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高氯煤燃燒過(guò)程中氯的釋放及遷移特性

發(fā)布時(shí)間:2021-12-19 09:23
  對(duì)新疆哈密地區(qū)萬(wàn)向煤中氯的含量及空氣氣氛下氯的釋放行為進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,結(jié)合水洗、密度分級(jí)、TG-MS、XPS、XRD及SEM-EDS等方法探討了氯在原煤及燃燒產(chǎn)物中的分布規(guī)律,初步揭示了萬(wàn)向煤中氯在程序升溫過(guò)程中的揮發(fā)遷移路徑.結(jié)果表明:萬(wàn)向原煤中氯含量高達(dá)1.17%,其中有92%是以離散的無(wú)機(jī)離子態(tài)均勻地分布在煤的孔隙中,8%是以有機(jī)形式存在.氯的釋放主要分為兩個(gè)階段:在煤低溫氧化階段,原煤中有機(jī)形式的氯主要以HCl、Cl2及有機(jī)氯等形式釋放,釋放量約占總氯比例13%,且此時(shí)原煤中無(wú)機(jī)形態(tài)的氯部分結(jié)合鈉聚合成NaCl晶體,部分轉(zhuǎn)化成有機(jī)形式的氯吸附在煤的微孔表面;溫度升高至560~750℃,灰中氯全部以NaCl礦物存在,總量(占總氯的87%)基本不變;在750~960℃時(shí),灰中剩余的氯主要以NaCl形式隨著溫度的升高迅速釋放,在960℃時(shí)殘留的氯占比僅為0.58%. 

【文章來(lái)源】:燃燒科學(xué)與技術(shù). 2020,26(04)北大核心CSCD

【文章頁(yè)數(shù)】:8 頁(yè)

【部分圖文】:

高氯煤燃燒過(guò)程中氯的釋放及遷移特性


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均勻分布,原煤


原煤水洗前后XPS分峰結(jié)果如圖2所示,經(jīng)過(guò)分峰擬合計(jì)算可知原煤中約92%為無(wú)機(jī)氯,這與原煤中水溶性氯的占比一致(表2),而水洗之后,殘留的氯76%為有機(jī)形態(tài)的氯,只有24%為無(wú)機(jī)形態(tài)的氯,可見(jiàn)無(wú)機(jī)水溶性氯為原煤中氯的主要賦存形態(tài).同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)原煤中水溶性氯與鈉摩爾比為1.113,接近于1,而郭帥等[11]在澳大利亞褐煤中發(fā)現(xiàn)了NaCl礦物,因此猜想原煤中的氯、鈉可能直接以NaCl晶體形式存在.為了減少有機(jī)質(zhì)的影響,對(duì)原煤進(jìn)行密度分級(jí),XRD分析結(jié)果如圖3所示,一般情況下低密度級(jí)煤中鏡質(zhì)組含量較高,礦物含量很少,有機(jī)質(zhì)含量很高,而中密度級(jí)中含有的內(nèi)在礦物較多,高密度級(jí)則含有大量獨(dú)立存在的外在礦物質(zhì)[12],但在原煤的各密度級(jí)中均沒(méi)有發(fā)現(xiàn)Na Cl晶體,但除WX4以外,WX1、WX2、WX3密度級(jí)的低溫灰中均存在Na Cl晶體,由此可見(jiàn)原煤中的氯主要存在于煤的有機(jī)質(zhì)中,而與重礦物沒(méi)有聯(lián)系.由原煤的SEM-EDS(圖4)結(jié)果可知,原煤中的氯、鈉基本均勻分布在煤基質(zhì)中.研究表明[13],新疆煤田多為內(nèi)陸湖泊相成煤,地下水中的鈉、氯離子是原煤中氯、鈉元素的主要來(lái)源,由于煤的變質(zhì)程度低,孔隙率高,吸水性強(qiáng),在煤體與地下水的長(zhǎng)期穩(wěn)定接觸中,可以將地下水中的氯、鈉離子富集在煤的孔隙結(jié)構(gòu)中.綜合以上結(jié)果,可以推測(cè)萬(wàn)向原煤中的氯92%以離散的無(wú)機(jī)離子態(tài)均勻地分布在煤的孔隙中,8%以有機(jī)形式存在.

XRD圖,原煤,煤樣,密度


為了減少有機(jī)質(zhì)的影響,對(duì)原煤進(jìn)行密度分級(jí),XRD分析結(jié)果如圖3所示,一般情況下低密度級(jí)煤中鏡質(zhì)組含量較高,礦物含量很少,有機(jī)質(zhì)含量很高,而中密度級(jí)中含有的內(nèi)在礦物較多,高密度級(jí)則含有大量獨(dú)立存在的外在礦物質(zhì)[12],但在原煤的各密度級(jí)中均沒(méi)有發(fā)現(xiàn)Na Cl晶體,但除WX4以外,WX1、WX2、WX3密度級(jí)的低溫灰中均存在Na Cl晶體,由此可見(jiàn)原煤中的氯主要存在于煤的有機(jī)質(zhì)中,而與重礦物沒(méi)有聯(lián)系.由原煤的SEM-EDS(圖4)結(jié)果可知,原煤中的氯、鈉基本均勻分布在煤基質(zhì)中.研究表明[13],新疆煤田多為內(nèi)陸湖泊相成煤,地下水中的鈉、氯離子是原煤中氯、鈉元素的主要來(lái)源,由于煤的變質(zhì)程度低,孔隙率高,吸水性強(qiáng),在煤體與地下水的長(zhǎng)期穩(wěn)定接觸中,可以將地下水中的氯、鈉離子富集在煤的孔隙結(jié)構(gòu)中.綜合以上結(jié)果,可以推測(cè)萬(wàn)向原煤中的氯92%以離散的無(wú)機(jī)離子態(tài)均勻地分布在煤的孔隙中,8%以有機(jī)形式存在.圖4 原煤SEM-EDS結(jié)果

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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本文編號(hào):3544166

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