本文關(guān)鍵詞：常壓條件下臭蔥石合成過程熱力學(xué)及動力學(xué)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本工作針對高濃度含砷廢水的處置問題,以溶解性弱、化學(xué)穩(wěn)定高的臭蔥石晶體(Fe-As-O_4×2H_2O)為研究對象,針對其在常壓酸性條件下合成過程的熱力學(xué)及動力學(xué)展開研究。明確臭蔥石晶體的熱力學(xué)穩(wěn)定區(qū)及其結(jié)晶過程的反應(yīng)機(jī)理、為砷無害化工藝流程的完善及技術(shù)集成提供理論支撐。本文的研究內(nèi)容如下:基于熱力學(xué)計(jì)算明確了常溫下Fe-As-H_2O系各沉淀組分的熱力學(xué)穩(wěn)定區(qū)。研究表明,臭蔥石轉(zhuǎn)變?yōu)闅溲趸F的邊界pH值為2.3,即體系pH值接近2.3時更利于臭蔥石的合成。此外,平衡時鐵含量的升高會導(dǎo)致穩(wěn)定區(qū)的縮小。由實(shí)驗(yàn)確定了酸性條件下以Fe(III)和As(V)為原料合成臭蔥石晶體的較優(yōu)工藝條件為:反應(yīng)溫度80℃,初始pH值2,鐵砷摩爾比1,初始砷濃度20 g·L~(-1)。在上述條件下反應(yīng)6 h后可以得到臭蔥石晶型的砷酸鐵,且除砷率可高達(dá)94.8%。由XRD和SEM分析可知,所得臭蔥石較為純凈且結(jié)晶度較高,結(jié)晶產(chǎn)物晶粒清晰,呈二維棒狀。分析了臭蔥石結(jié)晶過程的成核長大機(jī)理,臭蔥石結(jié)晶過程分為沉淀和轉(zhuǎn)形兩個步驟。高濃度的Fe~(3+)和AsO_4~(3-)反應(yīng)先生成無定形砷酸鐵,由于Fe-As-O_4在水溶液中電離度較大,經(jīng)陳化后無定形砷酸鐵沉淀會經(jīng)逆向離子解離作用轉(zhuǎn)化為晶形砷酸鐵即臭蔥石晶體。其中析出無定形砷酸鐵的過程反應(yīng)速率很快,故臭蔥石結(jié)晶過程的速率控制步驟主要為無定形砷酸鐵轉(zhuǎn)化為晶形臭蔥石的轉(zhuǎn)形過程。在60~90℃范圍內(nèi)對不同鐵砷摩爾比條件下臭蔥石結(jié)晶過程的動力學(xué)展開研究,結(jié)果表明其結(jié)晶過程遵循Johnson-Mehl-Avrami方程表示的作用機(jī)制。在鐵砷摩爾比為0.8時結(jié)晶反應(yīng)的速率控制步驟為相界控制,其反應(yīng)表觀活化能值為52.01 k J·mol~(-1)。當(dāng)鐵砷摩爾比大于1時結(jié)晶反應(yīng)受成核控制,鐵砷摩爾比為1和1.2時其結(jié)晶反應(yīng)的表觀活化能值分別為72.94 k J·mol~(-1)和171.92 k J·mol~(-1)。
【關(guān)鍵詞】：砷 臭蔥石 熱力學(xué) 結(jié)晶動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：江西理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ138.11;X703
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-21
• 1.1 選題目的及研究意義9
• 1.2 砷的性質(zhì)、來源及其應(yīng)用9-11
• 1.2.1 砷的性質(zhì)9-10
• 1.2.2 砷的資源分布10
• 1.2.3 砷的資源利用10-11
• 1.2.4 砷的毒性與污染11
• 1.3 含砷廢水處理技術(shù)現(xiàn)狀11-16
• 1.3.1 化學(xué)法11-13
• 1.3.2 物化法13-15
• 1.3.3 微生物法15-16
• 1.4 臭蔥石合成工藝及機(jī)理研究進(jìn)展16-19
• 1.4.1 臭蔥石合成工藝研究進(jìn)展16-18
• 1.4.2 臭蔥石合成熱力學(xué)及動力學(xué)研究進(jìn)展18-19
• 1.5 本課題研究內(nèi)容、方法及課題創(chuàng)新點(diǎn)19-21
• 1.5.1 研究內(nèi)容19
• 1.5.2 研究方法19-20
• 1.5.3 課題創(chuàng)新點(diǎn)20-21
• 第二章 實(shí)驗(yàn)原料、設(shè)備及方法21-24
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器21-22
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑21
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器21-22
• 2.3 實(shí)驗(yàn)及檢測方法22-24
• 第三章 臭蔥石結(jié)晶過程的熱力學(xué)研究24-35
• 3.1 引言24-25
• 3.2 Fe-As-H_2O系lgc-pH圖研究25-34
• 3.2.1 FeAsO_4×2H_2O(sc)-Fe(OH)_3(s)-H_2O體系26-31
• 3.2.2 FeAsO_4×2H_2O(am)-Fe(OH)_3(s)-H_2O體系31-34
• 3.3 本章小結(jié)34-35
• 第四章 臭蔥石結(jié)晶過程的實(shí)驗(yàn)研究35-44
• 4.1 引言35
• 4.2 反應(yīng)溫度的影響35-36
• 4.3 pH值的影響36-39
• 4.4 鐵砷摩爾比的影響39-40
• 4.5 初始砷濃度的影響40-42
• 4.6 結(jié)晶產(chǎn)物的物相分析42-43
• 4.7 本章小結(jié)43-44
• 第五章 臭蔥石結(jié)晶過程的動力學(xué)研究44-59
• 5.1 引言44
• 5.2 臭蔥石結(jié)晶的動力學(xué)機(jī)理分析44-46
• 5.2.1 常壓水熱法制備臭蔥石的機(jī)理44-45
• 5.2.2 動力學(xué)模型45-46
• 5.3 動力學(xué)實(shí)驗(yàn)方法46-47
• 5.4 不同鐵砷摩爾比條件下臭蔥石的結(jié)晶動力學(xué)47-56
• 5.4.1 鐵砷摩爾比為 0.8 時臭蔥石的結(jié)晶動力學(xué)47-50
• 5.4.2 鐵砷摩爾比為1時臭蔥石的結(jié)晶動力學(xué)50-53
• 5.4.3 鐵砷摩爾比為 1.2 時臭蔥石的結(jié)晶動力學(xué)53-56
• 5.5 鐵砷摩爾比對臭蔥石結(jié)晶動力學(xué)的影響56-57
• 5.6 本章小結(jié)57-59
• 第六章 結(jié)論59-61
• 參考文獻(xiàn)61-66
• 致謝66-67
• 攻讀學(xué)位期間的研究成果67-68

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 E.Krause ,聶國林;砷酸鐵化合物的溶解度和穩(wěn)定性[J];濕法冶金;1990年02期

2 ;[J];;年期

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1 張雪凱;常壓條件下臭蔥石合成過程熱力學(xué)及動力學(xué)研究[D];江西理工大學(xué);2016年

2 熊珊;含砷廢液臭蔥石沉砷研究[D];中南大學(xué);2012年

  本文關(guān)鍵詞：常壓條件下臭蔥石合成過程熱力學(xué)及動力學(xué)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：358092