條件下 o-BQ 和丙二酸均未顯堿性和中性條件下的氧化途徑也各不相同。Mousset 等人[8
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]電化學(xué)技術(shù)處理難降解廢水的應(yīng)用綜述[J]. 宋萌,何忠洲,江濤. 安徽農(nóng)學(xué)通報(bào). 2018(02)
[2]導(dǎo)電聚合物在電化學(xué)儲(chǔ)能方面的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 高曉琪,朱盛琦,張百明,楊瑩,董納. 化工管理. 2017(25)
[3]國(guó)內(nèi)苯酚市場(chǎng)2015年回顧及2020年展望[J]. 程學(xué)杰. 石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì). 2016(02)
[4]氧化法處理含酚廢水的研究進(jìn)展[J]. 劉啟龍,汪宏杰,趙勝勇,路朝陽(yáng),劉菲,于景民. 河南化工. 2015(12)
[5]微生物降解酚類(lèi)污染物的研究進(jìn)展[J]. 陳治希,劉昭文,楊凱,劉鴻杰,吳龍火. 廣州化學(xué). 2015(01)
[6]微生物燃料電池中碳基陽(yáng)極材料和表面修飾碳基陽(yáng)極材料研究進(jìn)展[J]. 蘇暐光,薛屏,馬保軍. 科技導(dǎo)報(bào). 2015(03)
[7]固相膜萃取/氣相色譜-質(zhì)譜法檢測(cè)水體中痕量酚類(lèi)化合物[J]. 金鐸,麥錦歡,彭旭輝,羅麗春,關(guān)淑霞,趙志偉,孫天一,李俊民. 分析測(cè)試學(xué)報(bào). 2015(01)
[8]處理含酚廢水的研究進(jìn)展[J]. 張帆,劉媛,賀盛福,彭志遠(yuǎn),彭曉春. 現(xiàn)代化工. 2015(01)
[9]酚類(lèi)污染物的生物降解研究進(jìn)展[J]. 孫秋謹(jǐn),楊親正. 廣州化工. 2013(08)
[10]電化學(xué)氧化法處理工業(yè)廢水綜述[J]. 李婧,柴濤. 廣州化工. 2012(15)
碩士論文
[1]聚苯胺-TiO2納米管復(fù)合材料的制備、結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能研究[D]. 王舒敏.華南理工大學(xué) 2018
[2]聚苯胺及其復(fù)合材料的電化學(xué)性能研究及應(yīng)用[D]. 廖萃.中南大學(xué) 2013
[3]食品和環(huán)境中部分有機(jī)污染物的檢測(cè)[D]. 曲桂玉.吉林大學(xué) 2013
[4]含酚廢水處理技術(shù)研究[D]. 陳啟昌.華東理工大學(xué) 2012
本文編號(hào):3619870
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