氫氣選擇性還原NOx（H2-SCR）日益引起研究者關(guān)注,Pt和Pd基催化劑在H2-SCR反應(yīng)中具有良好的活性。本論文通過對載體結(jié)構(gòu)的調(diào)控,研究了 Pt/SiO2@TiO2（ZrO2）催化劑對H2-SCR的性能。鑒于SiO2@TiO2負(fù)載的Pt催化劑活性較TiO2負(fù)載的Pt催化劑有明顯提高,本論文系統(tǒng)研究了 TiO2的包覆量（Ti/Si=1:3.5,1:5,1:7.5,1:10）對Pt/SiO2@TiO2催化活性的影響,結(jié)果表明Ti/Si=1:5時(shí)具有最優(yōu)的反應(yīng)活性,在75-200℃之間轉(zhuǎn)化率均在80%以上,較Pt/SiO2催化劑的選擇性也提高了 30%。通過XRD,XPS,CO吸附的紅外分析表明,Pt-Ti之間的相互作用增加了催化劑表面Pt0的含量以及改善了 Pt的分散狀態(tài)。原位紅外光譜分析表明Ti的包覆增加了 Si02表面的B酸含量。有利于NH4+的生成,從而有利于N2的產(chǎn)生。在對Pt/SiO2@TiO2研究的基礎(chǔ)上,又研究了 ZrO2的包覆量（Zr/Si=1:5,1:10,1:15）對Pt/SiO2@ZrO2催化活性的影響,結(jié)果表明Zr/Si=1:10時(shí)具有最優(yōu)的反應(yīng)活性,催化劑的... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－３?Ｐｔ／Ｗ－ＨＺＳＭ－５催化劑上Ｐｔ與Ｗ的相互作用機(jī)理及反應(yīng)活性圖（反應(yīng)條件：９１０?ｐｐｍＮＯ、??９０?ｐｐｍＮ０２＋５０００?ｐｐｍＨ２＋１０％?０２／Ｎ２，ＧＨＳＶ＝３６０００?ｈ－１）?［３！??

（４）單原子催化劑??ＪｉａｎｔＷ利用液相沉淀制備了?０．０６?ｗｔ％Ｐｔ／ＦｅＯｘ的單原子體系的催化活性進(jìn)行了比??較。如圖１－５為Ｐｔ－ＳＡＣ和Ｐｔ－Ｎａｎｏ的高倍透射電鏡圖。由圖可以觀察到Ｐｔ－ＳＡＣ上??Ｐｔ以單原子的形式存在，而Ｐｔ－Ｎａｎｏ上Ｐｔ以納米顆粒的形式存在。ＸＲＤ測試也表明??與Ｐｔ呈納米狀態(tài)存在的狀態(tài)相比，單原子體系中Ｐｔ以更加均勻的方式位于在于上。??通過活性測試發(fā)現(xiàn)雖然Ｐｔ－ＳＡＣ的Ｐｔ搭載的量僅為Ｐｔ－Ｎａｎｏ的５％，但其催化效率及??Ｎ２產(chǎn)率均高于?Ｐｔ－ｎａｎｏ。在?２００?°Ｃ條件下，Ｐｔ－ＳＡＣ?的?ＴＯＦ?值為?０．５１ｓ－１，而?Ｐｔ－ｎａｎｏ??的ＴＯＦ值為０．２３ｓ－１，說明了?Ｐｔ－ＳＡＣ的原子效率遠(yuǎn)高于Ｐｔ－ｎａｎｏ。耐受性測試結(jié)果顯??示Ｐｔ－ＳＡＣ催化劑的Ｓ?（Ｎ２）和Ｘ?（Ｎ２）在一段時(shí)間內(nèi)均比較穩(wěn)定。ＮＯ－ＴＰＤ表征發(fā)??現(xiàn)Ｐｔ－ＳＡＣ上在８８和１８２?°Ｃ處有兩個(gè)解吸峰，而Ｐｔ－ｎａｎｏ上僅在８８?°Ｃ處出現(xiàn)一個(gè)解??吸峰。說明與Ｐｔ－ｎａｎｏ相比Ｐｔ－ＳＡＣ具有更強(qiáng)的吸附ＮＯ的能力，從而也使得ＮＯ在??Ｐｔ－ＳＡＣ上更易解吸為Ｎａｄ和Ｏａｄ。Ｎａｄ的增多有利于Ｎ２的生成

催化劑的活性測試系統(tǒng)包括鋼瓶組，配氣裝置，恒溫爐，ＮＯ測試儀四個(gè)區(qū)域爐設(shè)有溫度控制器。反應(yīng)管為Ｌ形玻璃管內(nèi)徑為６?ｍｍ。配氣系統(tǒng)出口與Ｌ形相連，反應(yīng)管出口與氮氧化物分析儀入口相連。測試過程中，反應(yīng)氣經(jīng)配氣合后進(jìn)入裝在反應(yīng)爐內(nèi)的Ｌ形反應(yīng)管，而后進(jìn)入配氣系統(tǒng)。反應(yīng)裝置圖如下測試過程條件：反應(yīng)氣組成為２０００?ｐｐｍ?ＮＯ，?１％Ｈ２，５％?０２，Ｈｅ為平衡氣。Ｐ的反應(yīng)溫度測試范圍為１００－４００?°Ｃ，Ｐｔ體系的測試溫度范圍選為７５－３００?°Ｃ。流量設(shè)定為２００?ｍｌ／ｍｉｎ。??催化劑的轉(zhuǎn)化率，選擇性的計(jì)算公式如下：??＾ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）ｘｌ〇〇％?（２－１）??ＮＯＸ?ＮＯｘ（ｉｎ）??＿?ＮＯｘ（ｉｎ）—ＮＯｘ（ｏｕｔ）－ＮＨ３（ｏｕｔ）－２Ｎ２０?（ｏｕｔ）、ｉｒｖｗ／??Ｎ２＿?ＮＯｘ（ｉｎ）－ＮＯｘ（ｏｕｔ）?。???￣??


本文編號：3520670